南京江北新区PM2.5中水溶性离子的季节特征和来源解析

为探究南京江北新区PM_2.5中水溶性离子的季节特征和来源，于2019年共采集了113个有效PM_2.5样品.用称重法和离子色谱法分别测定出PM_2.5和10种水溶性离子的质量浓度，并使用PMF源解析法对其进行来源解析.结果表明，观测期间南京江北新区PM_2.5和水溶性离子年平均浓度分别为（78.34±29.64）和（35.68±18.30）μg·m^-3，其四季变化趋势相同，冬季浓度高，夏季浓度低.10种水溶性离子中NO₃^-、SO₄^2-和NH₄⁺的浓度远远高于其他离子，其在总离子中的含量高达89.9%.南京江北新区四季PM_2.5中NH₄⁺主要与HSO₄^-和NO₃^-结合存在.硫氧化率（SOR）和氮氧化率（NOR）的年均值分别为0.53和0.28，说明观测期间大气中氮硫的二次生成率较高.南京江北新区PM_2.5中水溶性离子主要来源为二次转化、海盐和扬尘.     

南京北郊冬季气溶胶散射特征及其与PM_(2.5)化学组成的关系

为了深入了解南京北郊冬季气溶胶散射特征以及PM_(2.5)化学组分对其贡献情况,2015年1月使用积分浊度仪获取散射系数数据,同时利用KC-120H采样器对PM_(2.5)样本进行采集,并通过离子色谱仪对所采集的PM_(2.5)样本的化学组分进行分析。结果表明,观测期间PM_(2.5)质量浓度与气溶胶散射系数的日均值分别为(126.46±68.55)μg·m~(-3)和(423.36±265.34)Mm~(-1),两者变化趋势基本类似且均随污染程度的升高而上升,散射系数与PM_(2.5)质量浓度的相关性较好,相关系数r高达0.93。通过对散射系数小时平均值进行统计后发现,散射系数出现频率最高的两个区间分别为100~200 Mm~(-1)和400~500 Mm~(-1)。观测地区冬季日均散射系数变化呈"三峰型"分布,峰值分别出现在05:00、14:00以及18:00—20:00。日均散射系数在清洁天中呈现"双峰型"分布,在两种污染天中则呈"三峰型"分布。通过IMPROVE方程重建各个化学组分与散射系数之间的关系发现,重建后的散射系数与实测散射系数之间相关性较高(r=0.896),说明IMPROVE方程能够较好地反映PM_(2.5)中主要化学组分对散射系数的贡献情况。根据贡献率计算可知,NH_4NO_3、(NH_4)_2SO_4和OC是南京北郊冬季不同大气污染程度中气溶胶散射系数增大最为主要的贡献源。利用HYSPLIT-4在线模式分析了1月24日、28日和30日3个不同污染天的48 h气团后向轨迹后发现,局地源排放为南京北郊颗粒物质量浓度上升的主要原因。     

西安市大气降水污染和沉降特征及其来源解析

基于东亚酸沉降监测网(Acid Deposition Monitoring Network in East Asia,EANET)的湿沉降观测数据,分析了2000～2017年西安市大气降水化学特征、沉降特征以及潜在来源.结果表明,2000～2017年西安市降水pH和电导率的变化分别呈上升和下降趋势;大气降水中离子平均浓度大小依次为SO_4~(2-) Ca~(2+) NH_4~+ NO_3~- Na+ Cl- Mg~(2+) K+,其中SO_4~(2-)浓度占总离子的比值由2000年的38. 6%降低到2017年的27. 9%.近年来的SO_4~(2-)和NO_3~-的比值表明,西安市大气污染物排放类型有由燃煤型向混合型转变的趋势.近十几年来SO_4~(2-)的沉降量整体呈下降趋势,与Mann-Kendall检验所得结果基本一致.西安市大气降水中氮和硫的沉降量分别为16. 89 kg·(hm~2·a)~(-1)和33. 52 kg·(hm~2·a)~(-1),并且NH_4~+-N为西安市大气活性氮的主要沉降成分.机动车排放既是SO_4~(2-)的主要贡献者,又是NO_3~-的主要贡献者,对SO_4~(2-)和NO_3~-的贡献占比分别为15. 43%和72. 99%.对NH_4~+贡献最大的是农业源,占比达到75. 47%.     

南京江北新区大气单颗粒来源解析及混合状态

利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱（SPAMS）于2015年12月1~31日对南京江北新区大气单颗粒进行了测量,共采集到同时含有正负离子谱图的颗粒747.8万个.结果表明,监测期间南京江北新区总体空气质量较差,污染天气占比为49.2%,SPAMS所捕获的颗粒数与PM_2.5质量浓度的相关性达到0.83,因此颗粒物数浓度在一定程度上能够用来反映大气污染状况,监测点主要污染源包括燃煤源以及机动车尾气源,工业工艺源污染占比居第3位,3种源的总贡献率达到63.5%.从整体上看,PM_2.5质量浓度的升高大多伴随着燃煤及机动车尾气占比的升高,EC、混合碳（ECOC）与OC在生物质燃烧、扬尘、汽车尾气排放、燃煤燃烧以及工业源中均与NO₂^-、NO₃^-以及SO₄^-有较高的混合程度.     

霾天气下城市气溶胶吸湿性的观测

气溶胶吸湿性对大气能见度有重要影响,是形成霾污染的主要因素之一.利用南京信息工程大学观测获得的2014年4月17日至5月21日气溶胶吸湿增长因子(GF)、OC/EC以及水溶性无机离子资料,对南京霾日气溶胶吸湿性及主要化学组分进行分析.结果表明,随着粒径的增加,平均吸湿增长因子(GF_(mean))数值变化较小,吸湿性标准差(σ)逐渐增大,化学组分的外混合程度逐渐增强;白天气溶胶粒子的吸湿性强于夜间,但是外混合程度弱于夜晚;非霾日气溶胶吸湿性强,外混合程度高,霾日正好与之相反,且随着霾等级的增加,吸湿性和外混合程度都进一步减小;非霾日气溶胶主要水溶性无机离子为NH_4~+、NO_3~-和SO_4~(2-),而霾日OC/EC的含量占比较高;含量相对丰富的OC/EC是造成低湿背景霾天气下小尺度气溶胶吸湿性变弱的主要原因,霾日所处环境相对湿度的高低也是影响气溶胶吸湿能力的重要因素;整个观测期间,南京市气溶胶化学组分中(NH_4)_2SO_4和OC等不可溶物质含量最多,NH_4NO_3含量次之;利用化学组分计算得到的平均吸湿性参数κ_(chem)和利用H-TDMA仪器实际观测计算得出的κ_(mean)存在较好的一致性,两者的相关性在霾天气下进一步增强,因此可以利用气溶胶主要化学组分来预报气溶胶吸湿性.     

北京雾霾天气期间气溶胶光学特性

为了解北京地区雾霾天气条件下大气气溶胶的光学特性,利用2002～2008年AERONET资料分析了雾霾天气期间气溶胶光学厚度、Angstrom波长指数、粒子尺度谱分布和单次散射反照率等气溶胶光学特性参数.结果表明,北京地区雾霾天气期间气溶胶光学厚度表现出较高值,且随波长增大而减小,440 nm时平均气溶胶光学厚度达到1.34.Angstrom波长指数在雾霾天气时也表现出较高值,平均值达到1.11;其中高于0.9的波长指数出现频率达到94%,说明北京雾霾天气期间气溶胶粒子主要以细粒子为主.气溶胶体积尺度谱分布表现出双峰型结构,细模态的平均峰值半径随光学厚度增大而增大,而粗模态的平均峰值半径却随光学厚度增大表现出减小趋势;气溶胶粒子尺度谱中的主模态峰与光学厚度有关.雾霾天气期间平均单次散射反照率达到0.89,且随光学厚度增大表现出依次增大趋势,但对波长变化表现不敏感.     

北京春季大气气溶胶光学特性研究

为了解北京春季气溶胶光学特性,利用AERONET Level 2.0数据资料研究了2010～2014年北京市春季大气气溶胶光学参数,以晴空作为背景,比较分析了春季及沙尘期间大气气溶胶光学性质的差异.研究发现,北京春季与沙尘期间粗粒子消光占总消光的28%和59%,沙尘期间粒子吸收仅占消光的11.4%,说明沙尘天气发生时以粗粒子消光为主且吸收作用弱.沙尘天气溶胶光学厚度呈现出高值,其值为春季平均值的1.7倍.Angstrom波长指数在沙尘期间远小于非沙尘期间,且有85%小于0.6.北京春季体积尺度谱以粗模态峰为主,其中沙尘天粗模态的体积浓度为0.81μm³/μm²明显大于春季的值(0.25μm³/μm²).沙尘期间单次散射反照率随波长增加递增,在波长440~1020nm间的平均值大于春季均值.复折射指数实部在沙尘过程的平均值达到1.51(440nm),春季均值为1.48(440nm),表明沙尘气溶胶的散射能力更强;复折射指数虚部随波长增大呈减小趋势,且春季平均值大于沙尘期间的值.沙尘期间辐射强迫大于春季值,并远高于春季晴空条件下均值.     

南京冬季气溶胶消光特性及霾天气低能见度特征

利用2015年1月气溶胶散射和吸收系数、PM_2.5质量浓度、大气能见度以及常规气象观测数据,分析了南京冬季大气气溶胶散射系数与吸收系数的变化特征,给出了散射系数与吸收系数对大气消光的贡献,以及能见度与PM_2.5质量浓度和相对湿度的关系.结果表明,观测期间南京大气气溶胶的散射系数和吸收系数分别为(423.4±265.3) Mm^-1和(24.5±14.3) Mm^-1,对大气消光的贡献分别为89.2%和5.2%,表明大气消光主要贡献来自于气溶胶的散射.散射系数与PM_2.5相关性较好(R²=0.91),能见度随PM_2.5质量浓度呈指数下降,也与相对湿度保持一定负相关性.能见度均值为4.3km,且连续出现能见度不足2km的低能见度天气,霾天气下消光系数和PM_2.5质量浓度大幅超过非霾天气,最高值分别达到1471.2Mm^-1和358 μg/m³,霾天气下能见度的降低来自颗粒物与相对湿度的共同影响.     

南京一次典型雾霾天气气溶胶光学特性

利用太阳光度计测得的直射太阳辐射和天空扫描数据,对南京北郊2010年冬季一次雾霾天气过程中气溶胶的光学特性进行了反演研究.研究表明,雾霾影响期间气溶胶光学厚度(AOD)明显增加,在1020,870,675,440nm四个波段上,雾霾前AOD为0.16~0.43,雾霾影响期间为0.31~0.84,雾霾后为0.19~0.48;本次雾霾天气的局地气溶胶散射能力增强,单次散射反照率(SSA)由发生前的0.8~0.86增大到发生时的0.89~0.91,而复折射指数的虚部降低,气溶胶的吸收能力明显减弱;雾霾过程伴随了大尺度气溶胶的导入,同时也有人为排放的贡献.其中雾霾影响期间粗粒子模态的体积浓度是发生前的2.5倍,细粒子浓度也比发生前增长了90%.     

南京市2021年人为源VOCs组分清单

通过收集各类VOCs排放源的活动水平数据,选择合适的排放因子,利用排放因子法建立了2021年南京市VOCs人为源排放清单.并通过筛选合适的VOCs源成分谱,建立了南京市VOCs物种排放清单,分析了南京市各排放源以及不同VOCs组分的排放特征.结果表明,2021年南京市排放VOCs约302.85kt,其中工艺过程源的排放量最高(182.94kt),占比可达60.41%,其次为道路移动源(19.46%),非道路移动源占比最少(0.40%).在VOCs物种清单中,排放量最多的为烷烃(109.06kt),其次是卤代烃(75.08kt)和芳香烃(50.72kt).排放量贡献前10的物种分别为:氯乙烯、乙烷、丙烷、三氯乙烯、1,2-二氯乙烷、对二甲苯、正丁烷、乙苯、其他烷烃和乙烯,占总量的63.96%,主要来自合成纤维单体制造和原油加工行业.