CO优先氧化反应MnCu/Ce催化剂的制备及性能

采用共浸渍法制备较低Cu含量的MnCu/Ce催化剂,通过XRD、BET、H₂-TPR、XPS和CO₂-TPD等表征手段对催化剂进行表征,考察催化剂焙烧温度对催化剂结构、性质及其在含有CO₂的富氢气氛下对CO优先氧化性能的影响。结果表明,MnCu/Ce催化剂均有Cu/Mn-O-Ce固溶体形成,其中,在焙烧温度600℃制备的催化剂中,Mn与Cu、Ce之间相互作用较强,形成较多三元氧化物固溶体,氧空位/Ce³⁺含量高,具备良好的CO-Prox活性。此外,对反应条件的考察发现,添加不同分压Ar对催化剂的CO-Prox活性影响较小,气体空速和氧过量系数对催化剂活性影响较大,且反应原料气中CO₂的存在对CO-Prox反应有负面影响。氧过量系数为1.2、空速范围为20266-30400 mL/(g·h)时,CO转化率最高,达到94.7%。     

Cr掺杂对Cu-Ce复合催化剂催化甲醇水蒸气重整制氢的影响

采用浸渍法制备了不同Cr含量的Cr/Cu-Ce催化剂,通过N_2O滴定、H_2-TPR和XPS等表征,对其结构、性质和催化性能进行了探究。结果表明,Cr助剂会改变Cu-Ce催化剂的铜比表面积、CuO还原温度以及氧空穴含量。其中,添加3%Cr的催化剂的Cu比表面积较大,CuO还原温度较低,氧空穴较多,进而表现出优良的催化性能。当反应温度为533 K,n(水)∶n(甲醇)=1.2∶1,甲醇和水的进料量为0.072 mL/min时,其催化效率达100%,重整气体组分中的CO体积分数为0.15%。与未掺杂Cr助剂的催化剂相比,其催化效率提高了10%,重整气体组分中的CO体积分数降低了0.34%。     

水热合成温度对CuO/CeO2催化甲醇水蒸气重整制氢性能的影响

以Ce（NO₃）₃·6H₂O为铈源，尿素为沉淀剂，采用水热法制备纳米CeO₂载体，并通过改变水热合成温度来控制CeO₂载体的微观结构，再通过等体积浸渍法制得CuO/CeO₂催化材料，并将其应用在甲醇水蒸气重整制氢反应（MSR）中进行性能评价。通过低温N2吸附-脱附、XRD、H₂-TPR、XPS等表征，探究了不同水热合成温度对纳米CeO₂载体的微观结构、CuO/CeO₂催化材料结构和甲醇水蒸气重整制氢反应性能的影响。结果表明，在水热合成温度为180℃条件下制备的纳米CeO₂载体具有立方萤石结构，且负载CuO后制备的CuO/CeO₂催化材料中表相CuO的还原温度较低、Cu-Ce间的相互作用较强、催化材料表面氧空穴较多，因此，表现出较好的催化活性。当反应温度为280℃，水醇物质的量比（W/M）为1.2，甲醇水蒸气气体空速（GHSV）为800 h^...     

分子聚集体的光谱模拟

采用Frenkel激子理论研究了一维线性和二维人字形分子聚集体的吸收和发射光谱.通过引入激子离域长度的概念,将聚集体与单分子的光谱线形函数联系起来.计算的光谱结果表明,聚集体的光谱与分子在聚集体中的排列紧密相关.分析了一维J聚集光谱发生红移以及二维人字形分子聚集体吸收光谱形成J和H激子谱带的内在原因.模拟得到的聚集体的...     

铈源对甲醇水蒸气重整制氢CuO/CeO2催化剂的影响

采用沉淀法合成了CeO_2载体,再经浸渍法负载活性组分得到CuO/CeO_2催化材料,探究了铈源(Ce(NO_3)_3·6H_2O、Ce Cl_3·6H_2O、Ce(NH_4)_2(NO_3)_6、Ce(SO_4)_2·4H_2O)对CuO/CeO_2催化性能的影响。通过采用XRD、SEM、N_2O滴定、BET和H_2-TPR等表征手段对催化材料的结构和性质研究发现,四种铈源合成的CuO/CeO_2催化材料在Cu比表面积、还原性能以及活性组分和载体间的相互作用方面存在着明显差别。其中,由Ce(NO_3)_3·6H_2O合成的CuO/CeO_2催化材料的Cu比表面积较大,CuO还原温度较低,CeO_2载体与CuO之间相互作用较强,在甲醇水蒸气重整反应过程中,表现出较佳的催化活性,在反应温度为553 K,水醇比n(H_2O)/n(MeOH)为1.2,甲醇水蒸气气体空速(GHSV)为1760 h~(-1)时,甲醇的转化率为100%,重整气中CO摩尔含量为0.84%。     

载体焙烧气氛对甲醇水蒸气重整制氢CuO/CeO2催化剂的影响

采用沉淀法和浸渍法制备了具有氧空位的CeO₂纳米材料和甲醇水蒸气重整制氢CuO/CeO₂催化剂,探索不同焙烧气氛对CeO₂纳米材料结构、性质和甲醇水蒸气重整制氢性能的影响。采用SEM、XRD、BET、H₂-TPR、N₂O滴定和XPS等手段对催化剂进行了表征。结果表明,CuO/CeO₂催化剂的催化活性与催化剂的Cu比表面积大小、Cu-Ce的相互作用强弱、表面缺陷和表面氧空位的多少有关。其中,在氢气气氛下焙烧所得的CeO₂负载CuO后的CuO/CeO₂-H催化剂催化活性最佳。在反应温度为250℃,水醇物质的量比为1.2时,甲醇气体空速为800 h^-1,甲醇转化率达到了100%,重整尾气中CO含量为0.87%。