碳包裹非贵金属催化剂的制备及其在催化加氢中的应用

实现非贵金属催化剂在加氢反应中的广泛应用对工业催化领域具有重要意义,新型碳包裹非贵金属催化剂因其优异的结构稳定性和催化加氢性能而备受关注。本文综述了近年来碳包裹非贵金属催化剂及其制备方法的研究进展,归纳总结了不同制备方法对碳包裹结构的影响以及其优缺点,并介绍了碳包裹非贵金属催化剂在硝基类芳烃、羰基类芳烃、苯酚、喹啉加氢以及费托合成等加氢反应中的催化性能以及稳定性表现。文中提出：目前该催化剂亟需解决的问题是实现金属粒子尺寸以及碳壳结构的可控调变,今后的一个研究方向是进一步探索能够简便调节催化剂结构并且经济可行的制备方法。     

掺氮碳基材料在费托合成反应中的应用

氮掺杂是一种对碳材料结构和性质进行修饰的重要方法。本文主要介绍了碳基材料掺氮的主要方法(即直接合成法和后处理法)及所得掺氮碳基材料的性质。重点综述了近年来掺氮碳基材料在制备费托合成钴基和铁基催化剂领域中的应用,进一步阐述了掺氮碳基材料作为新型费托合成催化剂载体所具有的主要优点:载体表面含氮基团具有锚定作用可提高金属活性组分分散度,同时,氮的掺杂不仅能够有效地提高催化剂还原度,而且富电子的氮物种可促进CO解离,从而有利于提高催化剂费托合成反应性能。在此基础上,本文也分析了掺氮碳基材料的合成和催化应用方面所存在的问题。     

氮掺杂非贵金属氧还原催化剂研究进展

综述了近几年来用于直接甲醇燃料电池阴极氧还原反应的含氮碳催化材料发展状况,包括催化剂制备过程中热处理条件、金属的种类及负载量、碳载体、新型合成方法等影响催化剂氧还原活性的几个因素。针对当前研究工作的局限展开了评论,指出催化机理和优化制备过程是氮掺杂碳材料负载非贵金属氧还原催化剂深入研究的重点和主要方向。     

掺杂多孔碳材料催化硝基苯还原反应的研究进展

苯胺是重要的化工原料和合成中间体,通过硝基苯的催化还原反应可以方便地制备苯胺类化合物。多孔碳材料因其高比表面积、发达的孔隙结构和容易回收等特点在催化领域越来越受到重视,然而其应用受到自身活性位点缺乏和化学惰性的限制。杂原子掺杂可以增强碳材料的表面极性,调节电子结构,改善其催化性能,可作为硝基苯催化还原反应的有效催化剂。本文对近年来掺杂多孔碳材料在硝基苯催化还原反应中的研究进展进行了总结。本文概述了氮掺杂型多孔碳材料、共掺杂型多孔碳材料、负载贵金属的掺杂多孔碳材料和负载廉价金属的掺杂多孔碳材料这4种主要的掺杂多孔碳材料的制备方法,并详细介绍了不同掺杂多孔碳材料在催化硝基苯催化还原反应时的催化性能、可能的催化活性位点以及催化机理。最后,指出目前掺杂多孔碳材料催化硝基苯还原还需要解决反应选择性、催化剂催化活性和生产成本等问题,以生物质为前体,开发共掺杂型和二元双金属负载的掺杂多孔碳材料是未来的重要发展方向之一。     

生物质油催化加氢脱氧（HDO）反应机理及催化剂研究进展

对近年来生物质油催化加氢脱氧催化剂的制备、催化性能和反应机理的研究进展进行了整理总结。重点对贵金属催化剂、过渡金属催化剂和硫、氮、碳、磷等金属化合物催化剂的制备方法、催化性能和作用机理进行了概述,并分析了加氢脱氧催化剂的失活原因,同时提出生物质油加氢脱氧反应催化剂的未来发展方向：三维有序大孔（3DOM）钙钛矿氧化物的应用可能在提高催化剂的催化性能有作用。     

乙炔选择加氢催化剂研究进展

选择加氢是去除蒸汽裂解制烯烃过程中所产生微量乙炔的有效方法,高效乙炔选择加氢催化剂的开发具有重要意义。介绍了催化剂类型[单元贵金属、非贵金属及双（多）元金属]及其催化性能,分析了载体、助剂和制备方法对催化剂结构和性能的影响,重点讨论了几何和电子因素对催化剂乙炔选择加氢性能的决定作用。     

碳材料负载金属铂催化剂的制备方法研究

贵金属催化剂在燃料电池、环境保护、石油化工等领域得到广泛应用,因此贵金属催化剂具有很大的发展空间,其中碳材料负载贵金属铂催化剂较为突出。而催化剂的制备方法可以直接影响到其形态、结构和粒径分布,从而影响到催化性能。想要制得的催化剂具有较好催化性能,研究催化剂的制备方法显得尤为重要。本文综合论述制备碳材料负载金属铂催化剂的常用方法、理论原理及相应制备方法的优缺点。     

裂解乙烯碳二馏分加氢精制催化剂国内研究及应用进展

从碳二馏分加氢反应的热力学及动力学,碳二馏分加氢催化剂的载体、活性组分、制备方法、结构及性能,催化剂中试及工业应用等方面综述了裂解乙烯碳二馏分加氢精制催化剂国内研究及应用进展。目前,碳二馏分加氢催化剂载体以Al_2O_3为主,活性组分以Pd-Ag双组分为主。改进的方向是提高催化剂的活性和选择性,降低绿油生成速度,提高活性组分分散度和抗烧结性能,降低贵金属使用量,延长催化剂单次使用寿命。     

单分散氮掺杂的碳纳米球负载钯催化氯代硝基苯加氢反应

高效钯炭催化剂的研制是卤代硝基苯选择性加氢还原制备卤代苯胺工艺取得突破的关键。以单分散氮掺杂的碳纳米球为载体、钯为活性组分,采用浸渍法制备出负载型的Pd/CN-x(x代表碳基载体的焙烧温度),并对其催化氯代硝基苯加氢制备氯代苯胺反应的性能进行了研究。分别采用傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线衍射光谱(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、场发射扫描电镜(SEM)以及X射线光电子能谱(XPS)技术对Pd/CN-x催化剂的形貌、结构及表面化学性质进行了表征分析。考察了不同温度下制备出的碳氮材料负载钯催化剂对氯代硝基苯选择性加氢还原反应活性和选择性的影响。研究结果表明,以单分散氮掺杂的碳纳米球为载体能够实现金属Pd颗粒的均匀分散,因而催化剂表现出优异的催化加氢性能。其中,Pd/CN-600催化剂表现出100%的3-氯硝基苯转化率,同时对3-氯苯胺的选择性高达76.9%。此外,载体表面含氮官能团影响活性Pd组分的有效分散,进而影响3-氯苯胺的选择性。     

柴油催化加氢脱芳烃研究进展

论述了柴油加氢脱芳烃的催化剂体系、芳烃加氢反应机理和工艺方法。该催化剂体系包括贵金属催化剂和非贵金属催化剂两种类型,其中贵金属催化剂的脱芳烃效果较非贵金属催化剂要好。柴油加氢脱芳烃大多采用两段加氢工艺,将贵金属和非贵金属催化剂结合使用可以取得良好的脱芳烃效果。增强脱芳烃催化剂的抗硫性能也成为现今研究重点,载体的性质对加氢脱芳烃催化剂的催化性能有很大的影响,开发新载体和新材料成为今后加氢脱芳烃催化剂的研究趋势。     

高分散负载型钯基催化剂的制备及催化加氢研究进展

贵金属钯具有良好的催化性能和稳定性,是理想的加氢反应催化剂。贵金属钯成本较高,这一定程度上限制了其在大规模生产中的应用。为了提高贵金属钯催化加氢反应效率和催化稳定性,有效降低贵金属钯的单位消耗,开发高分散负载型钯基催化剂是有效途径之一。综述了近年来高分散负载型钯基催化剂的制备方法及其在加氢反应中的催化行为。     

Ru/CN催化对苯二甲酸二甲酯加氢制备1,4-环己烷二甲酸二甲酯

通过超声辅助NaBH4还原法制备了3％Ru/CN(3％为Ru的负载量,以CN的质量计,下同),其中,CN为介孔结构的氮掺杂碳材料,该催化剂用于对苯二甲酸二甲酯(DMT)加氢制备1,4-环己烷二甲酸二甲酯(DMCD).采用Raman、SEM、TEM、N2吸附-脱附、XRD、XPS对载体和催化剂的组成、表面性能进行了表征.考察了催化剂用量、反应温度、H2压力、反应时间对催化剂加氢性能的影响.结果表明,氮元素成功掺入碳骨架中且氮掺杂碳材料为介孔结构.在DMT 1.00 g,催化剂0.05 g、反应温度140℃、反应压力5.0 MPa、反应时间1.0 h的最优反应条件下,DMT转化率为100％,DMCD选择性为99.3％.以1000℃下炭化制备的CN-1000为载体,得到的3％Ru/CN-1000催化剂循环使用4次后,催化性能未见明显下降,DMT转化率可达98.8％,DMCD选择性为99.7％.     

Fe_2O_3/氮掺杂多孔碳的制备及催化性能

多孔碳材料负载过渡金属氧化物因其环境友好、成本低、具有较好的催化性能等优点,被广泛应用于各类有机化学反应中。本文首先制备了Fe_2O_3纳米颗粒/氮掺杂多孔碳催化剂,进而利用Ullmann C-N偶联反应,研究了氮掺杂多孔碳材料载体在催化剂方面的作用,评估了其对不同底物的催化性能,并对其循环使用性能进行了测试。结果表明,Fe_2O_3/氮掺杂多孔碳对Ullmann C-N偶联反应中的几类反应的催化活性较高,可以达到90%以上,且具有较好的稳定性。     

氮掺杂碳材料中氮物种的调控及其负载Pd催化剂在加氢反应中的应用

介绍了氮掺杂碳材料中氮物种的调控方法,通过改变氮源添加量、氮源种类和焙烧温度能够对氮含量进行调控。通过原位合成法、后处理法以及改变反应条件(主要指焙烧温度和焙烧时间)能够对氮类型进行调控。原位合成法和后处理法制备的氮掺杂碳材料分别以石墨型氮和吡啶型氮为主。随着焙烧温度升高,焙烧时间延长,氮含量逐渐降低,石墨型氮占比上升。氮掺杂碳载体(N-C)负载Pd催化剂(Pd/N-C)在直接加氢和液相加氢脱氯反应中的应用方面,介绍了氮掺杂碳载体通过自身特性及其对Pd的锚定作用和电子影响来提高加氢性能,综合分析发现,氮掺杂碳载体增强了Pd/N-C催化剂与溶剂以及反应物的相互作用力;对Pd的锚定作用加强,提高了Pd/N-C催化剂的分散度和稳定性并改变了Pd0/Pd~(2+)的比例。     

贵金属加氢脱芳催化剂的复合氧化物载体的研究进展

催化剂载体是加氢脱芳（HDA）研究的重要内容,20世纪80年代以来,复合载体受到了极大的关注。综述了近年来贵金属深度加氢脱芳催化剂载体（负载贵金属Pd和Pt）的研究进展。主要介绍了含Al2O3、TiO2及SiO2的复合氧化物载体的催化剂在芳烃加氢过程中表现出的加氢活性和抗硫性。无论从催化剂的催化活性,还是抗硫性能方面比较,复合氧化物载体的催化剂都表现出良好的性能,尤其是三元复合氧化物载体的催化剂,比其他更加稳定,具有更好的催化性能。     

丁腈橡胶选择性非均相溶液加氢催化剂的制备和使用方法

<正>本发明涉及一种丁腈橡胶选择性非均相溶液加氢催化剂的制备和使用方法。该方法包括以下步骤:以二氧化硅为载体,采用多种不同功能硅烷偶联剂分别修饰载体后负载贵金属颗粒,制备出活性颗粒分散度高,并且载体表面具有排斥腈基(CN)极性基团的贵金属负载型催化剂。将催化剂加入到NBR溶液中,在高压反应釜中对NBR碳碳     

纤维素催化加氢制备生物基化合物的研究进展

纤维素是自然界中广泛存在的生物质资源,以纤维素为原料催化加氢制备生物基化合物是纤维素利用的重要方向。简述了纤维素的化学结构及其催化加氢反应机理;详述了纤维素的催化加氢及其所用固体金属催化剂的研究进展;纤维素催化加氢可制备C2~C6糖醇类化合物,主要采用金属催化剂,如贵金属、镍基及钨基催化剂,对比了催化剂活性组分负载于不同载体时对催化剂活性的影响;指出催化加氢将是纤维素应用研究的热点,开发高催化活性的双功能催化剂将是今后催化剂研究的重点方向。     

磁纳米贵金属催化剂的制备及加氢性能

以有机分子聚乙烯亚胺为交联剂,四氧化三铁为载体,制备了贵金属催化剂用于催化硝基苯化合物加氢反应,采用FT - IR、XRD和TEM对催化剂进行表征.结果表明,制取的磁纳米贵金属催化剂催化对氯硝基苯加氢反应转化率高,稳定性较好,较容易回收.     

负载型金属催化剂的制备技术及其在废水处理中的应用研究进展

综述了现阶段去除水中特征污染物的催化剂的主要制备方法和应用情况,现有负载型金属催化剂制备工艺存在表面金属离子状态不稳定、不耐负荷等不足。为了进一步提高催化剂性能,研究了氮掺杂碳材料包覆过渡金属催化剂,发现氮掺杂碳材料能形成新的活性位点,表现出类金属的性质,而且能提高催化剂的亲水性。采用后包覆法制备的氮掺杂碳材料因包裹金属离子能改善负载型金属催化剂的耐化学药品腐蚀性和稳定性,在催化领域中具有更加广阔的应用前景。     

Ru基催化剂载体表面改性对草酸二甲酯加氢反应的影响

以活性炭作为载体,利用氮掺杂、弱氧化和强氧化的方法对活性炭表面进行改性,用于制备Ru基催化剂,考察了改性前后催化剂的活性金属分散度、石墨化结构和水浸润性等,并研究其对草酸二甲酯加氢反应性能的影响。结果表明,强氧化改性的Ru/AC-HNO_3催化剂展现出最佳的催化活性,乙醇酸甲酯的收率达到了92.3%。强氧化改性提升了催化剂表面水浸润性,有助于Ru前驱体溶液在载体表面的分散以及催化剂与反应物的接触。同时,氧化改性可维持碳载体表面的石墨化结构,有利于载体和活性中心之间的电子传递,进一步提高了催化加氢性能。