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991.
F+H2O→HF+OH是四原子反应的典型代表,并在环境和天体化学中扮演着重要角色. 基于全维势能面,本文采用环-聚合分子动力学(RPMD)方法计算了该反应的速率常数. 该势能面可以重现高精度理论化学水平(FPA和HEAT)上得到的反应能垒和放热数据,它是目前该体系的最准确势能面. RPMD方法重现了之前半经典过渡态理论结合两维主方程得到的速率常数,二者都与实验结果高度吻合. RPMD方法可以高效可靠地考虑量子效应,如量子隧穿和零点能效应等. 另外,RPMD计算结果随珠子数量增加收敛较快,这些都与之前RPMD的诸多计算应用发现的结论一致. 相似文献
992.
993.
氢能源因其储量丰富、高效、零污染等特性而受到广泛关注.电解水产氢作为一种有效的获取氢能源的方式成为当前研究的重点.但由于电极表面反应过电势的存在极大增加了电解水的能耗,因此需要开发高效的电催化材料以提高电解水反应动力学.考虑到实际应用,设计和构筑在同一电解液中同时具有高效催化产氢和释氧能力的双功能催化材料更为重要且更具挑战.目前,越来越多的非贵金属基双功能催化材料被开发和报道,比如过渡金属硫化物、氧化物、层状双金属氢氧化物、碳化物、氮化物和磷化物等,其中又以磷化物的研究更为广泛.金属有机骨架化合物(MOFs)因其具有独特的性能(孔隙率高、超高比表面积、可调控的化学组分和孔道结构等)在能源转化等领域得到广泛应用.但是,基于MOFs材料转化的多组分过渡金属磷化物应用于全分解水体系的报道还比较少.先前的研究表明,优化催化材料的微纳结构和化学组成是提高材料催化性能的关键.我们利用三步法(晶体生长、自组装和磷化)设计并制备了一种基于MOFs转化的新型分级纳米复合材料CoP@ZnFeP.透射电子显微镜(TEM)结果显示,自组装形成的花状Co3O4@Fe-MOF-5中空结构在磷化后形貌能够很好地保持.X射线衍射(XRD)表明, CoP@ZnFeP纳米复合物是由大量的混合纳米晶体组成,主要包括Co2P, ZnP2和Fe2P.在碱性(1.0mol/L KOH)条件下, CoP@ZnFeP纳米复合物表现出优异的催化产氢(HER)和释氧(OER)性能,其释氢和产氧的启动电位分别为–50和148m V(vs.RHE),相应的Tafel斜率分别为76和53.9m V/decade.优异的电催化性能主要归功于复合材料的多级纳米结构组元(纳米粒子、纳米笼和纳米管),其有序的多孔结构和大的比表面积有利于电解液的渗透、气体的扩散和电子的转移.作为对比,我们利用相似方法制备了CoP和ZnFeP纳米粒子的机械混合物(CoP/ZnFeP).测试数据表明, CoP@ZnFeP分级复合材料的催化性能优于CoP/ZnFeP机械混合物.鉴于CoP@ZnFeP复合材料优异的催化性能,我们将其应用于全分解水体系.在两电极体系中,达到10m A/cm~2电流密度仅需1.6V电压,表明材料具有优异的全分解水性能.同时该复合物也显示出较好的稳定性,经过24h连续水解后,电解电位仅升高70m V.但同时我们也注意到电极表面剧烈产生的气泡会对电极材料的稳定性有严重影响.此项研究可为设计高效的非贵金属催化材料应用于能源转化和储存等领域提供较好的思路和借鉴. 相似文献
994.
使用动态光散射法可以获得颗粒的光强加权平均粒径,以及光强加权颗粒粒度分布。为获得数量或体积加权颗粒粒度分布,提出从光强分布到数量分布转换的直接比值法。该方法首先依据Mie散射理论求解不同粒径颗粒的散射光强,然后将光强分布与对应颗粒的散射光强进行比对,获得颗粒的数量分布,进而得到颗粒的体积分布。使用动态光散射法测量得到聚苯乙烯乳胶球混合样品的光强分布,利用直接比值法将光强分布转换为数量分布和体积分布,并与扫描电子显微镜测量的数量分布进行了对比,实验数据表明采用直接比值法能够获得准确的数量分布。 相似文献
995.
如何优化工作在有限尺寸的热源与冷源之间的热设备的性能是有限时间热力学领域的一个重要课题.本文在线性不可热力学框架下,结合有限时间热力学理论,研究了一个无限尺寸热源而有限尺寸冷源的制冷机的工作过程,解析性地推导了紧耦合条件下平均输入功率以及制冷系数表达式,并且进一步讨论了该制冷机的性能.发现平均输入功率与制冷时间不存在明确的优化关系,而且输入功率的增加导致制冷系数单调减小,但辐射能的增加致使制冷系数增强.研究结果对于深入理解实际的热力学过程具有一定的工程实践性价值. 相似文献
996.
环路热管是一种靠蒸发器的毛细芯产生毛细力来驱动回路运行,利用工质相变来传递热量的高效传热装置.本文研制了一套不锈钢外壳,以氨为工质的小型平板式环路热管(mLHP),并着重研究其在不同热负荷条件下启动特性及变工况条件下的稳定运行特征,通过对平板 mLHP 运行机制理论分析,建立了合理的数学物理模型,实现了对整个系统动态仿真.实验结果表明,小型平板式 mLHP 可以在不同热流密度下快速启动,并具有良好的适应变热负荷能力.实现了平板式 mLHP 系统中各个主要节点的压力、温度和流量的动态仿真,与实验数据对比,仿真结果和实验数据吻合较好,加深了对 LHP 系统运行机理的理解.通过实验和动态仿真结果对系统结构进行优化,为应用在电子器件散热的高效率平板式 mLHP 系统的设计与优化提供依据. 相似文献
997.
Based on calculating the contributions of the littlest Higgs model with T-parity (called LHT model) to the anomalous top coupling tqγ (q = u or c), we consider single top production via the t-channel partonic process eq→et in ep collisions. Our numerical results show that the production cross section in the LHT model can be significantly enhanced relative to that in the standard model (SM). 相似文献
998.
999.
采用1948—2005年NCEP/NCAR全球温度资料构建温度关联矩阵,研究表明:为了滤除关联“噪声”,采用信度为001的统计检验是比较合适的.对日温度序列做step=5d,10d,…的滑动平均继而构建关联矩阵发现:365—730d可能是温度场时间尺度上的一个转折点;全球平均关联系数Cglobal的总体变化趋势是随step的增加而增大,但趋势逐渐变缓;相关系数绝对值大于03的正负强关联点对数也随之增加;位于赤道东太平洋海域的正关联中心(区域Ⅰ)(1625°W—775°E,75°N—125°S)和位于北太平洋海域的负关联中心(区域Ⅱ)(1575°W—325°E,275°—475°N )是值得重点关注的两个区域,二者之间存在较强的负相关;取长度为10 a滑动窗口研究Cglobal随时间的演变特征发现,Cglobal在1981—1987a之间发生了明显的跃变,并且这一跃变可能是年代际尺度上的行为;区域Ⅰ和Ⅱ对这一跃变也有清晰的反映,区域Ⅱ的跃变略滞后于区域Ⅰ;与此同时北太平洋海域关联系数的最小值点随时间演变还出现了明显的“位移”.
关键词:
温度场
关联矩阵
时间尺度
跃变 相似文献
1000.
基于极端温度值、强El Niňo/La Niňa年、温度变化关键区域和极端事件频发年四个方面,研究了时间和空间上的极端事件对温度关联网络性质的影响及网络性质相对稳定的可能条件.结果表明,滤除一定比例的极端温度会在一定程度降低网络的连通性, P=0.1和0.9时对应温度关联网络性质变化的拐点,极端低温和高温的界定可以控制在百分比为0.1所对应的温度;La Niňa年长程连边数较El Niňo年明显增加,遥相关作用比较显著,温度变化的关联稳定性较El Niňo年更好一些.热带地区温度变化正常年份的长程和短程连边数均较少,气候变化的各种信号不明显,更难判断气候变化的中长期特征.极端高温事件频发年对网络性质的影响较小,极端低温事件频发年网络长程连边数明显增加,其关联稳定性较极端事件频发年和正常年更强;四方面的研究均表明对网络性质影响最大的区域为180°E—80°E,15°N—15°S的赤道中东太平洋区,网络能否保持稳定的关键是该区域是否会受到重大外强迫等作用.
关键词:
极端事件
强El Niňo/La Niňa年
极端事件频发年
稳定性 相似文献