无黏结剂X型分子筛吸附1-己烯性能

水热法合成了无黏结剂X型分子筛,采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、氮气吸附等手段对其进行表征,并研究了其吸附1-己烯的性能。结果表明：合成的无黏结剂X型分子筛比表面积和孔体积分别为576 m²/g和0.30 cm³/g,比4种市售含黏结剂X型分子筛颗粒分别高出34%～42%和11%～15%;在25 ℃时,1-己烯在无黏结X型分子筛样品上的气相饱和吸附量和液相表观吸附量分别为178.2 mg/g和67.5 mg/g,较4种市售含黏结剂分子筛分别高出26%～51%和21%～49%;1-己烯在无黏结剂X型分子筛上的表观扩散时间常数(D_c/r²)为7.13×10^-5/s,是其在含黏结剂样品上的3.4～5.2倍;1-己烯在无黏结剂X型分子筛床层上的动态饱和吸附容量为60.4 mg/g,Thomas速率常数K_th为0.00393 mL/(min·mg);模拟计算得到的1-己烯分子在X型分子筛骨架结构上的吸附作用能为52.22 kJ/mol。     

以Si-Al凝胶、高岭土水热晶化合成多级孔道催化材料

以硅铝凝胶为模板剂,在高岭土制浆过程中加入,经喷雾、焙烧后,在水热条件下晶化合成含有NaY分子筛和基质的多孔复合材料。采用X射线衍射法、N₂ 静态吸附法对所合成的样品进行分析表征,考察了硅铝凝胶的加入量对NaY分子筛相对结晶度、n(SiO₂)/n(Al₂O₃)以及复合材料孔道分布的影响。结果表明,随着硅铝凝胶加入量的增加,晶化产物在介孔范围内的孔容及比表面积均有较大幅度的提高,介孔分布也更为集中;当加入凝胶质量分数为10％时,介孔的孔容及比表面积达到最大,在20％时有所下降。在凝胶加入量为10％时,可以得到BET比表面积为480 m²/g、总孔容为0.41 mL/g、介孔孔容为0.22 mL/g、介孔比表面积为98.9 m²/g、结晶度为51.0％、n(SiO₂)/n(Al₂O₃)为5.09的含有NaY分子筛和基质的多孔复合材料。     

黔北地区下寒武统页岩孔隙结构特征及其含气性能

通过对黔北地区下寒武统牛蹄塘组和杷榔组页岩岩心样品的有机碳含量、矿物组成、孔隙结构及甲烷等温吸附容量等分析,探讨了页岩孔隙结构的发育特征、影响因素以及有机质对页岩甲烷吸附容量的影响。研究表明,下寒武统页岩具有低孔低渗的特征,页岩比表面积介于5.64~28.29cm²/g之间,NLDFT微孔及中孔体积分别为0.02~0.54cm³/100g及0.53~3.38cm³/100g。孔隙度、BET比表面积以及微孔体积与TOC含量均呈正相关,显示了页岩有机质对孔隙的控制作用;而过高的TOC含量对页岩有机质孔隙可能有一定的抑制作用。此外,黏土矿物对孔隙也有一定贡献。下寒武统页岩吸附量为0.30~3.71cm³/g(12MPa),Langmuir最大吸附量介于0.41~4.22cm³/g之间,吸附量与有机碳含量之间大体呈正相关,但高有机碳含量的页岩样品由于具有低的微孔体积及比表面积而表现出相对低的甲烷吸附量。     

高岭土/醋酸钠插层复合材料合成NaY分子筛及其对Cr3+离子的吸附性能

以直接插层法制备的高岭土/醋酸钠插层复合材料(KNM)为原料,采用原位晶化技术成功合成出NaY分子筛,研究了KNM的插层率及KNM添加量对NaY分子筛相对结晶度的影响及其在对重金属Cr³⁺离子吸附方面的应用。通过粉末X射线衍射(XRD)、红外光谱(FT-IR)、N₂静态吸附法和电子扫描电镜(SEM)等手段对样品进行表征。结果表明：添加KNM能够合成出纯的NaY分子筛(N-NaY);当KNM添加质量分数低于10%时,与未添加KNM合成的NaY分子筛(R-NaY)相比,其相对结晶度均有所提高;随着KNM添加量的增加,N-NaY的相对结晶度先增加后降低;当加入质量分数1%的插层率90%的KNM时,N-NaY的相对结晶度达到最大值47%;相比于R-NaY,其具有较好的孔结构,孔体积为0.35 cm³/g, BET比表面积为486.86 m²/g;在最佳吸附温度20℃、吸附时间30 min、NaY分子筛用量1.0 g时,N-NaY对Cr³⁺离子的吸附率可以达到95%。     

修武盆地下寒武统荷塘组海相页岩孔隙特征

通过孔隙度实验、低温N₂吸附法和CO₂吸附法,对修武盆地RDZ01井下寒武统荷塘组页岩孔隙发育特征进行定量表征,结合总有机碳含量、矿物组成及有机质的热演化程度,讨论孔隙发育特征主控因素。结果表明：孔隙形态以楔形孔为主,并发育墨水瓶形孔及狭缝形孔。页岩孔隙度为1.24%~2.91%,具低孔隙度特征;微孔、中孔和大孔3类孔隙分别占总孔体积的35.45%、44.54%和20.01%。页岩总孔体积为5.33×10^-3 ~20.10×10^-3 cm³/g,其中低温N₂吸附法和CO₂吸附法平均孔体积分别为7.40×10^-3 cm³/g和2.24×10^-3 cm³/g;总比表面积为7.62~17.84 m²/g,其中低温N₂吸附法和CO₂吸附法平均比表面积分别为5.23 m²/g和7.41 m²/g。孔径分布的主峰值小于10.00 nm,微孔的结构复杂,0.30~0.70 nm的孔隙较为发育,大的比表面积为页岩气提供更多的吸附位。总有机碳含量是微孔发育的主控因素,同时促进中孔发育,对大孔的影响较弱;黏土矿物增多会降低页岩的孔隙度;高石英含量为总孔体积和总比表面积增大的有利因素。修武盆地下寒武统荷塘组海相页岩和鄂西地区下侏罗统自流井组页岩储集层特征相似,呈现良好的储集能力。     

南华北盆地下二叠统泥页岩孔隙特征及控制因素

泥页岩孔隙特征研究是评估页岩气储集能力和评价页岩气开采可行性的关键一步。以南华北盆地MY1井下二叠统山西组和太原组泥页岩样品为研究对象,通过场发射扫描电镜（FE?SEM）、低温氮气吸附、X?射线衍射、等温吸附、有机碳（TOC）含量和镜质体反射率（R_O）等实验手段,对南华北盆地下二叠统泥页岩孔隙特征及其控制因素进行了研究。结果表明：南华北盆地下二叠统泥页岩孔隙类型包括粒间孔、晶间孔、有机孔、黏土矿物聚合孔、矿物颗粒表面溶孔和微裂缝,其中黄铁矿粒间孔和黏土矿物聚合孔、有机-黏土矿物复合孔和有机质收缩缝比较发育,表面溶孔不发育;孔体积在0.004 0~0.052 8 cm³/g之间,平均值为0.019 6 cm³/g,比表面积在1.198 9~26.525 7 m²/g之间,平均值为9.506 2 m²/g。平均孔径在2.35~14.38 nm之间,平均值为8.68 nm。泥页岩孔体积和比表面积同步增加,但不同孔径段孔隙对孔体积和比表面积贡献有差异,比表面积主要由孔径小于10 nm的孔隙贡献,而孔径主要由孔径大于10 nm的孔隙贡献,孔体积和比表面积随孔径的增量曲线呈单峰分布。有机质含量和矿物类型及其含量共同制约着孔隙的发育。     

超高比面积活性炭上天然气脱附性能研究

制备了孔分布相同比表面积不同、比表面积相同孔分布不同的系列超高比表面积(S>2500 m²/g)活性炭，以天然气为吸附质研究了活性炭吸附剂比表面积及孔分布对天然气脱附性能的影响。结果表明：天然气脱附量随活性炭的比表面积及中孔百分率的增加而增加；在25 ℃、3.5 MPa下，脱附量(V)与超高比表面积活性炭的比表面积(S)满足关系式：V＝0.197S－78.0；脱附量与超高比表面积活性炭中孔百分率(X)满足关系式：V＝2.18X＋3.24×10²；活性炭的比表面积越大，脱附量受吸附压力及温度的影响越大；活性炭中孔百分率越大，脱附量受吸附压力的影响越大，而吸附温度对具有不同孔分布的活性炭脱附量的影响则具有一致性。     

Ni-MCM-41分子筛的合成及其对模拟柴油吸附脱氮性能的研究

以十六烷基三甲基溴化铵为模板剂、以硝酸镍为镍源,采用水热合成法合成Ni-MCM-41杂原子分子筛,并对其进行红外光谱(IR)、X射线衍射(XRD)及N_2吸附-脱附表征。IR和XRD结果表明样品具有MCM-41分子筛的介孔结构,镍离子已进入分子筛骨架;N_2吸附-脱附结果得出Ni-MCM-41杂原子分子筛的比表面积为523 m~2/g,平均孔径为2.82 nm,孔体积为0.625 8 cm~3/g。研究了Ni/SiO_2摩尔比对分子筛吸附脱除含吡啶模拟柴油碱性氮化物的影响,确定Ni/SiO_2摩尔比为0.01的Ni-MCM-41分子筛吸附脱氮效果最佳。考察了分子筛用量、吸附温度、吸附时间对Ni-MCM-41(0.01)分子筛吸附脱氮性能的影响,结果表明最佳吸附脱氮条件为:分子筛用量为0.02 g/mL(相对于模拟柴油),吸附温度为40℃,吸附时间为20 min。     

Cu改性活性炭用于氢气中噻吩的吸附

以商业化的活性炭(AC)为载体,采用等体积浸渍法制备了不同金属改性的活性炭吸附剂,用于脱除氢气中的噻吩,采用固定床动态吸附法考察了过渡金属改性吸附剂及不同含量Cu改性吸附剂对噻吩的脱除性能。利用N₂吸附-脱附、X射线衍射、扫描电子显微镜和能量色散谱等方法对吸附剂进行了表征和分析。结果表明：Cu负载量(w)为3%时,活性炭具有最佳脱硫能力,噻吩穿透时间为22 h,比未改性的活性炭吸附剂延长7 h;活性炭经Cu改性后仍保留了丰富的多孔结构,但比表面积和孔体积均有所下降;改变活性组分CuO在吸附剂表面的分布,对改性吸附剂吸附噻吩有较好的促进作用,有助于提高吸附噻吩的容量。     

二次晶化法合成高结晶度IM-5分子筛的研究

以一次晶化的IM-5分子筛为母体,采用二次水热晶化方法合成了高结晶度的IM-5分子筛。系统考察了无机碱体系和有机碱体系对合成分子筛的结晶度、晶体形貌和孔结构等物性的影响,并提出符合工业化生产的二次晶化合成优化方案。分别采用X射线衍射、扫描电镜、X射线荧光光谱和N₂吸附-脱附等分析表征手段对合成样品进行了物性分析,并对样品的催化性能进行了评价。结果表明：采用二次晶化方法可以有效提高IM-5分子筛的结晶度、比表面积和孔体积等物性,并改善晶体形貌;IM-5分子筛对甲苯与甲醇烷基化反应的催化活性较高。     

吸附剂制备及其对水中铅、镉离子的吸附研究

通过添加皂土,采用水溶液聚合法,合成了多孔水凝胶复合吸附剂.分别利用扫描电镜和红外光谱以对吸附剂的结构进行了表征,并将其应用于水中铅和镉重金属离子的吸附.结果表明:所制备的水凝胶试样为网状多孔结构;在初始溶液pH值5～6,吸附时间6 h,Pb2+的质量浓度50 mg/L,Cd2+的质量浓度10 mg/L的条件下,吸附剂...     

Pt-SO42-/ZrO2催化正丁烷异构化反应的性能

通过沉淀法和水热合成法制备了固体超强酸催化剂Pt-SO42-/ZrO2,采用N2吸附、X射线衍射(XRD)、吡啶红外光谱(Py-IR)、X射线光电子能谱(XPS)、高通量反应评价等技术对Pt-SO42-/ZrO2的结构、表面性质和正丁烷异构化性能进行了研究,并考察了反应条件对正丁烷异构化反应的影响规律.结果表明:与沉淀...     

废树脂催化剂制活性炭及其吸附脱除液化气中含硫化合物研究

以废树脂催化剂作为前躯体,经预处理、炭化和KOH活化后制备微球活性炭KAC,在最佳活化条件（碱/炭质量比4:1,活化温度800℃,活化时间1 h）下,所得KAC的比表面积可达2 769 m²/g,总孔体积为1.871 cm³/g。采用等体积浸渍法制备铜离子负载活性炭吸附剂Cu-KAC,试验结果表明,铜离子改性可显著提高吸附剂对液化气的吸附脱硫性能,当铜离子负载量（w）为10% 时,在氮气气氛、400 ℃下焙烧2 h后得到的吸附剂脱硫性能最佳。二甲基二硫醚-程序升温脱附分析结果表明,与KAC相比,Cu-KAC对二甲基二硫醚具有更强的络合吸附能力。Cu-KAC的再生性能考察结果表明,在氮气气氛、400 ℃下再生2 h,经4次连续再生后,再生吸附剂对液化气的脱硫率仍能达到60%左右。     

改性Y型分子筛吸附脱除模拟油品中氯辛烷

分别采用离子交换法和等体积浸渍法对Na-Y分子筛进行改性。利用低温氮气吸附 脱附、X射线衍射、X射线荧光光谱和氨气程序升温脱附等手段对改性分子筛进行表征。考察了改性方法、交换的离子类型、吸附时间、吸附温度和吸附剂与油品质量比等因素对改性分子筛吸附脱除模拟油品中氯辛烷性能的影响,并研究了其再生循环使用性能。结果表明：离子交换法制备的Cu-Y分子筛的吸附脱氯性能高于等体积浸渍法制备的CuO/Y分子筛。经Co²⁺、Cu²⁺、Ag⁺改性的Y型分子筛,其脱氯性能较Na-Y分子筛显著增加,其中Cu-Y分子筛的脱氯性能最好。当Cu-Y分子筛与油品质量比为1∶5、吸附温度为20 ℃、吸附时间为1 h时,脱氯率达到91.9%。NH₃-TPD表征显示,分子筛的表面酸性对其脱氯性能具有显著影响,分子筛表面总酸量越大,其脱氯性能越高。Cu-Y分子筛再生循环使用7次后,其比表面积及酸量有少量减小,导致其脱氯性能略微降低。     

钾改性Beta分子筛Brönsted酸性能对十氢萘加氢异构及加氢裂化反应的影响

为了提高十氢萘加氢转化生成桥环异构体的选择性,采用钾（K⁺）后浸渍法对Beta分子筛进行了酸性调节;采用X-射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、N₂吸附-脱附（BET）、红外光谱（Py-IR）等分析手段对改性前后的分子筛进行了表征。采用孔饱和浸渍法制备了Pt/Beta-Al₂O₃催化剂,在氢气压力4.0 MPa、温度240~300 ℃、氢/油摩尔比12.62、质量空速10.56 h^-1的条件下,以十氢萘为模型化合物进行了加氢异构化和加氢裂化反应研究。结果表明：随着K₂O负载质量分数从0.105%增加到0.403%,改性前后分子筛的结构及孔道性质未发生明显变化,分子筛BrÖnsted(B)酸酸量从209 μmol/g逐渐下降到123.9 μmol/g;十氢萘加氢转化过程遵循异构化-开环-裂化连串反应机理,随着反应温度升高,异构选择性降低,开环和裂化反应选择性升高,总转化率增大;反应温度低于280 ℃时,桥环异构产物选择性可以达到90%以上。在反应温度300 ℃的条件下,随着K⁺改性分子筛的B酸酸量降低,产物异构选择性增加,开环选择性和裂化反应选择性降低。K+通过抑制裂化反应可以明显提高桥环产物的选择性。     

金属有机骨架材料MIL-100(Fe)的一氧化碳吸附性能

采用水热法合成金属有机骨架材料MIL-100(Fe),并用XRD和氮气吸附方法考察了材料的晶体结构和比表面积,测试了材料在不同活化条件下的CO吸附容量。结果表明,活化后MIL-100(Fe)与不饱和气体分子CO作用力显著增强,250℃活化12h后,0.1MPa下样品的常温CO吸附量可达30.1cm3/g,而同条件下的N2吸附量只有3.9cm3/g,具有良好的CO/N2吸附分离性能。     

介孔碳及其铁改性材料吸附水中对硝基苯酚

采用水热合成法以F127为模板剂制备介孔碳材料（MC）,一步合成法引入Fe(NO ₃ ) ₃ •9H₂O得到铁改性介孔碳材料（Fe/MC-x,x为合成原料中铁源与间苯二酚的摩尔比,x=0.5、1、1.5）,对改性前后的材料进行TEM、N₂吸-脱附、XRD及FI-TR表征,通过考察吸附剂量、吸附等温线、吸附动力学对其吸附水中对硝基苯酚（p-NP）进行了研究。结果表明,所得MC和Fe/MC-x的孔径分布集中于3~4 nm,比表面积分别为643.6、635.6、636.0和587.2m²/g。实验条件下,Fe/MC-x的吸附性能优于MC,其中Fe/MC-1.0有最大吸附量220.35 mg/g,对应去除率为92.33%;平衡吸附量均与初始浓度呈正相关,与吸附剂投加量呈负相关,高温不利于吸附,P-NP在MC和MC-x上的吸附行为符合Freundlich模型;改性行为加快了吸附速率,吸附过程符合准二级动力学模型,主要为化学吸附控制吸附速率。     

γ-Al2O3/SAPO-34复合催化剂及其对MTO反应的催化性能

采用介孔γ-Al₂O₃对微孔SAPO-34分子筛进行复合改性,利用水热包覆技术制备了γ-Al₂O₃/SAPO-34复合催化剂,研究了复合催化剂物化性质及其对甲醇制低碳烯烃(MTO)反应的催化性能。采用X射线衍射仪(XRD)、傅里叶红外光谱仪(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、氨气程序升温脱附法(NH₃-TPD)和物理吸附仪(BET)等手段对不同γ-Al₂O₃/SAPO-34复合催化剂的晶相组成、骨架结构、微观形貌、表面酸性及孔结构进行分析表征。结果表明,与物理共混催化剂相比,水热包覆法制得γ-Al₂O₃/SAPO-34复合催化剂形成了包覆相和微-介孔结构(微孔比表面积123 m²/g,介孔比表面积95 m²/g)。在常压、催化剂装载量1 g、水/醇摩尔比2/1、原料进料体积空速2 h^-1、N²流速20 mL/min、反应温度380  ℃条件下,复合催化剂表现出优越的催化性能和反应寿命,甲醇转化率和低碳烯烃选择性分别达到100%和88%,催化剂寿命达到990 min,与物理共混催化剂相比,复合催化剂寿命延长了640 min。     

HKUST-1金属有机骨架材料对水溶液中稀土离子的选择性吸附

在水热条件下合成了铜基金属有机骨架材料(HKUST-1),以稀土离子为吸附对象,研究了HKUST-1吸附前后理化性质的变化规律,得到其吸附动力学方程的拟合曲线。结果表明：在25℃和pH=6条件下,HKUST-1对铈离子(Ce³⁺)和镧离子(La³⁺)的最大吸附量分别为234和203 mg/g;在金属离子混合溶液中,对稀土离子(Ce³⁺和La³⁺)的选择性达到87%;吸附过程符合准二级动力学模型。再生后的HKUST-1（HKUST-1-R）对稀土离子的吸附量下降显著,说明HKUST-1吸附稀土离子的过程不仅有离子交换反应,还有络合配位反应。