纳米零价铁降解水中多溴联苯醚(PBDEs)及降解途径研究 |
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作者姓名: | 杨雨寒 徐伟伟 彭思侃 卢善富 相艳 梁大为 |
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作者单位: | 北京航空航天大学化学与环境学院, 北京 100191;北京航空航天大学化学与环境学院, 北京 100191;北京航空航天大学化学与环境学院, 北京 100191;北京航空航天大学化学与环境学院, 北京 100191;北京航空航天大学化学与环境学院, 北京 100191;北京航空航天大学化学与环境学院, 北京 100191 |
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基金项目: | 国家自然科学基金项目(51108014);教育部博士点基金项目(20111102120045) |
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摘 要: | 纳米零价铁(nZVI)法是多溴联苯醚(polybrominated biphenyl ethers,PBDEs)脱溴的有效方法.其反应动力学与途径对阐明PBDEs降解机制具有重要意义.本研究采用液相还原法制备的nZVI,在含有表面活性剂聚乙二醇辛基苯基醚(Triton X-100)的条件下,46 h内完全降解商用八溴联苯醚(octa-BDE)混合物中高溴代物质(7~9个溴代的同系物),其降解过程符合类一级反应动力学(pseudo-first-order)方程,平均降解速率常数(k)为0.106 h-1.本研究利用数量结构保留关系(quantatitivestructure retention relationship,QSRR)模型建立了在缺乏全系标准样品的情况下PBDEs降解产物的有效分析方法.通过混标中39种PBDEs各标准物在气相色谱中的保留时间,再以BDE47和BDE183的平均保留时间归一化后得到每种标准物的相对保留时间(relative retention time,RRT),再将数据库中的相对保留时间指数(relative retention time index,RRTI)与实验测得的相对保留时间拟合,得到QSRR模型.利用该模型对octa-BDE降解产物进行定性分析,推导得出nZVI对octa-BDE的还原降解途径.结果表明,nZVI对PBDEs的逐级脱溴过程中,间位的溴原子最容易被取代.
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关 键 词: | 多溴联苯醚 纳米零价铁 还原脱溴 降解途径 降解机制 |
收稿时间: | 2013-07-30 |
修稿时间: | 2013-10-13 |
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