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大气中过高的CO_2浓度严重影响自然界的碳循环平衡,对全球气候和生态环境提出了严峻挑战.但同时CO_2作为一种潜在的碳资源,可通过催化转化生成高附加值的化学品. CO_2电化学还原反应(CO_2RR)可利用太阳能、风能等可再生能源产生的电能将CO_2直接转化生成高附加值化学品和燃料,有助于构建"碳中性"的能源循环利用网络,具有极具潜力的应用前景.然而,活化稳定的CO_2分子需克服一定的过电势,且由于反应在水相中进行, CO_2RR与析氢反应互相竞争,因此开发高效、廉价、稳定的催化剂一直是CO_2RR研究的难点.研究表明,含有金属-氮(M-Nx)活性位的催化材料如卟啉、酞菁等大环配合物、金属有机骨架材料以及通过热解法制备的金属-氮-碳(M-N-C)材料具有优异的CO_2RR性能.本文从实验和理论两方面综述了近年来该类材料领域的相关进展,重点介绍了金属位点种类、配体结构、载体选择对催化剂本征活性的影响,并讨论了反应条件优化对CO_2RR性能提升的作用.结合原位表征和理论计算结果探讨了含M-Nx材料反应条件下活性位的结构及反应路径,为合理设计和优化CO_2RR催化剂体系提供了新思路. 相似文献
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合成并通过单晶衍射表征了5个配合物[CuLCl2]·CH3COCH3(1)、[ZnLCl2]·CH3COCH3(2)、[ZnL(NO3)2]·0.5CH3COCH3(3)、[AgL2]ClO4(4)和[AgL2]BF4(5)(L=2-(5-氯-8-喹啉氧基)-1-(吡咯烷-1-基)乙酮)。配合物1和2同构,五配位的中心金属离子采取扭曲的四方锥配位构型,与来自配体L的2个氧原子和1个氮原子及2个氯离子配位。而在配合物3中,锌离子与1个三齿配位的配体L,1个单齿配位的硝酸根和1个双齿配位的硝酸根配位,配位构型为扭曲的八面体。配合物4和5中,中心金属与配体的比例为1∶2。银离子与2个三齿配位的配体L配位,采取扭曲的八面体配位构型。乙腈溶液中,配合物1、2、4和5在410 nm处的最大荧光发射峰与配体L相似。而配合物3由于配体到锌离子之间的能量转移,最大荧光发射峰红移至430 nm。 相似文献
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合成并通过单晶衍射表征了5个配合物[CuLCl2]·CH3COCH3 (1)、[ZnLCl2]·CH3COCH3 (2)、[ZnL(NO3)2]·0.5CH3COCH3 (3)、[AgL2]ClO4 (4)和[AgL2]BF4 (5)(L=2-(5-氯-8-喹啉氧基)-1-(吡咯烷-1-基)乙酮)。配合物1和2同构,五配位的中心金属离子采取扭曲的四方锥配位构型,与来自配体L的2个氧原子和1个氮原子及2个氯离子配位。而在配合物3中,锌离子与1个三齿配位的配体L,1个单齿配位的硝酸根和1个双齿配位的硝酸根配位,配位构型为扭曲的八面体。配合物4和5中,中心金属与配体的比例为1:2。银离子与2个三齿配位的配体L配位,采取扭曲的八面体配位构型。乙腈溶液中,配合物1、2、4和5在410 nm处的最大荧光发射峰与配体L相似。而配合物3由于配体到锌离子之间的能量转移,最大荧光发射峰红移至430 nm。 相似文献
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氧气流量对射频磁控溅射制备Cu2O薄膜性能的影响 总被引:1,自引:1,他引:0
通过磁控溅射方法在玻璃衬底上制备Cu2O薄膜,采用X射线衍射(XRD)、分光光度计、原子力显微镜(AFM)和X射线光电子能谱(XPS)等研究了氧气流量对Cu2O薄膜性能的影响.结果表明:氧气流量为4.2 sccm时,薄膜为单相的Cu2O,具有较高的结晶质量和可见光透过率,光学带隙为2.29 eV,薄膜的导电类型是p型且空穴浓度为2×1016 cm-3.通过XPS能谱分析Cu 2p3/2和O 1s结合能,确定了薄膜中Cu以+1价存在. 相似文献