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1.
焙烧温度对Cu/ZrO2和Cu-La2O3/ZrO2催化性能的影响 总被引:3,自引:0,他引:3
Cu/ZrO2催化剂作为一种新型的甲醇合成催化剂,和Cu-Zn-Al催化剂相比,具有优良的催化活性[1,2].Cu/ZrO2催化剂中活性中心及合成甲醇的反应机理与Cu-Zn-Al催化剂有较大差别,铜锆分散度及界面大小对甲醇合成活性有重要影响,如Keoppel等人研究发现,当Cu/ZrO2催化剂焙烧温度达到923K,ZrO2发生晶化,严重影响铜锆界面从而显著降低催化剂的活性[3].ZrO2作为p型半导体,在催化剂中不仅起对催化剂活性组分进行支撑和分散作用,它可与催化剂活性组分产生独特的相互作用.近年来,铜锆之间的相互作用及协同效应日益受到人们重视[4… 相似文献
2.
通过热分解法制备Cu模型催化剂,然后经浸渍制备ZrO2/Cu催化剂,采用SEM、XPS考察了催化剂表面形态和组成,并采用in-situ Raman考察了催化剂在还原和吸附CO和水的过程中随时间的变化。结果表明,还原前Cu催化剂表面主要存在CuO物种,而在ZrO2/Cu表面,除了CuO物种,还存在着大量的表面羟基物种。ZrO2/Cu相对Cu更加容易还原为Cu0,同时,ZrO2在催化剂表面聚集形成絮状态,而Cu催化剂还原后主要形成Cu2O物种。Cu催化剂表面吸附CO后,除了形成Cu-CO外,Cu2O物种均会迅速消失形成CO2。Cu催化剂对水的作用比较弱,但是ZrO2/Cu催化剂和水作用较强,并且通过Cu-OH中间物形成Cu2O物种。 相似文献
3.
用insituFTIR法研究了H2、CO及CO/H2在ZrO2表面的吸附行为.结果表明,H2在ZrO2表面吸附存在两种形态的羟基(即ZrOH和ZrOHZr),吸附温度增加,羟基数量增加.CO在200℃易与ZrO2表面羟基作用形成甲酸盐物种,吸附温度升高时,该物种逐渐分解生成CO和ZrOH.当CO和H2共存时,表面甲酸盐的量明显增加,并随温度增加,逐渐加氢形成甲氧基,最后生成甲烷.甲氧基的加氢过程较慢,所需反应温度也较高,被认为是CO加氢合成醇的速控步骤. 相似文献
4.
CO/H2在Cu/ZrO2催化剂表面吸附行为原位红外表征 总被引:2,自引:1,他引:2
用原位FT-IR法比较了Cu/ZrO2和ZrO2催化剂表面对CO及CO/H2的吸附行为。结果表明,CO在50℃便可以在Cu/ZrO2表面形成b-HCOO-Zr、Zr-COO^-和b-HOCOOZr物种,吸附温度升高,b-HOCOOZr逐渐分解生成Zr-OH和CO2,而b-HCOO-Zr吸附物种逐渐增强。b-HCOO-Zr物种在Cu/ZrO2催化剂表面生成速度远远大于ZrO2催化剂。在Cu/ZrO2催化剂表面,所形成的合成甲醇中间物种(HCOO-Zr和CH3O-Zr)均和ZrO2有关,意味着CO加氢反应主要在ZrO2表面进行,铜组分主要向ZrO2提供吸附CO及H2物种。 相似文献
5.
La与Cu/ZrO2作用形式对合成醇催化剂性能的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
研究了镧与Cu/ZrO2 的相互作用对CO加氢反应性能的影响。结果表明,镧能显著提高催化剂的活性,降低反应温度。镧的添加方式对催化剂活性和选择性的影响规律为: 共沉淀> 浸渍>机械混合。XRD、TPR和UV- VIS等表征结果表明,稀土镧有助于提高铜组分的分散度,且添加方式直接影响铜的分散状态 相似文献
6.
铜含量对Cu/ZrO2和Cu—La2O3/ZrO2催化剂性能影响 总被引:4,自引:2,他引:2
本文考察了铜含量对CuZrO2和Cu-La2O3ZrO2催化剂性能影响。结果表明,当铜含量较低时,铜在催化剂中以高分散状态存在,并随铜含量增加,催化剂活性线性增加。当铜含量超过某一值,部分铜组分以体相铜形式存在,催化剂活性随铜含量变化不明显。因此,高分散铜为影响CuZrO2催化剂活性主要因素。 相似文献
7.
以价电子互斥理论与杂化轨道理论为基础,首先确定中心原子或离子的杂化类型以及总电子对的结构,并确定处于同一平面的原子;然后摒除σ键,仅分析π键,并根据价键理论,确定参加共轭的原子对共轭π键所贡献的电子数,最终达到对分子共轭类型的判别。 相似文献
8.
采用沉淀法制备了Co3O4催化剂,并将催化剂在流动的N2或O2气氛中于不同温度下进行预处理.通过X射线衍射(XRD)、热重-差示扫描量热分析(TG-DSC)、程序升温脱附(O2/CO2-TPD,HCHO-TPSR)和原位漫反射傅里叶变换红外光谱(in situ DRIFTS)等手段对催化剂表面物种进行了表征.结果表明,Co3O4-N2-200催化剂表面存在Co3+不饱和配位中心和丰富的弱配位氧负离子,容易形成双配位的甲酸盐,并转化成单配位的甲酸盐,进一步分解为产物. 相似文献
9.
Ni改性Cu/Mn/ZrO2催化剂合成低碳混和醇的研究 总被引:10,自引:1,他引:10
Ni改性的Cu/Mn/ZrO2是CO加氢合成低碳混合醇的有效催化剂,在较为温和的条件(T=573K,p=8.0MPa,GHSV=5000h-1)下,醇的时空产率为0.36g/(ml.h),其中C2+OH的选择性约30%.产物由直链C2+OH和以异丁醇为主的支链醇构成.温度和压力的提高明显促进了异丁醇的生成.可以认为,Ni的添加对直链醇的生成有决定性作用,而异丁醇的生成取决于Zr的作用.反应过程中甲烷等副产物的生成及水煤气变换反应可控制在合理的范围内.另外,K助剂的加入可进一步促进C2+OH的生成. 相似文献
10.
研究了Cu和ZrO2/Cu模型催化剂的甲醇水蒸气重整制氢的反应性能, 结果表明, 纯铜催化剂的反应初始活性随着还原温度的增加而显著降低, 并且在失活后的催化剂反应体系中通入少量的氧, 可恢复催化剂的活性. 相对于Cu, ZrO2/Cu催化剂的活性和稳定性显著增加. 催化剂的TPR, XPS以及原位FT-IR表征结果表明, 导致催化剂活性迅速降低的原因为催化剂表面氧物种的逐渐消耗. ZrO2在反应过程中可以稳定铜表面氧以及Cu+物种, 从而显著提高了反应活性和稳定性. 相似文献