空心氮掺杂碳球锚定单原子铁位点用于高效电催化氧还原反应（英文）

本研究将单原子分散的Fe-N₄位点锚定在氮掺杂空心多孔碳球上用于电催化氧还原反应,研究表明,所制备的FeSAs/HNCSs-800催化剂表现出优异的电催化氧还原性能,其起始电位为0.925 V,半波电位为0.867 V。球差电镜和同步辐射X射线吸收光谱证实了催化剂中存在高度分散的Fe-N₄单原子位点。通过密度泛函理论计算证明单原子Fe-N₄位点是氧还原反应有效的活性位点,其相邻的C缺陷可以有效调控单原子Fe的电子结构,进而提高电催化氧还原性能。     

在大电流密度电催化二氧化碳还原反应中的单原子催化剂

二氧化碳电还原(ECR)是一种环境友好的能源转换方式,可以将CO₂转化为各种具有高附加值的燃料或化学品,但是在大电流密度下通常存在反应活性、产物选择性和长周期稳定性差的问题。单原子催化剂具有高选择性、高催化活性和高原子利用率等优点,在ECR过程中具有巨大的潜力。如何设计高活性、高选择性和长周期稳定性的单原子催化剂用于大电流密度下电催化CO₂还原成为该领域的热点研究问题。本文综述一系列单原子催化剂在大电流密度下的ECR反应的研究进展,重点总结了增强单原子催化剂在大电流密度下ECR性能的活性、产物选择性及长周期稳定性调控机制,为系统设计和制备ECR单原子催化剂提供了思路,并对ECR单原子催化剂工业化应用的机遇与挑战进行了展望。     

反应吸附脱硫中有序介孔Cu-ZnO-l2O3吸附剂提高其饱和硫容

目前汽柴油中的含硫化合物是造成酸雨和PM2.5的重要原因之一.随着污染的日益严重,对汽柴油的深度脱硫受到越来越多的关注.环境保护组织颁布了较为严格的法律措施,规定硫含量低于10 ppm.然而,传统的加氢脱硫工艺(HDS)很难满足在深度HDS的同时辛烷值损失较少.为了减少辛烷值损失,脱硫技术和催化剂应具有较好的选择性.因此,在FCC汽油升级的过程中,减少辛烷值损失的超深度脱硫工艺是重要研究课题之一.目前,一些新型的深度脱硫技术包括吸附脱硫、氧化脱硫和生物脱硫.其中吸附脱硫具有高选择性、低能耗等优点,而反应吸附脱硫则被广泛研究和工业化生产.常见Ni/ZnO吸附剂利用高空速控制辛烷值损失,但频繁的再生过程影响催化剂的稳定性.目前,一种新型的Cu/ZnO吸附脱硫剂用于固定床中,具有较高的脱硫活性、稳定性和高选择性.目前,铜基吸附剂面临着ZnO的饱和硫容、稳定性及活性组分Cu结焦问题.Al2O3作为稳定剂可以提高反应活性和稳定性,其中有序介孔能够提供较大的比表面积、孔径、规整的孔结构和较好的分散活性组分的能力,从而有利于分子之间的扩散.本文利用一步溶剂蒸发自组装法合成了具有有序介孔的Cu-ZnO-Al2O3吸附剂.SXRD/WXRD结果,证实合成了具有有序介孔结构的Al2O3,且添加Cu和Zn物种后,其结构并未发生改变,但当Zn的添加量达到25 wt%时,其有序介孔结构发生改变.有序介孔的Cu-ZnO-Al2O3吸附剂具有较高的比表面积、孔容及孔径,添加过量的ZnO后,其比表面积明显降低.TEM和AADF-STEM结果发现,所制Cu-ZnO-Al2O3吸附剂具有规则的介孔结构,并且Cu,Zn,Al和O分散均匀,与XRD和BET结果一致.热重结果表明,有序介孔Cu-ZnO-Al2O3吸附剂具有较好的热稳定性.通过与商业Cu-ZnO-Al2O3吸附剂进行对比,有序介孔Cu-ZnO-Al2O3吸附剂具有较高脱硫活性、饱和硫容及稳定性.     

反应吸附脱硫中有序介孔Cu-ZnO-l_2O_3吸附剂提高其饱和硫容（英文）

目前汽柴油中的含硫化合物是造成酸雨和PM2.5的重要原因之一.随着污染的日益严重,对汽柴油的深度脱硫受到越来越多的关注.环境保护组织颁布了较为严格的法律措施,规定硫含量低于10 ppm.然而,传统的加氢脱硫工艺(HDS)很难满足在深度HDS的同时辛烷值损失较少.为了减少辛烷值损失,脱硫技术和催化剂应具有较好的选择性.因此,在FCC汽油升级的过程中,减少辛烷值损失的超深度脱硫工艺是重要研究课题之一.目前,一些新型的深度脱硫技术包括吸附脱硫、氧化脱硫和生物脱硫.其中吸附脱硫具有高选择性、低能耗等优点,而反应吸附脱硫则被广泛研究和工业化生产.常见Ni/ZnO吸附剂利用高空速控制辛烷值损失,但频繁的再生过程影响催化剂的稳定性.目前,一种新型的Cu/Zn O吸附脱硫剂用于固定床中,具有较高的脱硫活性、稳定性和高选择性.目前,铜基吸附剂面临着ZnO的饱和硫容、稳定性及活性组分Cu结焦问题.Al_2O_3作为稳定剂可以提高反应活性和稳定性,其中有序介孔能够提供较大的比表面积、孔径、规整的孔结构和较好的分散活性组分的能力,从而有利于分子之间的扩散.本文利用一步溶剂蒸发自组装法合成了具有有序介孔的Cu-Zn O-Al_2O_3吸附剂.SXRD/WXRD结果,证实合成了具有有序介孔结构的Al_2O_3,且添加Cu和Zn物种后,其结构并未发生改变,但当Zn的添加量达到25 wt%时,其有序介孔结构发生改变.有序介孔的Cu-Zn O-Al_2O_3吸附剂具有较高的比表面积、孔容及孔径,添加过量的Zn O后,其比表面积明显降低.TEM和AADF-STEM结果发现,所制Cu-Zn O-Al_2O_3吸附剂具有规则的介孔结构,并且Cu,Zn,Al和O分散均匀,与XRD和BET结果一致.热重结果表明,有序介孔Cu-Zn O-Al_2O_3吸附剂具有较好的热稳定性.通过与商业Cu-Zn O-Al_2O_3吸附剂进行对比,有序介孔Cu-Zn O-Al_2O_3吸附剂具有较高脱硫活性、饱和硫容及稳定性.