天津市夏秋季O3-PM2.5复合污染特征及气象成因分析

天津市PM_2.5-O₃复合污染主要发生在夏秋季,本研究筛选出2017年夏季一次和秋季两次典型PM_2.5-O₃复合污染过程,系统分析污染物变化特征,探究天气形势和主要气象因子的影响.结果表明,3次污染过程PM_2.5与O₃呈现不同程度的正相关性（日均值相关系数达到0.34~0.78）,O₃与PM_2.5中硫酸盐和有机碳日均浓度存在较为一致的变化趋势.与非复合污染日相比,复合污染日无机盐占PM_2.5组分的比重增加,增长率为1.9%~7.3%;而碳组分占比减小.复合污染过程发生时,天津地区处于低压槽前或高压后部,近地面弱的偏南风辐合造成较差的大气扩散条件,导致大气污染物的累积.研究结果发现,夏季和秋季PM_2.5-O₃复合污染过程需要适宜的气象条件,温度阈值分别为25~35℃和20~30℃,相对湿度分别为40%~70%和55%~100%.夏秋季复合污染过程关键无机组分及其形成机制有所差异.夏季,日间O₃等强氧化剂对SO₂的气相氧化过程和夜间高湿条件（大约60%）下液相化学反应可能是主导的化学机制,硫酸盐增长率为8.2%.秋季高湿环境（≥80%）不仅促进SO₂向硫酸盐转化,秋季第一次复合污染过程硫酸盐增长4.7%,也促进夜间N₂O₅水解反应等,秋季第二次复合污染过程硝酸盐增长6.0%,两种机制成为秋季复合日PM_2.5显著增长的关键机制.本研究揭示了驱动天津市PM_2.5-O₃复合污染过程发生的适宜气象条件、PM_2.5关键化学组分及其化学过程,为复合污染的成因及协同控制提供了参考.     

天津市冬季近地层颗粒物垂直分布特征研究

为了解天津市冬季近地层颗粒物垂直分布特征,于2013年12月23日—2014年1月18日,利用Andersen撞击式采样器在天津大气边界层观测站采集10 m和220 m高度颗粒物样品,分析了水溶性离子、碳组分.结果表明,不同天气下不同粒径颗粒物质量浓度分布均呈双峰形,峰值出现在1.1~2.1μm和9.0~10μm粒径段.PM10浓度均随高度的增加而降低,污染日和清洁日最大浓度峰值分别出现在1.1~2.1μm、9.0~10μm粒径段.污染日SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+等二次离子质量浓度、百分占比及OC/EC的比值均随高度的上升而增加;清洁日二次离子质量浓度随着高度的上升而降低,但百分占比随着高度的上升而增加,OC/EC的比值均随高度的上升基本保持稳定.污染日SO_4~(2-)、NO_3~-、Cl~-质量浓度及百分占比均较清洁日增加明显,燃煤、机动车及二次离子为颗粒物的主要来源,并在220 m高度二次污染较重.污染日和清洁日下NO_3~-/SO_4~(2-)的比值均随着高度的上升而增加,低层机动车排放对亚微米模态(1μm)贡献明显,而对于粗粒径段,燃煤源的贡献则大于机动车.污染日和清洁日二次离子、OC、EC主要富集于细粒子,Ca~(2+)、Mg~(2+)、Na~+等一次离子主要富集于粗粒子.     

关中地区背景点位环境空气PM2.5来源解析与多模型结果对比

为研究关中地区远郊背景点位大气PM_2.5污染来源,于2014年12月-2015年10月在西安市区西南方向约34 km的背景点位（农村区域,108°44'13"E、34°00'53"N）开展样品采集,共获得218个有效样品,对29种化学组分进行了分析,并运用ME2和PMF模型进行同步解析、相互验证.结果表明:ME2和PMF模型各解析出5类因子,分别为二次无机盐、机动车尾气排放、生物质燃烧、煤烟尘和土壤尘.其中,二次无机盐分担率为42.23%~42.74%,是首要贡献源类,机动车尾气排放（22.40%~24.53%）、煤烟尘（14.57%~14.73%）、生物质燃烧（11.88%~13.42%）是另外3种主要贡献源,而土壤尘（6.28%~7.22%）分担率相对较小. 2种模型同步解析大气颗粒物来源对比表明,ME2和PMF模型同步解析结果一致,各源类的日贡献浓度均呈正相关,其中二次无机盐、机动车尾气排放、土壤尘的相关性较强,R2在0.876~0.960之间,表明解析结果可信.      

菏泽市冬季大气PM2.5和PM10中碳组分来源解析

为研究菏泽市冬季大气颗粒物中碳组分的污染特征和来源,于2016年1月采集菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀样品,基于热光反射法分析样品中OC（有机碳）、EC（元素碳）及8个碳组分[OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3和OP（裂解碳）]的含量,并计算得到ρ（Char-EC）（Char-EC为燃料燃烧后固体残渣中的EC）和ρ（Soot-EC）（Soot-EC为燃烧后气相挥发物质再凝结形成的EC）,以定性识别大气颗粒物中碳组分的来源.结果表明,菏泽市冬季大气颗粒物样品中碳组分浓度处于较高水平,PM_2.5中的ρ（OC）、ρ（EC）分别为26.34、9.22 μg/m3,PM₁₀中ρ（OC）、ρ（EC）分别为31.82、10.71 μg/m3.采样期间大气PM_2.5中碳组分（OC、EC、OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3、Char-EC、Soot-EC）浓度与PM₁₀中相应各组分浓度的比值均大于0.5（0.60~0.90）,表明碳组分多集中于细粒子（PM_2.5）.大气颗粒物样品中各碳组分浓度具有明显空间差异,各点位大气PM_2.5和PM₁₀中ρ（OC）均显著高于ρ（EC）（T检验,P < 0.05）.菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀中Char-EC/Soot-EC（二者质量浓度之比）分别为10.04、8.00,并且存在显著的空间差异性（T检验,P < 0.05）.PMF（正定矩阵因子分解法）解析结果表明,菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀中碳组分来源主要有4类,包括两类柴油车（1类排放的碳组分中以EC2为主,定义为柴油车-1;1类排放的碳组分中以EC3为主,定义为柴油车-2）、汽油车、生物质燃烧和燃煤混合源,对大气PM_2.5中碳组分的分担率分别为13.98%、5.13%、24.47%、41.97%,对大气PM₁₀中碳组分的分担率分别为16.08%、8.21%、18.34%、47.35%.可见,菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀中碳的主要来源是柴油车、汽油车、生物质燃烧和燃煤.      

钢铁工业排放颗粒物中碳组分的特征

为探究钢铁工业排放颗粒物中碳组分的特征,使用荷电低压颗粒物撞击器(ELPI)采样,采集到3组不同载荷和除污设施的烧结炉和1组炼铁高炉排放的颗粒物样品,利用热-光反射法,分析颗粒物中的有机碳(OC)和元素碳(EC)以及按温度划分的7种碳组分物质.结果表明,烧结工艺排放颗粒物中OC的质量分数高于炼铁工艺,OC在PM_(10)和PM_(2.5)质量分数分别是(5.3±2.3)%和(7.1±3.0)%,说明OC易在细粒径段颗粒富集,炼铁工艺排放颗粒物中OC在PM_(10)和PM_(2.5)质量分数分别是2.5%和2.0%;4组样品的7种碳组分相对比例相似,OC2和OC3在7种碳组分中质量分数最高,EC1、EC2、EC3的质量分数依次递减,OC1的质量分数可能与锅炉规模和脱硫设施有关;另外,烧结工艺排放各粒径段的颗粒物中OC和EC表现出较高的相关性,一次排放的PM_(2.5)中的OC/EC为4.7±0.7,远高于受体中估算二次碳组分的指标值.钢铁工业排放颗粒物中碳质组分的深入分析,可以为受体碳质气溶胶的来源解析提供基础数据,也有助于钢铁工业后续的除污管理.     

天津市大气能见度与颗粒物污染的关系

利用天津市大气边界层观测站2009年能见度、相对湿度、风速逐时观测资料和2009年3月9~21日期间颗粒物的膜采样数据,分析天津市大气能见度与颗粒物污染的关系.结果表明,颗粒物质量浓度与能见度变化总体呈负相关,小粒径颗粒对能见度的影响作用明显,随着能见度的降低,小粒径颗粒与大粒径颗粒浓度的比值明显增加.能见度与颗粒物中总碳质量浓度变化呈负相关. SO42-,NO3-,OC和EC对大气消光贡献平均值分别为28.7%,6.1%,27.6%和19.2%.表明观测期间颗粒物中SO42-,OC对能见度的影响明显.     

乌鲁木齐市重污染期间PM2.5污染特征与来源解析

目前有关我国城市大气重污染期间PM_2.5污染特征及其来源的研究较少,为深入了解典型城市大气重污染期间PM_2.5的污染特征与来源构成,于2013年1月19—30日在乌鲁木齐市采集PM_2.5样品,并依据相关划分标准,确定1月19—28日为重污染天气. 分析了重污染天气下ρ(PM_2.5)及主要化学组成(包括水溶性离子、无机元素和碳组分),运用统计学方法研究了重污染期间PM_2.5的污染特征,并且采用富集因子法和CMB受体模型解析了PM_2.5的来源构成.结果表明:大气重污染期间ρ(PM_2.5)严重超标,其中米东区环境保护局采样点的ρ(PM_2.5)最高,其次是铁路局、市监测站;PM_2.5化学组分以SO₄2-、TC、Si和NO₃-为主,其中二次离子占ρ(PM_2.5)的43.1%;城市扬尘、煤烟尘和二次粒子是环境空气中PM_2.5的主要污染源类,三者在乌鲁木齐市以及米东区的分担率分别为24.7%、15.6%、38.0%和20.8%、28.0%、36.2%,其中二次硫酸盐的分担率在两地更分别达到28.6%和27.0%.      

基于工序工艺的精细化工业源排放清单编制及应用研究

以天津市津南区为例,采用自下而上的方式基于工序工艺建立了2017年精细化工业源排放清单,并深入探讨其对于工业源管理治理的实践应用意义.结果表明,津南区全年排放SO₂ 1778.50 t、NO_x 3972.40 t、PM 2331.35 t、VOCs 933.49 t.津南区涉气工业企业入园率为68.55%,园区内企业SO₂、NO_x、PM、VOCs排放总量分别占到全区的92.77%、80.70%、89.34%、72.06%,可极大便利推行网格化等管理模式,提高工业源管理治理效率.本研究基于精细化源排放清单中污染物工序工艺及末端治理特征,参考国家、地方环境保护相关标准,设计NO_x、PM、VOCs减排情景,保守计算NO_x、PM、VOCs可在现有基础上分别减排约10.32%、19.88%、18.74%.本研究探索了基于工序工艺建立精细化源排放清单的意义、可行性以及存在的问题,可以为大、中尺度排放清单的建立提供有益的参考.     

成都市冬季PM2.5中多环芳烃的源解析与毒性源解析

对成都市2010~2011年住宅区冬季PM2.5中16种多环芳烃(PAHs)进行了来源解析、毒性评估以及毒性源解析研究.结果表明,16种PAHs普遍检出,成都市冬季PM2.5中的ΣPAHs浓度范围为22.79~215.82ng/m3,平均浓度为71.38ng/m3.PAHs组分分析结果显示,低环(2~3环)PAHs含量较低,高环(4~6环)所占比例较大,其比例范围为75.95%~99.52%.利用EPA PMF5.0解析PAHs污染源类型,结果表明成都市冬季PM2.5中PAHs的主要来源是煤和木材燃烧源、柴油燃烧源和汽油燃烧源,其分担率分别是14.88%、31.34%和54.08%.等效因子(TEF)毒性评估表明,成都市冬季的TEQ均值为16.82ng/m3.此外,运用PMF-TEF耦合模型对PAHs进行了毒性源解析,结果表明煤和木材燃烧、柴油燃烧和汽油燃烧的毒性分担率分别是12.39%、24.78%、62.83%.     

宁波城市扬尘化学组成特征及其来源解析

为有效制定城市扬尘的防治措施,系统研究宁波城市扬尘污染的化学组成特征和来源,选取宁波为研究区域,采集了城市扬尘、土壤风沙尘、煤烟尘和机动车尾气尘4种源类样品,进行了元素、离子和碳3大类分析,并与其他城市进行了比较。结果表明:(1)宁波城市扬尘的主量成分包括Ca、Si、Fe、Al、K、总碳(TC)、有机碳(OC)和SO2-4,质量分数总和为44.14%,其中Ca、Si、Fe、Al、K等地壳元素含量较高。宁波城市扬尘化学组成与其他典型城市相差较大,其中Si、Al和Mg含量明显低于其他城市,而Na、K、Ni等元素含量总体较高。(2)分歧系数计算结果为0.471,说明城市扬尘与土壤风沙尘的化学组成相似度不高,受人为来源类的影响较大。(3)宁波的城市扬尘中Zn富集因子最大,达23.10,其次为Ca、Cu、Pb、Ni、As,且这些重金属元素的富集因子均在5之上,表明Zn、Ca、Cu、Pb、Ni、As显著富集,受人类活动影响较大。(4)土壤风沙尘对城市扬尘的贡献最大(分担率达34.88%),其次为建筑水泥尘(分担率达25.01%)、煤烟尘(分担率达20.19%)。说明城市扬尘中大部分化学组分来自土壤风沙尘、建筑水泥尘和煤烟尘。