五边形石墨烯负载Pt单原子稳定性能的应变调控

基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,研究了Pt原子在五边形石墨烯(PG)上的吸附与动力学行为.研究结果表明,单个Pt原子在PG上虽然具有较大的吸附能及较高的扩散势垒,却不能够在衬底形成均匀分散的单原子.这是因为,随Pt原子数增加,Pt_n(n=1, 2, 3)在PG上的平均结合能也逐渐增加,更倾向于形成团簇,该发现有效否定了之前的报道称Pt能在PG上形成稳定的单原子催化剂这一结论(Phys. Chem. Chem. Phys. 21, 12201 (2019)).基于此,我们考虑对PG施加双轴应变,随着拉伸应力增加,Pt金属原子间的平均结合能逐渐降低,当拉伸应变施加至12%左右时,单个Pt在衬底上的结合能与Pt₂在衬底上的平均结合能相等,从而实现PG上均匀分散的Pt单原子催化剂.该结果对五边形石墨烯基材料应变调控实现单原子催化剂提供理论借鉴.     

H2O分子在五边形BCN上的吸附与解离特性研究

基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,研究了H₂O分子在五边形BCN上的吸附与解离过程.研究结果表明,五边形BCN结构的B原子是H₂O分子的最稳定的活性吸附位点. H₂O分子在该活性位点极易解离,其初步解离过程为放热反应且分解势垒仅为0.191 eV,并形成稳定的OH/H产物.深入研究发现,H₂O分子初步解离后的五边形BCN表面,可直接分解后续吸附的H₂O分子.该研究结果为五边形BCN对H₂O分子的吸附解离机制提供理论借鉴.     

H2S在五边形BCN上的吸附与解离的第一性原理计算研究

基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,研究了H2S分子在五边形BCN上的吸附与解离过程. 研究结果表明,五边形BCN结构的B原子是H2S分子的最稳定的活性吸附位点. H2S分子在该活性位点极易解离,其初步解离过程为放热反应且分解势垒仅为0.208 eV,并形成稳定的HS/H产物. 深入研究发现,H2S分子初步解离后的五边形BCN表面,可直接分解后续吸附的H2S分子. 该研究结果为五边形BCN对H2S分子的吸附解离机制提供理论借鉴,并且首次提出五边形BCN可作为功能性材料净化有害气体H2S的理想候选者.