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甲烷(页岩气、天然气、可燃冰和煤层气的主要成分)是地球上储量巨大的优质能源和高品味的碳氢资源,我国也拥有储量居全球前列的页岩气、可燃冰和煤层气.虽然甲烷经由合成气可以间接转化为乙烯等产品,但工艺流程长以及合成气造气高温、高能耗和高物耗也是不争的事实,这在一定程度上降低了间接合成路线的竞争优势.特别是,甲烷的间接转化需要将本应部分保留于产品的C―H键全部打断生成合成气,然后再在催化剂作用下重组得到烃类产品,故而并不完美.因此,甲烷的直接转化一直是科学家孜孜以求的理想路径,甲烷氧化偶联制乙烯(OCM反应)也再一次引起关注.目前,Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2是最富有应用前景的催化剂,但其适宜反应温度仍高达800°C以上,极大地制约了其工业化应用.为提高其低温催化性能,本文采用金属氧化物MO_x(TiO_2,MgO,Ga_2O_3或ZrO_2)对Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂进行了掺杂改性,利用扫描电子显微镜、N_2吸附-脱附等温曲线、X射线衍射、拉曼光谱、电感耦合等离子体原子发射光谱等手段对改性后的催化剂进行了系统表征.结果表明,TiO_2掺杂的Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂在700 ℃(催化剂床层温度)下,CH_4转化率可达23%,同时C_2-C_3烃类选择性约为73%,且能够稳定运行300 h无失活迹象;MnTiO_3的形成对提高OCM反应的低温活性和选择性至关重要,本质在于低温(≤700 ℃)化学循环"MnTiO_3.Mn_2O_3"的形成替代了未改性催化剂的高温(800 ℃)化学循环"MnWO_4.Mn_2O_3".对于MgO改性的Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂,其催化性能与未改性催化剂相当,反应过程中Mn_2O_3与MgO生成了新物相Mg_2MnO_4;虽然也形成了新的MnWO_4.Mg_2MnO_4氧化还原循环,但是该循环与MnWO4.Mn_2O_3循环类似,需在高温下才可高效进行.对于Ga_2O_3或ZrO_2改性的催化剂,其催化性能低于未改性催化剂,原因在于反应过程中Ga_2O_3或ZrO_2的引入促进了MnWO4物相的生成并对其有稳定作用,反应后的催化剂无论是体相还是表面都只能检测到MnWO_4,推测认为冄-方石英、Na_2WO_4和Mn_2O_3的缺失是导致Ga_2O_3或ZrO_2改性催化剂性能下降的主要原因 相似文献
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采用常规水溶液合成法成功制备了一例新颖的有机-无机杂化的杂多钼酸盐(C3N2H5)4H[HPMo6O21(O2CC6H4NH2)3]·6H2O (1),并通过X射线单晶衍射、红外光谱、紫外光谱、热失重分析等方法对该化合物的结构进行表征.结构分析表明,化合物1属于三斜晶系,P-1空间群,晶胞参数a=1.319 1(9) nm,b=2.068 8(15) nm,c=2.322 2(16) nm,V=5.701(7) nm3.化合物1包含1个[HPMo6O21(O2CC6H4NH2)3]5-阴离子,4个[C3N2H5]+阳离子,1个H+质子和6个结晶水.化合物1聚阴离子结构中包含一个{PMo6}结构单元,3个对氨基苯甲酸配体通过羧基上的两个氧原子以近乎垂直的方式连接在{PMo6}单元同一侧.紫外光谱研究表明,化合物1在水溶液中6 h内保持相对稳定,能够稳定存在的pH范围大致是7.5~10.5. 相似文献
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为了提高原子分子动力学参数的测量精度,本文把气体相对流量技术应用到快电子碰撞研究中.并且在此基础上测量了氙原子6s激发的广义振子强度,所得结果在小动量转移区间与前人的结果符合很好,表明气体相对流量技术在电子碰撞方法中的适用性.大动量转移区间6s的表观广义振子强度对电子碰撞能量的依赖行为,说明500 eV的电子碰撞能量还不满足一阶玻恩近似条件.与Hartree-Fock方法相比,考虑电子关联效应更全面的随机相移近似计算结果与本文的实验结果符合更好,说明对于像Xe这样的重原子,电子关联效应十分重要. 相似文献
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邓武张崑蒋学君代万俊周维张鑫赵军普胡东霞 《强激光与粒子束》2011,(10):2608-2612
采用神光-Ⅲ原型装置"多路放大器级联"的方式,构建了神光-Ⅲ主机装置主放大器构型验证平台。在此平台上开展了小开关隔离能力、主放大系统静态透过率、主放大系统隔离比等性能测试,并且考核了大能量发射时的主放大系统基频光输出能力。结果表明:输出基频光的平均通量达到了神光-Ⅲ主机装置的设计水平,同时验证了神光-Ⅲ主机装置主放大系统构型设计的可行性。 相似文献
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正弦交流介质阻挡放电等离子体流动控制技术是基于等离子体激励的主动流动控制技术,具有响应时间短、结构简单、能耗低、不需要额外气源装置等优点,在飞行器增升减阻、抑振降噪、助燃防冰等方面具有广阔的应用前景.针对“激励器消耗的大部分能量尚未被挖掘利用、诱导流场的完整演化过程尚未完全掌握、诱导流场的演化机制尚不明确”这三方面问题,本文首先从激励器诱导流场的空间结构、时空演化过程、演化机制三个方面回顾总结了激励器诱导流场的研究进展.在诱导流场空间结构方面,发现了高电压激励下诱导射流的湍流特性,辨析了壁面拟序结构与无量纲激励参数之间的关联机制;从激励器诱导声能方面挖掘出了激励器潜在的能量,发现了“等离子体诱导超声波与诱导声流”的新现象,提出了声激励机制;在时空演化过程方面,阐明了激励器诱导流场从薄型壁射流发展为“拱形”射流、再演变为启动涡,最终形成准定常射流的完整演化过程;在演化机制方面,结合声学特性提出了以“升推”为主的诱导流场演化机制.其次,围绕激励器诱导流场,进一步凝练出下一步研究重点,为突破等离子体流动控制技术瓶颈,打通“概念创新—技术突破—演示验证”的创新链路,实现工程应用提供支撑. 相似文献
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胡柚汁是益生菌发酵果汁饮料的重要原料,采用果胶酶和纤维素酶对胡柚果肉进行酶解处理以提高胡柚出汁率.研究复合酶用量、酶比例、酶解温度、酶解时间对胡柚酶解效果的影响.采用响应面法优化酶解条件,得到胡柚酶解的最优条件:复合酶用量为0.05%,果胶酶与纤维素酶比例为3,酶解温度为53℃,酶解时间为97 min.在最优条件下,胡柚出汁率可达65.72%,固形物白利度为(15.80±0.10)%,可滴定酸为(1.14±0.10)%,对胡柚汁实际生产具有借鉴意义. 相似文献
38.
共轭梯度法是一类具有广泛应用的求解大规模无约束优化问题的方法. 提出了一种新的非线性共轭梯度(CG)法,理论分析显示新算法在多种线搜索条件下具有充分下降性. 进一步证明了新CG算法的全局收敛性定理. 最后,进行了大量数值实验,其结果表明与传统的几类CG方法相比,新算法具有更为高效的计算性能. 相似文献
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40.
提出了一种新的阈值函数,它高阶可导,便于各种数学运算。与硬阈值函数相比,它在阈值点处是连续的;相比于软阈值函数,减小了估计小波系数存在时的恒定偏差,更好地保留了图像边缘等局部特征。选用平移不变小波变换,结合新提出的阈值函数,给出了一种新的去噪方法。仿真实验结果证明了此方法的优越性。 相似文献