退火处理对碳氮改性TiO2光催化性能的影响

以偏钛酸和三聚氰胺为原料,在空气氛围下700℃煅烧退火制备C-N改性TiO₂光催化剂.利用XRD、FT-IR、XPS、SEM、UV-Vis、BET等手段对改性前后的样品进行表征分析.分析结果显示,改性样品为大比表面积、多孔隙锐钛矿晶型TiO₂材料,TiO₂晶格中部分O被N取代,表面吸附酰胺化合物.与纯TiO₂相比,C-N/TiO₂对NO的催化氧化效率大幅度提高.其中C-N/TiO₂-2对NO的催化氧化率达到69。     

超声波降解吡啶溶液

焦化厂的排污水中含有酚、氰、杂环化合物(吡啶、吲哚、喹啉等)等有害物质[1]。利用超声波的声空化作用降解有机污染物,是一种清洁、高效的新型处理方法[2]。本文研究了超声波降解吡啶模拟焦化废水。探讨了吡啶初始浓度、溶液pH、超声辐射时间及处理温度等对降解效果的影响及规律。1　实验部分1 1　实验仪器及试剂KQ 100型超声波发生器,昆山市超声波仪器厂;SG 600W型超声波清洗器,张家港超声仪器有限公司;PHS 3C型酸度计,萧山市凯利科学仪器有限公司;751G紫外/可见分光光度计,上海分析仪器厂;DDS 11A型电导率仪,上海雷磁新泾仪器…     

V2O5/g-C3N4复合物的制备及可见光催化性能研究

以偏钒酸铵和尿素混合物为前驱体,混合煅烧制备了V2O5/g-C3N4复合物催化剂.用X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、紫外-可见光漫反射吸收光谱(UV-vis)、比表面积测试(BET)、光致发光谱(PL)等对其结构进行了表征.结果表明复合物中存在V2O5和g-C3N4形成异质结构,其禁带宽度减小、吸收带边红移,光催化效率有显著提高.以亚甲基蓝(MB)为目标化合物,评价了样品的光催化活性,当前躯体中尿素与NH4VO3质量比为10∶1,煅烧温度为500℃,煅烧时间为0.5h,催化剂活性最高.在60W日光灯照射40 min,对亚甲基蓝得降解率达到97.52;.     

Ce4+, Zr4+共掺杂提高V2O5-WO3/TiO2催化剂脱硝性能及抗K中毒能力

近年来, NO_x的排放造成了严重的环境污染.氨选择性催化还原技术(NH3-SCR)是目前消除NO_x最有效的手段之一.V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂在300–400°C范围内表现出优异的脱硝性能,因此被广泛用于NH3-SCR反应.然而该催化剂抗碱(土)金属中毒性能较差,且碱(土)金属碱性越强对催化剂的毒害越大(即K Na Ca Mg).已有研究显示,当K_2O质量分数达1%时,催化剂将完全失活,所以对传统的V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂进行改性以提高其抗K中毒性能具有十分重要的意义.最近, CeO_2由于具有优异的氧化还原性能和储/释氧能力,在NH3-SCR反应得到了广泛的关注.研究显示, CeO_2的改性可提高钒基催化剂脱硝活性及抗碱金属中毒性能,这主要是由于CeO_2的掺杂可以有效提高催化剂表面酸性及氧化还原能力. ZrO_2是一种酸碱两性氧化物,常被用作载体或者助剂.研究显示, ZrO_2的引入可以提高催化剂热稳定性,增大比表面积以及提高氧迁移能力.基于此,我们制备了一系列的V_2O_5-WO_3/TiO_2-ZrO_2, V_2O_5-WO_3/TiO_2-CeO_2以及V_2O_5-WO_3/TiO_2-CeO_2-ZrO_2催化剂,以期提高V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂脱硝性能及抗K中毒能力.研究发现, Ce~(4+), Zr~(4+)共掺杂可以有效提高V_2O_5-WO_3/TiO_2催化活性,拓宽反应温度窗口,增强抗K中毒能力.进一步借助X射线衍射、比表面积测定、氨气-程序升温脱附、氢气-程序升温还原和X射线光电子能谱等表征对催化剂进行全面分析.结果显示, Ce~(4+), Zr~(4+)共掺杂对V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂物理化学性质的影响与其脱硝性能及抗K中毒能力有着密不可分的关系.首先, Ce~(4+), Zr~(4+)可以掺杂进入TiO_2晶格,抑制TiO_2晶粒的生长,从而导致比表面积以及总孔体积的增加;比表面积的增加有利于活性物种的分散,而总孔体积的增加有利于反应物分子与催化剂充分接触.其次, Ce~(4+), Zr~(4+)共掺杂可以提高催化剂表面酸性和氧化还原性能,表面酸性的增加有利于催化剂吸附与活化反应物种NH_3,氧化还原性能的提高有利于NO氧化为NO_2,进而通过"快速NH3-SCR"反应提高催化剂活性;同时, Ce~(4+), Zr~(4+)共掺杂还可以有效降低K中毒对表面酸性和氧化还原性能的影响,这主要是由于Ce~(4+)可以与K原子结合形成Ce-O-K物种,而Zr~(4+)的引入可以增加Ce~(4+)的热稳定性,使得更多的Ce~(4+)与K结合,避免了K与活性钒物种结合形成V-O-K物种,使得活性V5+得到了有效的保护.原位红外实验揭示了V_2O_5-WO_3/TiO_2-CeO_2-ZrO_2催化反应遵循L-H机理,且K中毒并未改变其反应机理.最后,该催化剂在H_2O和SO_2存在的条件下仍具有最佳的脱硝性能,因而有望用于实际高K含量的燃煤烟气脱硝.