Zn(Ⅱ)金属有机骨架作为基质金属蛋白酶模拟物催化水解微囊藻毒素-LR

以3-氨基-1,2,4-三氮唑-5-羧酸（Hatz）和1,3,5-苯三甲酸（H₃btc）为配体,制备了模拟基质金属蛋白酶（MMPs）结构的纳米片状Zn（Ⅱ）金属有机骨架Zn-MOF-1-NS。Zn-MOF-1-NS能成功实现对微囊藻毒素（MC-LR）肽键的水解。在常温条件下,7.5 h内Zn-MOF-1-NS催化水解了82.6%的MC-LR（k=0.23 h^-1）,远高于目前报道的具有最高水解效率的菱铁矿（k=0.04 h^-1）。研究发现,在该体系中即使添加10倍剂量的腐殖酸,也不会显著阻碍MC-LR的水解,证明Zn-MOF-1-NS对MC-LR的水解具有显著的选择性。通过原位衰减全反射傅里叶变换红外光谱（in-situ ATR-FTIR）、X射线光电子能谱（XPS）分析、理论计算以及与非羧基对应物的比较,发现Zn-MOF-1-NS表面Zn（Ⅱ）位点和羧基共同参与了MC-LR肽键的水解。     

制备高活性纳米零价铁的甘露醇改性机理

纳米零价铁(Nano zero-valent iron,nZVI)被广泛应用于水污染治理,高纯度且分散性良好的nZVI的制备方法一直是研究热点.本文采用含不同羟基数目的醇(乙醇、乙二醇、赤藓糖醇、甘露醇和山梨醇)作为改性剂,分别制备得到n ZVI-EA,nZVI-EG,nZVI-ER,nZVI-M和nZVI-S样品.将上述样品应用于水中微囊藻毒素(Microcystin-LR,MC-LR)的还原去除.结果表明,随着改性剂羟基数目的增多,改性nZVI的抗氧化能力和分散性增强,对MC-LR的降解反应速率也随之提高.nZVI-M去除MC-LR的表面积校正特征速率常数(79.35×10^-5L·m^?2·min^?1)是nZVI-S(8.55×10^-5 L·m^?2·min^?1)的9.3倍,是未改性样品nZVI₀(1.30×10^-5 L·m^?2·min^?1)的61.0倍.通过X射线衍射...     

Zn(Ⅱ)金属有机骨架作为基质金属蛋白酶模拟物催化微囊藻毒素亮氨酸精氨酸的水解

以3-氨基-1，2，4-三氮唑-5-羧酸(Hatz)和1，3，5-苯三甲酸(H₃btc)为配体，制备了模拟基质金属蛋白酶(MMPs)结构的纳米片状 Zn(Ⅱ)金属有机骨架 Zn-MOF-1-NS。Zn-MOF-1-NS 能模拟 MMPs 的催化作用，成功实现对微囊藻毒素亮氨酸精氨酸(MC-LR)肽键的水解。在常温条件下，7.5 h内Zn-MOF-1-NS催化水解了82.6%的MC-LR(k=0.23 h^-1)，远高于目前报道的具有最高水解效率的菱铁矿(k=0.04 h^-1)。研究发现，在该体系中即使添加 10倍剂量的腐殖酸，也不会显著阻碍 MC-LR的水解，证明Zn-MOF-1-NS对MC-LR的水解具有显著的选择性。通过原位衰减全反射傅里叶变换红外光谱(ATR-FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)分析、理论计算以及与非羧基对应物的比较，发现Zn-MOF-1-NS表面Zn(Ⅱ)位点和羧基共同参与了MC-LR肽键的水解。     

热改性红黏土的光催化产氢机理

利用太阳能驱动的光催化产氢技术是解决能源短缺和环境污染的重要途径。选用天然矿物红黏土(R-Clay)为前驱体,将其在氮气氛、400℃热处理后(标记为R-Clay₄₀₀),用于可见光(λ≥420 nm)条件下分解水制备氢气。结果表明,R-Clay经热改性后,其结构及微观形貌发生了改变,比表面积增大,表面羟基(—OH)显著减少,氧空位增多,带隙能减小,且其产氢活性显著提升,R-Clay₄₀₀的产氢效率(28.634μmol·g^-1·h^-1)是R-Clay(12.620μmol·g^-1·h^-1)的2.27倍。X光电子能谱证实热改性后R-Clay的氧空位相对含量增加了13.2%,荧光光谱及电化学阻抗谱结果显示R-Clay₄₀₀电子-空穴复合率及界面电荷阻力均较R-Clay降低,因而其光催化产氢性能得到提升。