Cu-Ni-Al尖晶石催化甲醇重整制氢:Al含量的影响

采用固相球磨法制备了Al含量不等的Cu-Ni-Al三元尖晶石固溶体催化剂,通过BET、XRD、H2-TPR、XPS表征和催化性能评价,研究了Al含量对Cu-Ni-Al尖晶石的物化性质和甲醇制氢缓释催化性能的影响。结果表明,恒定Cu∶Ni (molar ratio)=0. 95∶0. 05,增加Al含量时(Al=2、3、4),所得催化剂的比表面积和孔体积都明显增大,且尖晶石晶胞常数和晶粒尺寸均减小,催化剂也变得难以还原。进一步研究发现,随着Al含量增加,尖晶石Ni2+含量略微增加,但尖晶石Cu2+含量大幅降低,因此,尖晶石结构中Cu2+和Ni2+的总量降低,表明Ni2+的存在抑制了Cu2+进入尖晶石结构。表面分析结果证实,Al含量增加导致催化剂表面由富Cu转变为富Al,表层尖晶石Cu2+含量降低,但仍高于体相含量。评价结果显示,随着Al含量增加,反应初始活性增大,CO选择性降低,但Al过量太多时催化稳定性降低,综合来说,Al=3的催化剂表现出较好的催化性能。结果表明,对于Cu-Ni-Al尖晶石缓释催化剂,存在最佳Al含量,对催化稳定性起到关键作用。