Pb-ZSM-5分子筛的表征及其催化活性的研究

Pb ZSM 5分子筛催化剂是一种具有较强催化活性的醛氨缩合催化剂 ,其主要特点是反应条件温和、择形选择性高、副产物较少等优点。醛氨缩合反应是制备烷基吡啶最具代表性的反应路线之一。用BET、SEM、XRD和IR等技术考察了Pb ZSM 5分子筛的物理化学特性 ,并将Pb ZSM 5分子筛用于醛氨缩合反应。研究表明 ,含Pb浸渍液浓度范围在 2 %～3% (m )内可起到很好的改性作用 ,其中在 2 2 5 %～ 2 75 % (m )范围内烷基吡啶的选择性最佳。通过浸渍法使得Pb2 + 进入了ZSM 5分子筛骨架中 ,对醛氨缩合反应有较高的催化活性和选择性。采用Pb ZSM 5分子筛 ,烷基吡啶的产率可以达 75 %以上     

多组元SO42-/MxOy型超强酸催化酯化反应的研究

本文以苯酐加辛醇合成DOP为研究对象,在单组元SO₄^2-/M_xO_y型 固体超强酸研究的基础上,制成SO₄^2-/Ti-Al-Sn-O型固体超强酸,对DOP合成的催化活性比单元或两元固体超强酸有明显的提高,在175 ℃/6 h的反应条件下可使DOP合成反应完全。     

钼硅氧化物的制备及其催化环氧化性能的研究

以sol-gel法制备MoO3/SiO2催化剂,研究其在过氧化氢异丙苯(CHP)环氧化丙烯制环氧丙烷(PO)反应中的催化性能.考察了水解剂pH值、水解时间对催化剂性能的影响,并用比表面积、XRD、FT-IR、NH3-TPD对催化剂进行表征.结果表明,不同pH值和不同水解时间合成的催化剂催化性能有明显差异.以pH值8.5的氨水为水解剂,水解25 min制备的MoO3/SiO2催化剂具有较好的丙烯环氧化催化性能.     

X型分子筛膜的制备及渗透性能的改善

采用多孔载体上预投分子筛晶种，再用水热晶化的二次生长的成膜方法合成X型分子筛膜。通过三次晶化操作，SEM显示多孔载体上负载生长的分子筛膜厚约15μm，分子筛膜的He和N2的渗透率下降为载体渗率的1％以下，纯三丁胺与全氟三丁胺的渗透率之比为21（350℃），但表征结果显示，膜层内存在缺陷。本研究采用了化学沉积与积炭处理相结合的二步修饰法来消除缺陷，结果表明，经二步修饰后，X型分子筛膜用三丁胺和全氟三丁胺的蒸气测试其渗透率，发现渗透侧全氟三丁胺几乎收集不到，比未修饰的膜的渗透率有很大提高，说明修饰对X型分子筛膜的非沸石孔道的消除很明显。     

氨基功能化MCM-48介孔材料的制备及选择性吸附卷烟主流烟气中氰化氢的性能

以纯硅MCM-48为原料合成了表面氨基功能化的MCM-48材料,进行了X射线衍射(XRD)、氮气吸附、SEM扫描电镜和FT IR红外光谱等表征。FT IR和元素分析的结果表明,3-氨基丙基三乙氧基硅烷通过与纯硅MCM-48表面的Si-OH基团反应,使氨基嫁接在纯硅Si-MCM-48表面。XRD和N2吸附说明纯硅MCM-48在嫁接氨基后仍保持Ia3d立体结构,但与纯硅MCM-48相比,氨基功能化的MCM-48的比表面积、孔容和孔径均有所下降。将氨基功能化的MCM-48作为吸附剂加入卷烟的过滤嘴,对于主流烟气中氰化氢(HCN)具有很好的选择性吸附功能。     

船形氧化铈的制备及其在CO催化中的应用

近年来,氧化铈（CeO₂）形貌控制合成的研究已成为稀土研究的重要组成部分。采用溶菌酶为模板,硝酸铈作为铈源,碳酸钾为沉淀剂,使用简单的水热反应和热处理制备了具有三维船形形貌的CeO₂材料。对制备的CeO₂材料进行XRD、SEM、 TEM和N2吸附等的结构表征,结果表明,船形氧化铈为椭圆结构,整个三维结构由许多CeO₂晶粒组装堆积而成,晶粒尺寸为（8～10） nm,比表面积为32.2 m²·g^-1。并在CeO₂上进行CO催化氧化模型反应研究,考察了该材料在CO催化氧化中的应用,发现船形CeO₂的CO催化氧化起燃温度T₅₀和完全转化温度T100分别为230 ℃和250 ℃,具有较高的CO催化氧化活性。     

高温稳定的Al2O3基复合氧化物的制备与性能

采用反相微乳液法制备了在高温条件下结构稳定的Al2O3基复合氧化物.经BET比表面积和XRD测定表明,用本方法制备的Al2O3、钡改性Al2O3、硅改性Al2O3都具有很高的热稳定性,经1100℃焙烧10h后,Al2O3的比表面积为51m2·g-1,钡改性Al2O3的比表面积为90m2g-1,硅改性Al2O3的比表面积为175m2·g-1,远高于用sol-gel法制备的同组成的样品.制备方法不同,所得产物的物相结构和孔径分布也存在较大的差异,用反相微乳液法制备的样品主要以活性Al2O3相存在,粒度分布均匀,为纳米级粒子.钡和硅的存在提高了活性Al2O3的相转变温度,抑制了高温条件下粒子的长大,从而使样品的热稳定性提高.     

催化剂新材料非晶态合金的制备及加氢性能

介绍了非晶态合金的制备方法、表征手段以及非晶态合金催化剂在各类加氢反应中的性能。     

固体超强酸SO4^2-／ZrO2-SiO2的制备及其催化性能的研究

分别以氧氯化锆、硅溶胶和氨水为锆源、硅源和沉淀剂,采用共沉淀法制备Zr(OH)4-Si(OH)4,110 ℃干燥后经硫酸浸渍、干燥和焙烧制得SO2-4/ZrO2-SiO2固体超强酸.XRD和比表面积测定结果表明,SiO2的引入对SO2-4/ZrO2催化剂的结构产生了重要影响,从而使其比表面积明显增大.以所制备的SO2-4/ZrO2-SiO2固体超强酸为催化剂,代替浓硫酸用于丁酸和丁醇的酯化反应,考察了硫酸浸渍液浓度、焙烧温度等制备条件对其催化性能的影响.结果表明,采用硫酸浸渍液浓度为1.0 mol/L,焙烧温度为550 ℃所制备的SO2-4/ZrO2-SiO2催化剂,在丁醇和丁酸的物质的量比为1.2及不添加任何带水剂的条件下,丁酸丁酯的收率高达90%以上,优于SO2-4/TiO2-WO3和TiSiW12O40/TiO2催化剂.     

含MFI结构单元的介孔Ti-HMS-1的合成、表征及催化氧化性能

采用TS-1前驱体作硅源和钛源,以十二胺为模板剂,在中性和室温条件下合成了介孔含钛分子筛Ti-HMS.1.采用XRD、TEM、低温N2吸附、FT-IR和UV-Vis等方法对合成的分子筛进行了表征;以苯乙烯的催化氧化反应为模型反应,考察了合成的Ti-HMS-1的催化氧化性能.结果表明,Ti-HMS-1具有“worm-like”介孔结构,但长程有序度较低,孔壁部分含有MFI的次级结构单元,在373K沸水中水煮50h后,Ti-HMS-1仍能较好地保持原有的介孔结构,表明Ti-HMS-1具有较高的水热稳定性.进入分子筛骨架的钛原子为催化剂的活性中心,对于苯乙烯氧化反应,具有较高的催化活性,对产物的选择性与Ti-HMS接近。