ZrO2晶型对CO加氢制异丁烯反应影响的研究 |
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引用本文: | 武雪梅,谭明慧,耿海伦,赵生迎,徐冰,谭猗生.ZrO2晶型对CO加氢制异丁烯反应影响的研究[J].燃料化学学报,2023(4):473-481. |
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作者姓名: | 武雪梅 谭明慧 耿海伦 赵生迎 徐冰 谭猗生 |
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作者单位: | 1. 中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室;2. 中国科学院大学 |
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基金项目: | 国家自然科学基金(21978312,21908235,22172182)资助~~; |
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摘 要: | 不同晶型结构的ZrO2在CO加氢制异丁烯反应中表现出不同的催化性能。尽管单斜相ZrO2在合成气制异丁烯反应中具有最优异的催化性能,但是对于其异构化活性位仍缺乏深入认识。通过研究ZrO2晶型结构对反应性能的影响差异,有利于深入认识ZrO2催化剂上合成气制异丁烯反应的关键影响因素。因此,本研究制备了一系列不同晶型结构的ZrO2催化剂,研究了它们在结构性质及催化CO加氢制异丁烯反应性能方面的差异。相对于四方相和无定型ZrO2,在单斜相ZrO2催化剂表面,有较多的配位不饱和的Zr位点和O位点。配位不饱和的Zr位点是CO吸附活化的位点,有利于CO的转化。而较多的不饱和配位的O位点,为异丁烯的生成提供了更多的碱性位。此外,在单斜相ZrO2催化剂表面,配位不饱和的Zr位点和O位点的存在,抑制了电子向反应中生成的甲酸盐物种转移,因此,甲酸盐物种在催化剂表面吸附较弱,有利于CO加氢生成异丁烯。
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关 键 词: | CO加氢 异丁烯 ZrO2 晶型结构 |
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