| MOF基Pd单位点催化CO酯化制碳酸二甲酯 |
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| 引用本文： | 谢晨帆,徐玉平,高明亮,徐忠宁,江海龙. MOF基Pd单位点催化CO酯化制碳酸二甲酯[J]. 化学学报, 2022, 80(7): 867-873. DOI: 10.6023/A22020085 |
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| 作者姓名： | 谢晨帆 徐玉平 高明亮 徐忠宁 江海龙 |
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| 作者单位： | 中国科学技术大学化学系 合肥230026;中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室 福州350002 |
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| 基金项目： | 科技部重点研发计划(2021YFA1500400); 科技部重点研发计划(2021YFB3801600); 国家自然科学基金(21725101); 国家自然科学基金(21871244); 国家自然科学基金(22172171); 中国科学院与美国能源部合作研究项目(211134KYSB20190109) |
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| 摘 要： | 碳酸二甲酯(DMC)是一种重要的工业产品, 被广泛应用于制备锂离子电池溶剂和聚碳酸酯等化工产品. 一氧化碳(CO)酯化反应制DMC是一种新型的碳一技术路线, 具有成本低、反应效率高和安全等优势, 近年来引起了广泛的研究兴趣. 许多研究表明, Pd单位点催化剂(Pd SSCs)可以催化该反应高选择性合成DMC, 却易被反应物CO还原成Pd纳米颗粒, 从而导致DMC选择性快速下降. 因此, 设计合成稳定的Pd SSCs显得尤为重要. 通常, 研究人员通过增加Pd原子与载体之间的相互作用来稳定催化剂. 在各种载体中, 金属有机框架材料(MOFs)由于具有比表面积大、稳定性好、可修饰性强等特点, 是稳定单金属位点的理想载体. 选择自身较为稳定且易修饰的UiO-66-NH2作为载体, 采用后合成修饰的方法将吡啶-2-甲醛引入UiO-66-NH2的孔中. 吡啶-2-甲醛通过与氨基进行反应连接在UiO-66-NH2的框架上, 进而创造了相近的双氮原子位点共同鳌合Pd原子, 记为PdII-UiO-66-X%. 该催化剂在反应中, 展现出极高的DMC选择性, 同时也具备良好的催化稳定性, 在70 h的连续评价中, 依旧能够保持85%以上的DMC选择性. 该工作这一发现对构筑稳定Pd SSCs高选择性催化合成DMC提供了新思路.
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| 关 键 词： | 金属有机框架 碳酸二甲酯 Pd单位点催化剂 后合成修饰 CO酯化反应 |
MOF-Stabilized Pd Single Sites for CO Esterification to Dimethyl Carbonate |
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| Chenfan Xie,Yu-Ping Xu,Ming-Liang Gao,Zhong-Ning Xu,Hai-Long Jiang. MOF-Stabilized Pd Single Sites for CO Esterification to Dimethyl Carbonate[J]. Acta Chimica Sinica, 2022, 80(7): 867-873. DOI: 10.6023/A22020085 |
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| Authors: | Chenfan Xie Yu-Ping Xu Ming-Liang Gao Zhong-Ning Xu Hai-Long Jiang |
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| Affiliation: | a Department of Chemistry, University of Science and Technology of China, Hefei 230026b State Key Laboratory of Structural Chemistry, Fujian Institute of Research on the Structural of Matter, Chinese Academy of Sciences, Fuzhou 350002 |
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| Abstract: | |
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| Keywords: | metal-organic framework dimethyl carbonate Pd single-site catalyst post-synthetic modification CO esterification reaction |
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