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为了在分子层次上揭示相关催化反应的机理,人们对过渡金属氧化物团簇与碳氢化合物分子反应进行了大量研究.相比于过渡金属氧化物团簇阳离子,阴离子对一些碳氢化合物的活性弱得多,因此研究还很少.在本工作中,我们通过激光溅射产生钒氧团簇阴离子VxOy-,产生的团簇在接近热碰撞条件下与烷烃(C2H6和C4H10)以及烯烃(C2H4和C3H6)在一个快速流动反应管中进行反应,飞行时间质谱用来检测反应前后的团簇分布.在VxOy-与烷烃的反应中,生成了产物V2O6H-和V4O11H-;在与烯烃的反应中,产生了相应的吸附产物V4O11X-(X=C2H4或C3H6).密度泛函理论计算表明:V2O6-和V4O1-1可以活化烷烃(C2H6和C4H10)的C-H键,也可以与烯烃(C2H4和C3H6)发生3+2环化加成反应形成一个五元环结构(-V-O-C-C-O-),C-H键活化与环加成反应都需经历可以克服的反应能垒.理论计算与实验观测结果相符合.V2O6-和V4O1-1团簇都具有氧原子自由基(O·或O-)的成键特征,活性O-物种也经常出现在钒氧催化剂表面,因而本研究在分子水平上,揭示了表面活性氧物种与碳氢化合物反应的机理. 相似文献
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(2011年1月7日)
一、关于2010年工作回顾
(一)完成珠心算课题研究成果综合报告呈报财政部、教育部《珠心算教育具有开发儿童智力潜能作用研究》的对比实验和脑机制研究课题,经过全国各地财政厅局、 相似文献
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正珠算心算界的朋友们、教师们:2013年对中国珠算来说,是不平凡的一年;2014年中国珠算又站在新的起点蓄势待发。在满怀喜悦与辞旧迎新之际,我谨代表中国珠算心算协会,向辛勤工作在各级珠算心算协会和珠心算教育战线上的同仁与教师们,向国内外所有热爱、关心和支持珠算心算事业发展的各界朋友们,致以新年的祝贺和诚挚的问候!祝大家在新的一年里:身体健康,工作顺利,阖家幸福,万事如意! 相似文献
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指出了再生锥和极小锥之间的关系,证明了一些具体锥的全正则性,探讨了半序空间中上确界的一些不同点,推广和发展了已有文献中的相关结论. 相似文献
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A dynamical Lie algebraic method has been applied to treating the quantum dynamics of dissociative adsorption of H_2 on a static flat metal surface. An LEPS potential energy surface has been used to describe the interaction of H_2 with Ni(100) surface. The dependence of the initial state-selected dissociation probability was obtained analytically on the initial kinetic energy and time. A comparison with other theoretical calculations and experiments is made. The results show that the method can be effectively used to describe the dynamics of reactive gas-surface scattering. 相似文献