镍基催化剂上顺酐液相催化加氢制备γ-丁内酯

研究了负载型镍催化剂对顺酐加氢制备γ-丁内酯的催化性能,考察了镍含量、载体、助剂以及反应条件的影响,并对催化剂进行了XRD、TPR和BET表征。结果表明,20%Ni/活性炭催化剂对该反应具有很高的活性和选择性。钼及钛等过渡金属助剂的添加有利于γ-丁内酯的生成。20%Ni-Mo/活性炭催化剂在180℃、6.0 MPa氢压力下,γ-丁内酯收率达97.6%。     

催化加氢法合成2,5-二氨基甲苯

以2-氨基偶氮甲苯为原料,催化加氢合成2,5-二氨基甲苯。考察了催化剂类型、原料浓度、催化剂用量、反应温度和反应压力等对反应的影响。结果表明,介孔碳负载钯催化剂Pd/MC具有高活性和稳定性。经单因素实验考察,确定优化工艺条件为:采用甲醇-水(体积比3∶7)溶液作为溶剂,原料浓度为100～200 g/L,催化剂的添加量为原料的0.25%(质量分数),反应温度80℃,反应压力2.0 MPa,溶液初始pH值为8,反应时间3～4 h。在此条件下,2-氨基偶氮甲苯转化率接近100%,2,5-二氨基甲苯收率大于98%,催化剂可重复使用5次以上,具有工业化应用前景。     

以MCM-41为载体制备W系加氢脱氮催化剂

研究了以MCM-41为载体负载Ni-W催化剂对喹啉的加氢脱氮反应性能.结果表明,当Ni与W摩尔比为0.5时,喹啉的加氢脱氮反应活性最高.Ni-W催化剂比Ni-Mo和Co-Mo催化剂具有更高的活性,可能是因为其加氢活性高的缘故.H2S对喹啉的加氢脱氮反应有较强的抑制作用,主要是因为H2S抑制了喹啉的加氢步骤.     

乙酸与异丁酸催化合成甲基异丙基酮催化剂

采用浸渍法制备了一系列负载型催化剂,用于催化乙酸（AA）与异丁酸（IBA）酮化反应合成甲基异丙基酮（MIPK）。通过催化剂性能评价,筛选出较好的催化剂CeO2-TiO2/SiO2。用SEM、XRD、BET等方法对CeO2-TiO2/SiO2进行了表征。分别考察了不同反应温度与时间、原料组成、及进料空速等因素对反应活性和选择性的影响。结果表明：CeO2-TiO2/SiO2催化剂可有效催化AA与IBA催化合成MIPK,并且在450℃获得MIPK最高收率,450℃以后催化活性呈下降趋势。控制原料液相进料空速LHSV为0.5h-1,IBA与AA进料物质的量比为1∶1.7,水占原料的质量分数为10%,该催化剂于450℃连续反应30d后,异丁酸转化率由第1d的96.4%下降为82.6%,MIPK的收率由第1d的79.2%下降为70.5%。     

介孔碳负载铂催化2,2′-二氯氢化偶氮苯的清洁合成

2,2′-二氯氢化偶氮苯(DHB)是合成3,3′-二氯联苯胺(DCB)的中间体。以邻硝基氯苯为原料,在碱性环境下以3%Pt/介孔碳(MC)为催化剂,通过加氢偶联的方法合成DHB。实验考察了助剂、温度、压力、NaOH溶液等因素对反应的影响,并根据实验结果确定了较佳的工艺条件。在优化的工艺条件下(反应温度为65℃,压力为0.5MPa),DHB的收率可达95.7%。     

氧气氧化环己烷合成环己酮的高效催化体系

通过筛选一系列催化剂和助催化剂,构建了氧气氧化环己烷合成环己酮的高效催化体系。考察了溶剂和反应条件对环己烷转化率和环己酮选择性的影响。采用气相色谱 (GC)对产物进行定量分析,采用色质联用(GC-MS)对反应途径和催化剂失活机理进行探讨。结果表明,以N-羟基邻苯二甲酰亚胺(NHPI）为催化剂,以Co(OAc)₂、Cr(OAc)₃和AlCl₃为助催化剂,以乙腈为溶剂,可以高效地催化氧气氧化环己烷反应。当n(NHPI)∶n(Co(OAc)₂)∶n(Cr(OAc)₃)∶n(AlCl₃)=10∶3∶1∶1,n(NHPI)∶n(CH₃CN)∶n(C₆H₁₂)=1∶20∶10,氧气压力1.0 MPa,于75℃反应6 h时,环己烷的转化率为54.4%,环己酮选择性为93.2%,环己醇选择性为4.9%。己二酸为主要的副产物,氧化过程生成的水是造成催化剂失活的主要原因。     

HY的引入对MCM-41分子筛负载Ni(Co)-Mo(W)催化剂加氢脱硫性能的影响

以MCM-41与HY的机械混合物为载体,负载活性金属Ni-Mo,Co-Mo,Ni-W制备了深度加氢脱硫催化剂,在高压固定床反应器上考察了它们对DBT的加氢脱硫活性.结果表明,掺杂一定量HY的催化剂表现出了较高的加氢脱硫活性,对于Ni-Mo系列的催化剂,当载体中HY的质量分数为25%时,催化剂活性最高.Ni与Mo最佳摩尔比为0.75,在280℃时DBT的转化率接近100%.对于Co-Mo和Ni-W系列的催化剂,当载体中HY的质量分数为10%时,催化剂活性最高,Co与Mo、Ni与W的最佳摩尔比为0.75.     

二维硫化锌材料的制备及其研究进展

硫化锌是一种重要的宽带隙半导体材料,因其特殊的光电性质已引起制备领域的关注。目前对二维硫化锌的综述未见报道。综述了近5年来制备二维ZnS材料的气相法、液相法和固相法,分析比较了合成方法的优缺点,并对二维ZnS的制备提出了几点展望。     

氢气氛中Ni/羟基磷灰石催化乙醇合成正丁醇

正丁醇是重要的化工原料和理想的生物质燃料。今对在不同气氛中,以羟基磷灰石(HAP)负载镍催化剂(Ni/HAP)催化乙醇直接合成正丁醇进行了研究。通过溶胶-凝胶法制备Ni/HAP,并用X射线粉末衍射(XRD)、氮气吸附脱附(BET)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES)、透射电镜(TEM)及扫描电镜-X射线能量散射谱(SEM-EDX)与对其进行表征。考察了反应气氛(N2、H2)、Ni负载量和反应条件对乙醇转化率和正丁醇选择性的影响。结果表明:以12%Ni/HAP为催化剂,在300℃、H2气相空速(GHSV)为3000 h?1、乙醇液相空速(LHSV)为2.0 h?1条件下,在H2气氛中反应,乙醇转化率达15.6%,正丁醇的选择性为83.6%,催化剂性能在128 h内没有明显下降;较在N2气氛中反应,乙醇的转化率提高了2倍,正丁醇的选择性提高了4.2倍,催化剂活性稳定性提高了3倍。     

介孔钯碳催化液相加氢制备4,4′-二氨基二苯乙烯-2,2′-二磺酸酸

以介孔碳负载钯(Pd/MC)为催化剂,研究4,4′-二硝基二苯乙烯-2,2′-二磺酸(DNS酸)液相催化加氢制备4,4′-二氨基二苯乙烯-2,2′-二磺酸(DSD酸)反应工艺。结果表明,在蒸馏水为溶剂,催化剂活性组分的负载量为5%,催化剂为原料质量的0.2%,原料质量浓度为175g/L,温度为60℃,压力为1MPa条件下,DNS酸的转化率达100%,DSD酸的纯度为99.46%,收率可达98%以上。