典型磺胺类抗生素电催化降解机制研究

构建了以掺硼金刚石电极为阳极,不锈钢电极为阴极的电化学氧化系统,选择了4种结构相似的磺胺类抗生素,磺胺嘧啶（Sulfadiazine,SDZ）、磺胺二甲基嘧啶（Sulfadimethyrimidine,SMT）、磺胺对甲氧嘧啶（Sulfadimethyrimidine,SMD）和磺胺多辛（Sulfadidoxine,SDM）作为目标污染物进行降解。本研究利用液相色谱法测定SAs浓度变化,利用TOC表征SAs的矿化率,同时利用LC-MS测试中间产物种类,结合DFT推算可能的反应活性位点,进而推测4种SAs可能的降解途径。结果表明,4种SAs本身的降解速率差异明显,SMT的降解速率常数明显高于SDZ、SDM和SMD;TOC去除率则为SDZ>SMT>SMD>SDM。这一现象说明SMT分子本身容易被转化,而中间产物进一步矿化困难;SDZ分子本身氧化效率不高,但一旦降解后的中间产物氧化容易。中间产物分析结果表明,四种SAs都发生苯环上氨基逐步氧化成硝基的反应,SDZ氧化过程中会发生杂环的断裂,而SMT、SMD和SDM则会发生重排,形成更为稳定的中间产物,导致后续矿化困难。