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半导体光催化剂是一种极具前景的绿色催化剂,广泛用于污染物降解、水解制氢和有机合成等领域,有望利用太阳能来解决能源和环境问题,是当前的研究前沿和热点.然而,单组分半导体光催化剂的光生电子和空穴容易复合,导致量子效率差和光催化效率低.近年人们发现,将两种或多种催化材料结合,构建异质结光催化体系可有效促进光生电子-空穴分离.但传统的异质结体系中光生电子的还原性和光生空穴的氧化性通常在电荷转移后变弱,因此,很难同时具备高电荷转移效率和强氧化还原能力.研究发现,构建Z型异质结光催化体系不仅可以减少本体电子-空穴的复合,使其在不同半导体材料上实现空间分离,具有光谱响应宽、电荷分离效率高和稳定性高等优势,而且能保持良好的氧化还原能力.在半导体材料领域,石墨相氮化碳(g-C3N4)作为一种无金属聚合物半导体,具有良好的热化学稳定性、电学和光学特性,但存在量子效率低和适用范围窄等局限性.而五氧化二钒(V2O5)是一种重要的过渡金属氧化物半导体,由于具有良好的电学和光学性能被广泛用于锂离子电池、气敏传感器和光电器件.V... 相似文献
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发展环境污染少的可持续绿色合成反应是绿色化学的主要目标之一.均相反应是制备高附加值化学品的重要方法,但是该类反应普遍存在催化剂和有机溶剂不易回收利用、产品分离纯化成本高、污染重的问题.发展兼具催化剂和溶剂易循环使用及产品易分离纯化的高附加值化学品的绿色制备方法具有重要的研究意义.4-喹诺酮是一类重要的氮杂环化合物,广泛存在于天然产物和药物分子中.硒醚化喹诺酮是一种高价值的喹啉酮衍生物,具有非常重要的药理活性和生物活性,其高效构建对于开发喹诺酮类药物具有重要意义.4-喹诺酮化合物与二烃基二硒醚化合物的氧化交叉脱氢偶联反应是合成硒醚化喹诺酮化合物的经典方法,但是该类反应需要使用过量的二烃基二硒醚和氧化剂,不仅反应成本高,而且官能团兼容性也受限制.此外,过量二烃基二硒醚试剂和氧化剂的使用也增加了产物分离提纯难度,且会造成环境污染.为解决传统硒醚化喹诺酮化合物制备中存在的问题,本文发展了一种绿色实用的3-硒醚化喹诺酮化合物的电化学合成方法.通过条件筛选发现使用25 mol％的碘化钾作为催化剂和电解质,二甲基亚砜为溶剂,石墨棒电极为阳极,铂片电极为阴极,在10 mA直流电作用下,喹诺酮化合物和二烃基二硒醚化合物发生氧化交叉脱氢偶联反应,高效合成硒醚化喹诺酮产物.在3-硒醚化喹诺酮化合物的克级规模制备中,只需要使用15 mol％的碘化钾作为催化剂,同时原料的浓度可以提高10倍,降低了溶剂的使用.反应结束后,加水至反应体系,析出高纯度的3-硒醚化喹诺酮产物.过滤产物后,减压回收体系的水份,KI/DMSO体系可以循环使用5次以上,且反应效率不受影响.对比传统的4-喹诺酮和二烃基二硒醚氧化交叉脱氢偶联反应,本文发展的电化学反应具有优异的原子经济性.反应只需使用0.5当量的二烃基二硒醚试剂,利用清洁无痕的电子代替传统的化学氧化剂,洁净的氢气是唯一副产物.绿色化学常数计算表明,本文发展的电化学合成方法的原子效率是文献(J.Org.Chem.,2018,83,12411–12419)报道的5.8倍,Eco-Scale指数是其2.5倍,而过程质量强度(PMI)降低了264倍,分离步骤由5步减少至2步.综上,本文发展了一种低成本,环境友好的3-硒醚化喹诺酮化合物的合成方法,为硒醚化喹诺酮化合物的开发利用提供了高效绿色的新途径. 相似文献
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