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MnCl2-H4SiW12O40/SiO2催化氧化二甲醚制取甲缩醛 总被引:5,自引:0,他引:5
采用浸渍法制备了H4SiW12O40/SiO2杂多酸催化剂,分别使用MnCl2, SnCl4和CuCl2对其进行修饰,并在常压连续流动固定床反应器中考察了催化剂对二甲醚选择氧化制取甲缩醛的催化活性. 结果表明, MnCl2修饰的H4SiW12O40/SiO2催化剂的活性和甲缩醛选择性均高于SnCl4和CuCl2修饰的催化剂. 进一步考察了不同MnCl2含量及反应温度对反应的影响. 在MnCl2含量为5%, 反应温度为593 K时, MnCl2-H4SiW12O40/SiO2催化剂的活性和甲缩醛选择性最佳,二甲醚转化率为8.6%, 甲缩醛选择性为36.3%. X射线衍射结果显示, MnCl2与H4SiW12O40相互作用并均匀地分散在载体上. 用红外光谱研究了MnCl2-H4SiW12O40/SiO2催化剂的结构,发现改性后的催化剂基本保持了杂多酸的Keggin结构. NH3程序升温脱附结果显示, MnCl2的加入较明显地降低了催化剂的酸强度和酸中心数目. 相似文献
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浆态床合成二甲醚复合催化剂失活原因探索 总被引:3,自引:0,他引:3
在反应温度260 ℃、压力5.0 MPa的条件下,对浆态床反应器中二甲醚合成复合催化剂的失活规律进行了研究.结果表明,Cu基催化剂失活较快是导致浆态床二甲醚合成催化剂不稳定的主要原因.通过分析Cu基催化剂在浆态床反应器和固定床反应器中的活性变化规律,发现在浆态床反应器中不能及时导出反应体系的H2O对催化剂的毒副作用导致了浆态床Cu基催化剂快速失活.对失活催化剂进行的TPR、XRD和SEM-EDS表征结果可以看出,Cu粒子的长大和积炭是Cu基催化剂失活的重要原因,与已有文献报道不同的是并未发现明显的Cu元素流失. 相似文献
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浆态床合成二甲醚复合催化剂失活原因探索 总被引:3,自引:1,他引:2
在反应温度260℃、压力5.0MPa的条件下,对浆态床反应器中二甲醚合成复合催化剂的失活规律进行了研究。结果表明, Cu基催化剂失活较快是导致浆态床二甲醚合成催化剂不稳定的主要原因。通过分析Cu基催化剂在浆态床反应器和固定床反应器中的活性变化规律,发现在浆态床反应器中不能及时导出反应体系的H2O对催化剂的毒副作用导致了浆态床Cu基催化剂快速失活。对失活催化剂进行的TPR、XRD和SEM EDS表征结果可以看出,Cu粒子的长大和积炭是Cu基催化剂失活的重要原因,与已有文献报道不同的是并未发现明显的Cu元素流失。 相似文献
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从超临界二氧化碳和甲醇直接合成碳酸二甲酯 总被引:2,自引:0,他引:2
Dimethyl carbonate (DMC), an environmentally benign intermediate for organic synthesis, has been mainly synthesized through non-phosgene route of oxidative carbonylation[1]. Direct synthesis of DMC from carbon dioxide and methanol is of more significance due to atom economy. Organometallic compounds of formulae R2M(OR)2, M(OR)2 or M(OR)4[2,3] were employed as catalysts in direct synthesis of DMC, where an activation mechanism of CO2 insertion into metal-oxygen bond was supposed. Unfortunately, the yield of DMC was low even in the presence of chemical dehydrants because mainly of thermodynamic limit. 相似文献
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工业固定床Fe-Cu-K催化剂浆态床F-T合成适应性研究 总被引:5,自引:3,他引:2
采用连续搅拌釜式反应器,在接近F-T合成实际工况下考察了工业固定床Fe-Cu-K催化剂浆态床F-T合成反应性能,研究反应温度、压力、原料气空速和氢碳摩尔比等操作参数对催化剂反应活性、产物选择性和稳定性的影响,实验总运转时间达2 500 h;同时采用扫描电镜技术(SEM)对催化剂的抗磨损性能进行了研究,结果表明,操作参数对催化剂的活性、选择性和目标产物产率有较大的影响,工业固定床Fe-Cu-K催化剂具有一定的抗磨损性能,F-T合成烃产物分布合理;催化剂具有较高的稳定性,在589 h的稳定条件运行内,催化剂的失活速率为0.23%/d(以CO转化率的降低计);在整个运行期间CH4选择性维持在较低的水平。 相似文献
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晶粒大小对ZSM-5分子筛甲醇制低碳烯烃催化性能的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
对三种HZSM-5分子筛进行Ca改性,获得两组酸性接近的催化剂,考察了晶粒大小对甲醇制低碳烯烃(MTO)反应的影响。通过进一步与Na改性的比较,探讨了Ca在催化反应中的作用。采用扫描电镜(SEM)测定晶粒大小及形貌,氨气程序升温脱附(NH3-TPD)及吡啶红外吸附(Py-IR)表征催化剂的酸性。MTO催化性能测定结果表明,HZSM-5的低碳烯烃选择性较低且下降较快,催化活性降低也快;Ca改性降低酸性,提高了低碳烯烃选择性和催化稳定性;晶粒大小主要影响催化稳定性,小晶粒分子筛催化剂稳定性更好。高Ca含量改性效果更好;钠改性也提高了低碳烯烃选择性,但其稳定性较差。对于HZSM-5和Ca/HZSM-5,小晶粒的催化剂具有较好的催化稳定性。提出Ca参与了催化反应,MTO是一个酸碱协同作用的催化过程。 相似文献