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101.
用高硅含磷五员环沸石分子筛(商品代号HZRP-1)作为载体,制备了Mo/HZRP-1催化剂.与Mo/HZSM-5相比,Mo/HZRP-1对甲烷无氧脱氢芳构化反应也表现出较好的催化性能.实验过程中,在反应气中添加N2作为内标物,给出包括甲烷在Mo/HZRP-1上的结焦量、转化率及各产物选择性在内的总碳物料平衡计算结果.考察了不同Mo担载量对催化剂性能和积炭行为的影响;重点考察了不同温度焙烧后20%Mo/HZRP-1催化剂的性能和积炭行为.在反应的初始阶段,6%Mo/HZRP-1表现出很高的活性:反应进行30 min时,甲烷转化率为11%,芳烃选择性达81%,而催化剂的结焦选择性仅为12%.BET,NH3-TPD和催化反应等表征结果表明:Mo物种的数量和状态,分子筛的酸强度和酸量以及分子筛的孔道结构是决定甲烷无氧脱氢芳构化反应性能和积炭行为的关键因素.  相似文献   
102.
甲烷无氧芳构化反应催化剂Mo/HZSM-5的H2-TPR研究   总被引:6,自引:0,他引:6  
刘红梅  徐奕德 《催化学报》2006,27(4):319-323
 采用H2-TPR技术研究了不同方法制备的Mo/HZSM-5催化剂,并借助 1H MAS NMR等表征手段对Mo/HZSM-5催化剂还原过程中可能出现的6个TPR谱峰进行了详细归属,首次指认了分布于分子筛孔道内并与B酸性位相互作用的Mo物种的还原峰. 此外,还考察了各种Mo基催化剂在甲烷无氧芳构化反应中的催化性能. 结果表明,与B酸中心相互作用的Mo物种比其他形式的Mo物种具有更好的活性和稳定性.  相似文献   
103.
Ni-Cu/CeO2催化剂上乙醇水蒸气重整反应   总被引:8,自引:0,他引:8  
 研究了Ni-Cu/CeO2催化剂在乙醇水蒸气重整反应中的催化性能. 以具有高比表面积的CeO2为载体,用沉积沉淀法制备了一系列不同担载量的Ni, Cu双组分催化剂,采用X射线衍射、程序升温还原和透射电子显微镜对催化剂的晶相组成、还原性能和形貌进行了表征. 结果表明, CuO, NiO和CeO2的相互作用明显改善了NiO的分散. 适量CuO的加入使NiO分散度增大,颗粒明显变小,从而使催化剂具有更好的催化性能,但过多CuO的加入反而降低了催化剂的活性. Ni和Cu的催化性能差异较大, Ni具有优异的断裂C-C键性能,在低温下即可实现乙醇的完全转化,而在高温区则具有很好的甲烷重整性能,可获得很高的氢气产率; Cu在低温区倾向于使乙醇脱氢生成乙醛以及进一步脱羰基生成丙酮,在高温区也具有一定的乙醇裂解性能.  相似文献   
104.
105.
106.
用FT-IR技术研究Mo/HZSM-5分子筛的骨架结构   总被引:2,自引:0,他引:2  
刘薇  徐奕德 《催化学报》1998,19(4):339-343
在两种不同硅铝比的HZSM5分子筛上担载不同量的钼物种后,对甲烷无氧脱氢芳构化反应呈现出不同的催化活性.使用FTIR技术测定了催化剂样品的骨架结构,结果表明,在两种分子筛载体上,钼物种的存在状态及其与载体间的相互作用各不相同;分子筛载体的酸性环境决定了浸渍时钼物种的可能存在状态.  相似文献   
107.
在NaX分子筛超笼中通过RuⅢ(NH3)6同CO+H2反应合成了[Ru6(CO)18]2-原子簇阴离子.原子簇阴离子上的羰基配体在氢气存在时具有一定的13CO同位素交换活性.EXAFS的数据表明,80─90%的钌原子在NaX分子筛中以[Ru6(CO)18]2-的方式存在.分子筛笼中的原子簇阴离子在氧化气氛下解离成单核钌羰基物种Ru1(CO)2,两者的结构在氧化(O2)及还原(CO+H2)条件下可以进行可逆转化.  相似文献   
108.
109.
用HP5988A型色谱-质谱仪的多离子选择检测器和310工程计算机系统考察了PtCl_(2-)(PPh_3)_2,Pt-3(CO)_3(PPh_3)_4和Pt_4(CO)_5(PPh_3)_4等化合物在γ-Al_2O_3,TiO_2和SiO_2载体上的程序升温热分解特性。结果表明:铂簇合物在TPDE-H_2下的脱羰基过程比TPDE-He下简单。在TPDE-H_2下,在373K能检测到单一的CO_2脱附峰,三苯基膦配体在不同载体上的分解和脱附时,苯是主要脱附产物(≥90mol%);在TPDE-He下,三苯基膦配体的分解和脱附特性同载体性质明显有关。若以脱附苯的mol%为指标,则TiO_2>γ-Al_2O_3>SiO_2。另外,在两种情况下,三苯基膦配体的分解和脱附,均因铂的存在而加速。在脱附产物中,均未发现任何含磷化合物,证明磷在铂簇合物分解后还残留在催化剂上。  相似文献   
110.
负载型MoOx和VOx催化剂甲醚选择氧化制甲醛反应   总被引:1,自引:1,他引:1  
考察了负载型MoOx和VOx催化剂上二甲醚选择氧化制甲醛反应的性能.结果表明,两类催化剂在低温(240~320℃)下都具有良好的催化性能,VOx催化剂比MoOx催化剂所需的反应温度低,300℃下在VOx/r-Al2O3催化剂上二甲醚转化率可达20%,甲醛选择性可达70%.载体对催化剂性能有较大的影响,对于VOx催化剂,使用酸性载体时二甲醚转化率和甲醛选择性更高.催化剂的稳定性较好,反应17h后,VOx/r-Al2O3催化剂上未检测到有积碳生成.  相似文献   
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