不同加热方式下催化氧化甲苯的性能研究

研究考察了微波单模腔、多模腔与传统电炉三种不同加热方式下甲苯的催化氧化性能,分析不同加热方式下进出口气体温度和固定床反应温度的变化,并对实验前后的Cu-Mn-Ce/TiO2-分子筛催化剂进行了扫描电镜、X射线衍射和比表面积等表征测试.研究表明,相同工艺条件下电炉加热、微波多模腔与单模腔加热对甲苯的去除效率分别为77%、83%和94%,对应的床层反应温度为265℃、215℃和145℃,微波加热的选择性、"热点效应"和偶极极化作用提高了甲苯的降解效率并降低其氧化温度和工艺处理能耗,微波单模腔内高的能量密度显著提高了甲苯的氧化效率并降低反应温度.催化剂表征发现,微波加热对催化剂结构与活性组分的分布几乎没有影响,而电炉加热则导致催化剂表面烧结与活性组分团聚,微波加热下催化剂更大的比表面积有利于甲苯的吸附与氧化降解.     

二氧化钛复合型催化剂制备及其微波辅助催化氧化甲苯性能

实验采用溶胶凝胶法和传统浸渍法制备了TiO2-分子筛复合载体及复合载体负载过渡金属与稀土元素催化剂,通过微波辅助催化氧化甲苯的性能实验考察其催化活性.结果表明,复合TiO2明显提高了载体结构的稳定性与耐温性,并使过渡金属铜(Cu)、锰(Mn)和稀土元素铈(Ce)等活性组分在催化剂表面的分散更均匀;在复合载体吸附、吸波性能与多相活性组分催化的共同作用下,Cu-Mn-Ce/TiO2-分子筛催化剂微波辅助催化氧化甲苯的完全燃烧温度仅为175℃,此时甲苯去除率可达99％;15 h的连续性实验表明,TiO2复合型催化剂具有良好的催化活性与稳定性.由催化剂表征分析结果可知,活性组分颗粒的均匀分布与铜、锰氧化物及铜锰尖晶石固溶物等活性相的存在促进了甲苯的催化氧化,锐钛矿型TiO2较高的电子迁移速率与催化剂孔径的增大均有助于甲苯的氧化降解.     

Pt-CuMnCeOx/堇青石微波催化燃烧VOCs性能

微波催化燃烧是一项新的VOCs处理技术,提升VOCs处理效率的关键在于开发催化活性更高、性能更稳定的催化剂。将贵金属Pt与铜锰铈金属氧化物复合制备了Pt-CuMnCeO_x/堇青石催化剂,SEM、BET和XRD表征基础上测试催化剂对双组分VOCs-甲苯和乙酸乙酯的催化活性与稳定性。研究表明,Pt的复合提高了催化剂表面活性颗粒的分散性,增大了催化剂的比表面积和孔体积,升高了铜锰价态而提高了催化剂的低温催化活性。微波功率40 W时,Pt-CuMnCeO_x/堇青石催化剂的甲苯和乙酸乙酯的降解效率高出CuMnCeO_x/堇青石16%和11%;微波功率70 W时,Pt-CuMnCeO_x/堇青石催化剂可完全去除甲苯和乙酸乙酯,总VOCs去除率达97%左右且活性保持稳定。本研究结果可为微波催化燃烧VOCs技术提供参考。     

载体酸处理对CuMnCeOx/堇青石微波催化燃烧甲苯性能的影响

针对堇青石载体比表面积小、活性组分分散程度低等问题,本研究使用盐酸对蜂窝状堇青石载体进行酸蚀处理以增大其比表面积.在采用等体积浸渍法制备CuMnCeO_x/酸蚀堇青石催化剂的基础上,开展了微波催化燃烧甲苯试验以考察酸处理对催化剂活性的影响,同时对CuMnCeO_x/堇青石与CuMnCeO_x/酸蚀堇青石催化剂进行BET、SEM、PSDA和XRD等表征测试.结果表明,堇青石载体的比表面积由酸蚀前的0.153 m²·g^-1提高至酸蚀后的1.024m²·g^-1;酸蚀未改变堇青石载体的晶体结构,同时CuMnCeO_x/酸蚀堇青石活性组分的特征峰相较于CuMnCeO_x/堇青石催化剂有所增多.在处理气量为0.12m³·h^-1、甲苯初始浓度为1000 mg·m^-3和床层温度为160℃的反应条件下,CuMnCeO_x/酸蚀堇青石催...     

TiO2光催化处理络合铜废水的实验研究

研究了以悬浮态TiO2为催化剂,在紫外光的作用下对络合铜废水进行光催化反应,分别考察了常温下TiO2投加量、反应时间、废水初始pH值、反应气氛等因素对处理效果的影响,并探讨了反应机理。结果表明:TiO2投加量为2 g/L,废水pH=4,300 W高压汞灯照射下,载入60 mL/min的空气反应40 min,120 mg/L EDTA络合铜废水的Cu(II)与COD的去除率达到最高,分别为96.56%和57.67%。     

Biodegradation of trace pharmaceutical substances in wastewater by a membrane bioreactor

The biodegradation of selected pharmaceutical micropollutants, including two pharmaceuticals with argued biodegradation, was studied by a lab-scale membrane bioreactor. The reaction kinetics and affecting factors were also investigated in this paper. Clofibric acid (CA) with contradictive biodegradation reported was degraded almost completely at different hydraulic retention times (HRTs) after adaptation to microorganisms. The biodegradation of CA was disturbed at low pH operation, while the activity of microorganisms recovered again after pH adjustment to neutral condition. Ibuprofen (IBP) degraded under neutral and acidic conditions. Removals of IBP and CA were zero-order and first-order reactions under high and low initial concentrations, respectively. Carbamazepine and diclofenac were not degraded regardless of HRTs and pH.     

CuMnCeOx/Al2O3/CH催化剂的制备及微波催化燃烧VOCs性能

针对整体式催化剂载体比表面积小和涂层脱落等问题,采用聚乙二醇200 (PEG200) 为粘结剂在蜂窝堇青石 (CH) 载体表面涂覆氧化铝 (Al₂O₃) 涂层,等体积浸渍法制备CuMnCeO_x/Al₂O₃/CH催化剂,微波催化燃烧VOCs以考察其催化性能。结果显示,当酸铝比 ($ {{\text{n}}_{{H^+}}}/{{\text{n}}_{A{l^{3+}}}} $) 为 0.262 5、$ {{\text{m}}_{PEG200}}/{{\text{m}}_{A{\text{l}}OOH}} $为1.5时,PEG200与AlOOH以氢键连接得到分散度高的铝溶胶,涂覆煅烧后PEG的造孔效应改善了载体形貌,为活性组分的负载提供了更多附着位点。在甲苯初始质量浓度1 000 mg·m⁻³和处理气量0.12 m³·h⁻¹的实验条件下,CuMnCeO_x/Al₂O₃/PEG(1.5)/CH催化剂降解甲苯的T₉₀为200 ℃,比CuMnCeO_x/CH和CuMnCeO_x/Al₂O₃/PEG(0.0)/CH催化剂分别降低了62 ℃和53 ℃。SEM、BET和XRD等表征发现,片状γ-Al₂O₃涂层增大了载体比表面积和孔容,活性粒子更均匀地分布于催化剂表面,为VOCs氧化提供更多的有效活性位点;过渡金属氧化物表面丰富的活性位点和Cu⁺/Cu²⁺与Mn³⁺/Mn⁴⁺间价态转化产生的氧空穴提高了催化剂的催化活性和VOCs的矿化效果。该研究结果可为高活性催化剂的制备及其微波催化燃烧VOCs技术应用提供参考。     

微波催化燃烧技术处理印刷包装行业VOCs

微波催化燃烧技术将微波辐照与吸波型催化剂相结合,可用于对挥发性有机化合物(VOCs)进行催化燃烧处置。研制了Pt/CuMnCeO_x/堇青石和Pt/CuMnCeO_x/纳米陶瓷整体式蜂窝状催化剂,并开发了微波催化燃烧VOCs的装置,将其应用于印刷包装行业的VOCs治理。通过操作条件的优化,考察了微波催化燃烧技术对VOCs的实际处理效果。同时,对催化剂表面形貌、比表面积和晶体结构等进行了测试分析。结果表明：Mn₃O₄/Mn₂O₃、CeO₂/Ce₂O₃、CuMn₂O₄和PtO等尖晶石的存在降低了反应温度、提高了储氧释氧能力和催化剂活性;催化剂的介孔结构和较大的比表面积有利于VOCs在孔隙内部的扩散,并可延长VOCs在催化剂上的停留时间。在催化剂床层体积330 L、微波功率13.6 kW、进气质量浓度1 520 mg·m^-3和进气量440 m³·h⁻¹的条件下,床层温度可达到420 ℃,此时催化剂床层温度及VOCs去除率保持稳定。当进气质量浓度分别为约4 500 mg·m⁻³和2 800 mg·m⁻³时,VOCs的去除率分别为90%和96%。考察燃烧热量发现,大气量的VOCs在催化剂表面的停留时间短且带走热量多,从而导致VOCs去除率下降;高浓度VOCs在燃烧时会因释放出更多热量,从而提高床层温度和VOCs去除率。在确保催化剂表面活性位点充足的条件下,微波催化燃烧工艺适合处理中高浓度的印刷包装行业VOCs。同时,利用VOCs燃烧释放的热量来保持床层高温,还可达到节能降耗的目的。本研究可为印刷包装行业的VOCs治理提供参考。     

Effective and selective separation of perrhenate from acidic wastewater by super-stable,superhydrophobic, and recyclable biosorbent

• A ZnO-biochar hybrid composite was prepared by solvothermal-pyrolysis synthesis. • The superhydrophobic composite is suitable for selective recovery of Re(VII). • The adsorption mechanism is elucidated by experiments and material characterization. The recovery of scattered metal ions such as perrhenate (Re(VII)) from industrial effluents has enormous economic benefits and promotes resource reuse. Nanoscale-metal/biochar hybrid biosorbents are attractive for recovery but are limited by their insufficient stability and low selectivity in harsh environments. Herein, a superstable biochar-based biosorbent composed of ZnO nanoparticles with remarkable superhydrophobic features is fabricated, and its adsorption/desorption capabilities toward Re(VII) in strongly acidic aqueous solutions are investigated. The ZnO nanoparticle/biochar hybrid composite (ZBC) exhibits strong acid resistance and high chemical stability, which are attributable to strong C-O-Zn interactions between the biochar and ZnO nanoparticles. Due to the advantages of its hydrolytic stability, superhydrophobicity, and abundance of Zn-O sites, the ZBC proves suitable for the effective and selective separation of Re(VII) from single, binary and multiple ion systems (pH= 1), with a maximum sorption capacity of 29.41 mg/g. More importantly, this material also shows good recyclability and reusability, with high adsorption efficiency after six adsorption-desorption cycles. The findings in this work demonstrate that a metal/biochar hybrid composite is a promising sorbent for Re(VII) separation.