键阻断原理构建中孔A型沸石

采用不同类型的有机硅烷化SiO2作为基本合成单元,制备了具有晶内中孔的A型沸石。考察了反应碱度、Si/Al比、晶化时间等合成条件对产品的影响。结果表明,苯胺基丙基三甲氧基硅烷是合成中孔A型沸石的最佳硅烷化试剂;硅烷化试剂的应用,使中孔沸石晶化过程可以通过"键阻断原理"有效控制;沸石的中孔尺寸可以通过不同类型的有机硅烷化试剂进行调控;一定范围内,其外比表面积、中孔体积随SiO2表面硅烷化度的增加而增加。通过沸石晶化过程中的"键阻断",可以制备具有晶内中孔的A型沸石。     

EU-1分子筛的合成及其在正己烷异构化反应中的催化性能

在不同硅铝比(n_SiO2/n_Al2O3)的合成凝胶(含纯硅凝胶)中引入晶种,合成了纯相的EU-1分子筛。研究了铝源、模板剂和晶种添加量对EU-1分子筛的结晶度、形貌尺寸等的影响;重点研究了不同硅铝比对样品结晶度、晶粒尺寸、酸性、比表面积和孔容等的影响。将合成结果绘制成了纯相EU-1分子筛的合成条件三元图,从三元图可看出,晶种法可显著扩大纯相EU-1分子筛的合成区域。将Pt/H-EU-1用于正己烷异构化反应,结果表明,该催化剂具有优异的正己烷异构化活性及稳定性,对异构烷烃有较高的选择性。     

多级孔LTA型沸石分子筛的合成、表征及其性能研究

采用有机改性的气相二氧化硅二甲基二氯硅烷(OTMOS)与辛基三甲氧基硅烷(DMCS)作为硅源,在低温醇水体系中制备出具有多级孔结构的A型沸石分子筛(Hier-NaA).从透射电镜(TEM)照片中可以清楚的观察到在其晶体上存在着5～25 nm大小尺寸的中孔;同时多级孔LTA型沸石的Ar-吸附脱附等温线在低压区(P/P0 ＜0.2)被迅速填充完毕,而在相对压力较高的区(P/P0 =0.4～1.0)存在着H4型滞后环.与普通的A型沸石(NaA-0)相比较,多级孔LTA型沸石具有较高的氮氧分离选择系数(αN2/O2)和较快的Mg2交换速率,使得其在氮氧分离中可作为更有效的吸附剂及其在洗涤行业中可作为更高效的洗涤剂助剂.     

碱处理对ZnZrOx/SAPO-34催化合成气一步法制低碳烯烃的影响

采用ZnZrO_x金属氧化物和SAPO-34分子筛物理混合制备了双功能催化剂,用于合成气一步法制低碳烯烃(STO)反应。考察了三乙胺、四甲基氢氧化铵和四乙基氢氧化铵三种有机碱溶液及不同浓度的三乙胺溶液处理对SAPO-34分子筛织构、结构和酸性的影响,采用XRD、SEM、N₂吸附-脱附、NH₃-TPD对分子筛进行了表征,并考察了碱处理后催化剂的STO反应性能。结果表明,采用0.06 mol/L的三种有机碱后处理均可在SAPO-34分子筛表面刻蚀出部分多级孔道,从而在STO反应中加速金属氧化物表面形成的中间过渡物种从金属氧化物表面扩散进入SAPO-34分子筛孔道,提高了催化剂在STO反应中CO的转化率,同时,三种碱处理均可降低SAPO-34分子筛的酸量及酸强度,从而提高催化剂在STO反应中低碳烯烃选择性;采用0.02-0.10 mol/L的三乙胺处理SAPO-34分子筛,均在SAPO-34分子筛表面刻蚀出的多级孔,提高了STO反应中CO的转化率,且0.02和0.06 mol/L的三乙胺溶液处理后的SAPO-34分子筛,酸强度和...     

纳米ZSM-5沸石对芳烃苄基化反应的催化性能

采用晶种有机硅烷化法合成了纳米团簇 ZSM-5 沸石, 考察了其在芳烃苄基化反应中的催化活性. X 射线衍射、N2 吸附和扫描电镜等结果表明, 该沸石为由约 20 nm 的小晶粒聚集成的团簇体, 并形成晶间中孔, 其具有的外表面积是普通 ZSM-5 沸石的 5 倍之多. NH3-程序升温脱附和吡啶吸附的红外光谱结果显示, 沸石的纳米化可使其表面酸中心, 尤其是强酸中心的数目增多, 大大提高了大分子的酸性位可接近性. 在芳烃苄基化反应中, 纳米 ZSM-5 沸石克服了反应分子空间位阻对催化活性的影响, 表现出优异的催化活性, 363 K 时, 甲苯苄基化反应的速率常数是普通 ZSM-5 沸石的约 13 倍.     

EU-1分子筛的合成及其在正己烷异构化反应中的催化性能

在不同硅铝比(nSiO₂/nAl₂O₃)的合成凝胶(含纯硅凝胶)中引入晶种,合成了纯相的EU-1分子筛。研究了铝源、模板剂和晶种添加量对EU-1分子筛的结晶度、形貌尺寸等的影响;重点研究了不同硅铝比对样品结晶度、晶粒尺寸、酸性、比表面积和孔容等的影响。将合成结果绘制成了纯相EU-1分子筛的合成条件三元图,从三元图可看出,晶种法可显著扩大纯相EU-1分子筛的合成区域。将Pt/H-EU-1用于正己烷异构化反应,结果表明,该催化剂具有优异的正己烷异构化活性及稳定性,对异构烷烃有较高的选择性。