2008～2018年武汉市BC气溶胶时间演变特征及其来源分析

黑碳(BC)作为最重要的吸收性气溶胶,其辐射强迫显著地改变大气边界层结构和近地面大气污染物的累积。基于2008～2018年武汉市BC和气象要素的观测数据,结合CWT潜在来源模型,分析了BC的时间演变特征和潜在来源分布。结果表明武汉BC平均质量浓度为6 926.4±4 090.6 ng/m³,Ångström指数(AAE)和液体燃料源对BC贡献占比(P)的平均值分别为0.98±0.44和76.6%,BC主要来自液体燃料的燃烧。2014～2017年BC质量浓度呈现显著的下降趋势,液体燃料对BC的贡献逐年增加。BC的季节分布为冬季(8 537.3 ng/m³)>春季(7 513.2 ng/m³)>秋季(6 820.2 ng/m³)>夏季(6 161.9 ng/m³),BC_liquid占比为秋季(80.0%)>冬季(77.3%)>春季(76.2%) >夏季(72.9%)。不同季节BC日变化特征不同。四个季节BC日变化在2008～2013年均以单峰型分布为主,而在2016～2017年则为双峰型分布。不同季节BC的潜在来源分布存在显著区别。潜在来源高值区在2008～2010年主要分布于武汉市的西南部,范围较小;而2016～2017年主要集中在武汉市周边地区,范围变大。潜在源区的演变反映了周边城市群对武汉市BC的影响逐渐变大,这可能是造成武汉市BC质量浓度日变化的年际差异的原因。     

基于PCT方法的京津冀冬季PM2.5重污染天气型分析

T模态斜交主成分分析法（PCT）分析的天气过程时间尺度越长,该算法的优势越明显,天气分型结果也更完整,可信度越高.利用京津冀地区2014年冬季-2019年冬季（每年12月-翌年2月）的环境监测资料,以区域平均PM_2.5日均值大于150 μg·m^-3为标准,筛选出72个京津冀地区PM_2.5重污染日,采用ERA5提供的0.25°×0.25°气象再分析资料,应用PCT算法将72个PM_2.5重污染日海平面气压场客观地分为高压前部型、锋前低压型、高压后部型、均压场型和弱低压型5种类型,分别占总PM_2.5重污染天数的34.72%、20.83%、16.67%、16.67%和11.11%.另外,对2017年2月12-16日京津冀地区PM_2.5重污染过程的分析表明,重污染天气过程中随着逐日天气型的演变,污染物浓度特征、近地面风场和大气污染物污染传输路径均发生相应变化.     

成都冬季PM2.5化学组分污染特征及来源解析

2017年1月1~20日在成都地区分昼夜对PM_(2.5)进行连续膜样品采集,并在实验室测定了其主要化学组分(水溶性离子和碳质组分)的质量浓度.观测期间,PM_(2.5)的平均质量浓度为(127.1±59.9)μg·m~(-3);总水溶性离子的质量浓度为(56.5±25.7)μg·m~(-3),其中SO2-4、NO-3和NH+4是最主要的离子,质量浓度分别为(13.6±5.5)、(21.4±12.0)和(13.3±5.7)μg·m~(-3),一共占到了水溶性离子的85.6%;有机碳(OC)和元素碳(EC)的平均质量浓度分别为34.0μg·m~(-3)和6.1μg·m~(-3),分别占PM_(2.5)质量浓度的26.8%和4.8%.昼夜污染对比显示,PM_(2.5)白天和夜晚质量浓度分别为(120.4±56.4)μg·m~(-3)和(133.8±64.0)μg·m~(-3),夜间污染更为严重.SO2-4、NO-3和NH+4白天浓度高于夜间,这与白天光照促进了二次离子的形成有关;而Cl-、K+、OC和EC浓度夜间明显升高,可能是受夜间煤和生物质燃烧排放增加的影响.通过对近年来成都冬季PM_(2.5)化学组分的研究进行文献总结和比较后发现,SO2-4浓度显著降低,从2010年的50.6μg·m~(-3)降低到2017年的13.6μg·m~(-3);而NO-3浓度变化不大,维持在20μg·m~(-3)左右.PM_(2.5)中离子酸碱平衡分析表明,成都冬季PM_(2.5)由于NH+4的相对过剩而呈现出碱性,与以往呈偏酸性结果存在差异.对成都冬季NO-3/SO2-4的比值进行计算,NO-3/SO2-4平均值为1.57,表明移动源对PM_(2.5)污染影响更大.OC与EC的相关性表明,白天和夜间OC与EC的相关系数分别为0.82和0.90(P0.01),OC与EC来源具有一致性.SOC估算结果显示,白天和夜间SOC浓度分别为8.5μg·m~(-3)和11.9μg·m~(-3),占到OC的28.1%和31.8%.K+/EC平均值为0.31,并且K+与OC之间相关系数为0.87(P0.01),说明生物质燃烧对成都冬季碳质气溶胶有一定影响.主成分分析表明,成都冬季PM_(2.5)主要来源于燃烧源(燃煤、生物质燃烧等)、二次无机污染源以及土壤和扬尘源,其贡献率分别为32.8%、34.5%和21.5%.     

徐州市大气PM2.5与O3作用关系的季节变化

通过2013~2017年徐州市环境监测资料分析季风影响下主要大气复合污染物PM_2.5和O₃的相关性,并基于气象观测资料进一步探究PM_2.5和O₃相互作用机制的季节变化特征.结果表明：夏季风季节,PM_2.5和O₃呈正相关,相关系数高达0.56;冬季风季节,PM_2.5和O₃呈负相关,相关系数为-0.34,均通过了99%的置信检验,表明徐州市PM_2.5和O₃相互作用呈现相反的季节变化.夏季风季节,太阳辐射强,气温较高,大气氧化性较强,O₃主导大气氧化性,大气氧化性通过促进二次颗粒物生成使得PM_2.5浓度升高,夏季风季节以O₃对PM_2.5的促进作用主导城市大气复合污染变化;冬季风季节,太阳辐射弱,气温较低,大气氧化性较弱,高浓度的PM_2.5削弱太阳辐射抑制大气光化学,导致O₃生成率降低,冬季风季节以PM_2.5对O₃的抑制作用主导城市大气复合污染变化.     

亚洲季风强弱年蒙自市大气环境容量差异估算

利用区域空气质量模式WRF-Chem,对亚洲季风气候变化背景下云南省蒙自市大气环境容量进行模拟评估.根据标准化南亚夏季风指数分别选取2005年和2015年为强、弱季风年.对2015年四季（以1月、4月、7月和10月为代表月）和2005年夏季（7月为代表月）的主要大气污染物浓度进行模拟.结果表明蒙自市2015年全年CO、NO₂、SO₂、PM_2.5、PM₁₀的大气环境容量分别为120.31、1.127、1.875、1.267、1.688（×10⁴t/a）,其中各污染物冬季大气环境容量最小,春季的最大（PM₁₀除外）,且PM_2.5在冬季排放量已饱和.强季风年相对弱季风年夏季CO、NO₂、SO₂、PM_2.5、PM₁₀的大气环境容量分别提升4.81%、3.86%、12.6%、18.4%、8.7%,其中PM_2.5的容量提升最高.亚洲季风年际变化对云南高原空气质量及大气环境容量具有重要的调制作用.     

青藏高原东缘黑碳气溶胶变化特征及其来源

黑碳(BC)作为最重要的吸收性气溶胶,可影响青藏高原地区的辐射、云和地表积雪等,进而影响全球季风环流及降水.本研究于2017年7月5日至9月5日在青藏高原东缘理塘县使用黑碳仪AE-33测量了BC浓度数据,结合黑碳仪模型、PSCF和CWT潜在来源模型,分析了BC的污染特征、潜在来源及其影响区域.结果表明,理塘ρ(BC)为0.4～4 699.8 ng·m^-3,平均值为816.4ng·m^-3,占PM_2.5的质量分数为5.96%.理塘ρ(BC_液态燃料)和ρ(BC_固态燃料)的平均值分别为486.1ng·m^-3和398.5ng·m^-3,BC_液态燃料的贡献率C为0.51.ρ(BC)主要分布在0～2 000 ng·m^-3,可占总观测期间的92.5%. BC、BC_液态燃料和BC_固态燃料的日变化为双峰型分布,峰值分别出现在08:00和20:00,早高峰主要与交通源和含...     

2003~2014年东北三省气溶胶光学厚度变化分析

利用2003~2014年MODIS-Aqua气溶胶光学厚度（AOD）产品、DMSP卫星夜间灯光时间资料和基本气象资料,分析我国东北三省（辽宁、吉林、黑龙江）大气气溶胶光学厚度年际变化及季节变化的空间分布特征.结果表明,东北三省多年平均AOD空间分布存在由大连、沈阳、长春和哈尔滨等城市构成的一个高值带,呈东北-西南走向,多年平均AOD值为0.4~0.8;东北三省植被覆盖率较高的东部和北部是AOD的低值区,多年平均AOD小于0.3;东北三省AOD季节变化为AOD春季到夏季升高,秋季下降,冬季再次升高.东北三省AOD年际变化特征为大部分低值地区呈减小趋势,但以沈阳、长春和哈尔滨为轴线的东北-西南走向的高值区域呈增大趋势,反映了近10多年出现的空气质量两极分化趋势.此外研究了东北三省年均AOD在强、弱西北太平洋夏季风年时的空间分布差异,受地面风场影响,AOD在强季风年时较弱季风年偏低.     

两湖盆地冬季区域大气颗粒物污染特征及独特的风场和下垫面影响

为认识近年来长江流域中游两湖（湖南-湖北）盆地大气环境变化特征,本文利用两湖盆地2015~2019年冬季近地面PM_2.5和PM₁₀观测数据,结合风速、地形和植被指数等资料,探讨两湖盆地冬季大气颗粒物PM_2.5和PM₁₀的变化特征及其与风速、地形和下垫面的关联.结果表明：①两湖盆地2015~2019年冬季PM_2.5污染频发,其中两湖盆地西北部的襄阳和荆门的冬季平均分别多达62 d和61 d出现PM_2.5污染（PM_2.5>75 μg·m^-3）,襄阳重污染（PM_2.5>150 μg·m^-3）多达19 d,表明两湖盆地是长江流域中游地区一个区域性PM_2.5污染中心.②在空间上,两湖盆地污染呈现出西北重东南轻、城市群污染较重的特征,这主要与冬季风驱动的大气污染物的区域传输和两湖盆地城市地区的强排放有关.③近地面风速与PM_2.5和PM₁₀地面浓度变化呈现特殊的"U"型非线性关系,PM_2.5和PM₁₀浓度拐点值分别为153 μg·m^-3和210 μg·m^-3,揭示了两湖盆地局地大气颗粒物累积主导了轻/中度污染,大气污染物区域传输决定了重度污染的独特区域特征.④两湖盆地冬季PM_2.5和PM₁₀地面浓度与地形高度和植被指数均呈显著负相关,反映了两湖盆地地形和城市化下垫面变化的大气环境效应.     

基于CMAQ模式的自适应“nudging”源反演方法的中国主要污染区排放特征分析

中国中东部地区的空气污染主要集中在京津冀、长三角、珠三角、东北地区及汾渭平原等区域，各区域的污染排放特征各异.本文应用基于CMAQ（The Community Multiscale Air Quality）模式的自适应"nudging"源反演方法，反演中国中东部地区2016年12月—2017年1月逐日NO_x污染源，分析上述主要污染区的污染物排放强度空间分布特征，并与2016年MEIC（The Multi-resolution emission inventory for China）排放源进行比较，检验反演源的可靠性.结果表明，2016年冬季各个区域反演源NO_x排放强度空间分布特征与2016年MEIC排放源基本一致.京津冀地区高强度排放区域形成沿山前区域东北-西南走向的NO_x高强度排放带；长三角地区NO_x高强度排放区域位于常州、苏州、上海和湖州等城市构成的城市群；珠三角地区NO_x高强度排放区域位于以广州为中心的大范围城市群且排放强度呈现向四周逐渐降低的放射状分布；东北地区NO_x高强度排放区域空间分布特征呈现以城市为中心且稀疏分布；汾渭平原排放区域呈现以城市为中心且向峡谷中间集中分布，排放区域轮廓与汾渭平原狭长的新月状相符.     

全球主要沙源区沙尘气溶胶与太阳辐射的关系

利用TOMS AI气溶胶指数和天文辐射资料对全球主要沙漠区沙尘气溶胶含量与太阳辐射的关系进行验证.结果表明,无论是北半球的沙漠还是南半球的沙漠,其沙尘气溶胶指数和太阳辐射都有非常高的相关性.事实和理论均表明太阳辐射是影响沙漠地区沙尘气溶胶含量主要的因子之一.