低温等离子体联合技术降解甲苯气体的研究

以自制的纳米钛酸钡基介电材料为催化剂,以电工陶瓷拉西环为载体,利用介质阻挡放电产生的低温等离子体对常压下流动态含甲苯的空气进行处理,研究了电场强度、空塔气速、甲苯初始浓度及不同填料情况下甲苯的降解及臭氧产生情况,初步探讨了等离子体联合技术降解甲苯的机制,并进行了产物分析.实验结果表明,甲苯降解率随电场强度的提高而上升,随空塔气速和甲苯初始浓度的增加而降低;随反应器内填料变化,甲苯降解率表现为催化剂填料》普通填料》无填料,其降解率最高可达95%.当电场强度》13.0 kV/cm时,臭氧浓度因受到过量的高能电子攻击而发生分解,表现为臭氧浓度随电场强度的继续增加而降低,故最佳电场强度为13.0 kV/cm.当9.0 kV/cm＜电场强度＜13.0 kV/cm,臭氧产量表现为催化剂填料＞普通填料＞无填料,纳米钛酸钡基介电材料大大增强了臭氧的产量.     

单介质和双介质阻挡放电低温等离子体降解甲苯的比较

为研究介质阻挡放电(DBD)反应器结构对低温等离子体降解甲苯的影响,设计了具有单层介质和双层介质的DBD反应器。对2种反应器的放电特征、甲苯去除率、矿化率、CO₂选择性和能量效率进行了比较,并对施加电压和初始浓度对甲苯降解效果的影响进行了分析。结果表明：在相同电压下,双介质反应器(DDBD)具有更高的电场强度,而单介质反应器(SDBD)的输入功率更高;当甲苯浓度和电压分别为616、1 027、1 848 mg·m⁻³和14~24 kV时,双介质中的甲苯去除率为9.4%~100%、7.4%~99%、5.1%~64%,单介质为67%~98%、46%~90%、26%~59%。这说明低电压下单介质反应器的甲苯去除率更高,而高电压下则相反,并且,浓度降低、电压升高有利于甲苯的降解。单介质反应器的能量效率随电压升高而降低,双介质反应器则先升高后下降,且双介质反应器的能量效率高于单介质反应器(16~24 kV)。以上研究可为介质阻挡放电在VOCs去除方面的应用提供参考。     

催化剂对低温等离子体降解吸附态甲苯的影响

采用线管式介质阻挡反应器对低温等离子体循环降解甲苯进行研究,考察了吸附存储量、循环背景气体及不同催化剂成分对吸附态甲苯降解效果及副产物的影响,并进行了催化剂XRD分析及降解产物FT-IR分析。结果表明,氧气为循环背景气体时甲苯降解效果比空气时好。FT-IR分析显示催化剂的加入可使甲苯充分降解,显著提高COx产率、CO2选择性,减少副产物O3、N2O排放量。相同条件下,单组分催化剂对应COx产率依次为：Ce > Mn > Ag > Co,CO2选择性依次为：Ag > Mn > Co > Ce。双组分催化剂Mn/Ag、Ce/Ag可同时保持较高的COx产率和CO2选择性,氧气背景时COx产率分别达到80%、82%,CO2选择性均达到99.7%以上。空气背景时,Co对N2O的抑制效果最好,3组分催化剂Mn/Ag/Co、Ce/Ag/Co在保持较高的COx产率和CO2选择性同时可有效抑制N2O。     

吸附联合低温等离子体法去除甲苯废气

对介质阻挡放电条件下产生的低温等离子体联合吸附去除低浓度甲苯废气进行了实验研究。考察了反应器内分别填充分子筛、陶瓷环和混合填料时,甲苯的吸附效果;比较了各种填充条件下,低温等离子体对甲苯的去除效果和副产物臭氧的产生量;并对填充混合填料时不同外加电压、不同操作条件下,吸附联合低温等离子体去除甲苯的过程进行系统的研究。结果表明,外加电压相同,混合填料对甲苯的去除率最高,大于97%,依次是分子筛、陶瓷环、无填充;同时混合填料的臭氧浓度小于其他填料;当电压为18 kV时,混合填料可获得较高的甲苯去除率,同时产生的臭氧副产物最少。     

低温等离子体催化降解甲苯的影响因素分析

采用吸附存储/低温等离子体催化技术降解甲苯,分析了催化剂M/13X-Al(M为Ag、Fe、Cu)、放电电压、甲苯吸附量对低温等离子体氧化效果的影响。结果表明:Ag/13X-Al具有较大的穿透吸附量与较高的CO_x(CO_2、CO)产率。当放电电压由12kV升高至22kV,活性粒子大量增加,CO_x产率从32%提高至71%;而当甲苯吸附量增加,单个甲苯分子与活性粒子的碰撞几率降低,CO_x产率急剧下降。     

低温等离子体介质阻挡降解CS2

采用线圈式低温等离子体介质阻挡反应器降解CS_2,通过控制CS_2浓度、流量及放电电压等影响因素,探讨CS_2在氮气和模拟空气背景下的降解率。结果表明:模拟空气和氮气背景下,CS_2质量浓度为600mg/m~3,流量为0.30m~3/h,电压为5 000V时,CS_2的降解率分别为90.3%、68.9%。模拟空气背景下尾气成分主要包括SO_2、COS、CO_2、CO。参数控制在适当范围内,可以提高CS_2的降解率。     

电晕-介质阻挡协同放电低温等离子体降解大流量甲苯废气的研究

利用自制电晕-介质阻挡协同放电低温等离子体降解大流量甲苯废气,运用均匀设计法优化获得甲苯降解的适宜条件,探究了各因素及因素间交互作用对甲苯降解的影响,并开展甲苯降解动力学分析。结果表明:降解甲苯的最佳条件为工作电压13kV、放电频率6.5kHz、废气流量为1.0L/min,甲苯初始质量浓度924mg/m~3,在此条件下甲苯气体降解率为94.93%,能量效率为0.63g/(kW·h);甲苯降解符合一级反应动力学,甲苯降解反应速率常数与输入功率具有良好线性关系。     

低温等离子体法去除苯和甲苯废气性能研究

对低温等离子体法去除苯和甲苯废气的性能进行了探讨，在理论分析的基础上进行实验研究。低温等离子体法去除苯和甲苯的机理是放电反应产生的高能电子与苯和甲苯分子发生非弹性碰撞并将能量全部或部分传递给目标分子，使其裂解、激化。被裂解、激化的分子与臭氧、活性基团发生一系列物理、化学反应后生成二氧化碳、一氧化碳和水。实验结果表明，苯和甲苯的去除率随着电场强度的增强而增大，随着气体流速的增大而减小。在较高电场强度下，有钛酸钡填料的反应器比无填料的反应器对苯和甲苯的去除率高得多，苯最高去除率可达92．6％，甲苯可达到96．8％。相同条件下甲苯比苯更容易去除。     

低温等离子体氧化氨气影响因素及动力学研究

采用电晕放电低温等离子体处理模拟氨气恶臭气体,考察了输入功率、初始浓度、气体湿度、停留时间等因素对降解效果和能量效率的影响,同时对反应过程进行了动力学研究。研究表明,输入功率以及停留时间对氨气降解的影响是积极的,但能量效率随着两者的增加先增大后减小。氨气的降解率随着初始浓度的增加而降低,而能量效率随着输入功率的增加而增加。氨气降解率和能量效率均随着气体湿度的增加而增加,当气体湿度为45%时达到最大值,然而随着气体湿度的进一步增加,其降解率和能量效率反而降低。反应尾气中臭氧浓度随着输入功率的增加而不断升高,而氨气的存在却使臭氧浓度有不同程度的降低。对电晕放电低温等离子体处理NH3的反应动力学进行了分析,得到NH3的反应速率常数为kNH3=0.0707 m3/(W·h)。     

吸附增效低温等离子体法去除甲苯废气的研究

采用150Hz中频高压交流电源作为低温等离子体发生源,选用典型的微孔γ-Al2O3球形颗粒吸附剂(以下简称γ-Al2O3)作为等离子体反应器填充材料,协同低温等离子体法催化降解甲苯废气。考察了在不同条件下,γ-Al2O3的甲苯吸脱附效果和吸附增效低温等离子体法的甲苯去除效果。结果表明,甲苯降解反应主要发生在γ-Al2O3的表面,甲苯的去除率在一定的浓度范围内与γ-Al2O3表面吸附的甲苯量成正比关系;填充γ-Al2O3有利于提高甲苯去除率及等离子体反应器能量利用率;γ-Al2O3对臭氧的降解表现出一定的促进作用。     

氧化物催化剂对非热等离子体催化降解甲苯的影响

考察了在干燥气氛下不同氧化物催化剂对非热等离子体催化降解甲苯的影响。从甲苯降解率、碳平衡、CO2选择性和O3去除4个方面,对比了氧化物催化剂的介电性能、表面供氧能力和比表面积与多孔结构对反应产生影响的强弱。结果表明,催化剂的介电性能有利于甲苯降解率、碳平衡和O3产量的提高,但对CO2选择性和O3去除的影响极小;一定能量密度下,催化剂比表面积与多孔结构对CO2选择性和O3去除所产生的影响要强于介电性能;催化剂表面供氧能力可明显促进反应的进行,其对反应所产生的影响要强于比表面积与多孔结构。     

负载型催化剂联合低温等离子体去除甲苯

为了解负载型催化剂联合低温等离子体对甲苯去除效率的影响,考察了5A分子筛、γ-Al2O3和混合载体负载Mn、Mn/Cu和Mn/Cu/Ce金属氧化物对甲苯去除率及碳平衡和CO2选择性的影响效果,并对催化剂进行了BET、SEM、XRD和FT-IR表征研究。结果表明,相同载体条件下,对甲苯的去除效率依次为MnOx/CuOx > MnOx/CuOx/CeOx > MnOx > 无负载,其中负载型催化剂MnOx/CuOx/γ-Al2O3稳定后对甲苯的去除效率高达80%。无负载条件下,3种载体对碳平衡和CO2选择性大小依次为γ-Al2O3 > 混合载体>分子筛。催化剂表征可知,MnOx/CuOx活性组分在催化剂表面高度分散,保证了催化剂的高活性;FT-IR红外光谱发现,无负载的γ-Al2O3载体反应后其表面活性基团—OH明显减少,而负载型催化剂反应前后其表面的—OH基团变化不大。     

非平衡等离子体诱导催化剂吸附单质汞

采用非平衡等离子体诱导γ-Al2O3催化剂吸附单质汞,分析了等离子体与催化剂之间的相互作用。结果表明,在放电区域填充催化剂和在气流中加入单质汞均可降低放电的起始放电电压,这是因为放电区域填充催化剂使气体空间放电转变成表面的微放电。催化剂表面可以被等离子放电直接活化,使本身不能吸附单质汞的催化剂产生很强的吸附单质汞的能力。在放电能量密度约为19 J·L-1时,等离子体诱导催化剂吸附单质汞的效率可达94.1%。O2对等离子体诱导催化剂吸附Hg0有促进作用,随着O2浓度的提高,吸附效率随之提高。当气流中含有5% O2时,单质汞的吸附效率可达到98.5%,这是因为气流中存在O2时,经放电生成的等离子体中含有活性氧物种O3和O等,这些活性物质因具有氧化单质汞的能力而增强了单质汞的吸附。此外,催化剂表面O3的分解过程也是强化单质汞的吸附的原因。     

Decomposition of benzene and toluene in air streams in fixed-film photoreactors coated with TiO2 catalyst

The decomposition of benzene and toluene in air streams by UV/TiO2 process was studied in different annular photoreactors under various operating conditions. The shells of reactors used in this research are made of stainless steel, Pyrex glass, or titanium. The TiO2 film was coated to the inner surface of the reactors by either rotating coating or sol-gel techniques. The TiO2 films coated by sol-gel technique were found to be smoother and more uniform than those coated by rotating coating. However, experimental results indicated that the photocatalysis of benzene or toluene in a glass reactor with rotating-coated TiO2 film delivered higher decompositions in air streams than that with sol-gel coated reactors. Benzene and toluene were decomposed more effectively in a coated glass reactor than in a coated stainless steel reactor under the same operating conditions. The presence of water vapor in air-stream plays an important role in the decomposition of benzene and toluene, and a relative humidity of approximately 5-6% was found to be adequate. The presence of excessive amounts of humidity retarded the decomposition to certain extents possibly results from the competitive adsorption of water molecules on the active sites of TiO2.     

介质阻挡放电联合催化臭氧化降解甲苯

采用介质阻挡放电区后结合MnOx/Al2O3/发泡镍去除甲苯,考察甲苯进气方式、臭氧产生方法及湿度对甲苯与O3同时去除的影响。结果表明,O3是等离子体区后催化降解甲苯的主要物种,介质阻挡放电联合催化臭氧化可实现甲苯及O3的同时高效去除。输入电压为9.0 kV时,甲苯的去除效率达92.8%,在80 min内O3的去除效率维持在99%以上。水蒸气对催化剂催化分解臭氧的活性没有直接的影响,O3浓度较高时湿度对甲苯降解效率的影响很小。GC-MS分析结果表明,甲苯降解的主要气相副产物有烷烃、酸、酮和含苯环有机物,提出了甲苯的降解途径。     

负载型钌铈催化剂的甲苯催化氧化性能

以ZSM-5分子筛为载体,采用浸渍法制备了RuCe/ZSM-5催化剂,研究了催化剂在不同Ru负载量、空速、反应温度、甲苯浓度下对甲苯的催化氧化性能,并探讨了催化剂的CO₂选择性及稳定性。结果表明：Ru的负载可提升CeO₂(20)/ZSM-5催化剂催化甲苯使其降解成高浓度CO₂的能力;Ru(1.0)/CZ催化剂表现出优异的低温催化性能、CO₂选择性及稳定性,在210 ℃条件时即可转化90%的甲苯,且CO₂选择性达到90%以上。本研究制备的催化剂在较大空速及甲苯浓度范围内对甲苯具有优越的低温催化性能,未来可应用于VOC的工业化处理应用中。