Fe2+活化过硫酸钠降解1,2-二氯苯

以Na2S2O8为氧化剂,柠檬酸螯合Fe2+为活化剂,对水中1,2-二氯苯进行处理。首先研究了Na2S2O8浓度、FeSO4浓度、柠檬酸浓度及初始pH值等因素对1,2-二氯苯降解的影响;然后通过正交实验,发现在Na2S2O8浓度14.28 mmol/L、FeSO4浓度7.14 mmol/L、柠檬酸浓度3.57 mmol/L、初始pH值3.0的条件,1,2-二氯苯降解率达到最大(99.28%)。进一步研究表明,柠檬酸螯合FeSO4活化Na2S2O8降解1,2-二氯苯的过程可分为2个阶段,其中第1阶段为快速反应,第2阶段反应速度较慢并且符合一级反应动力学规律。     

过硫酸钠/钴离子/超声波协同降解酸性橙7

以酸性橙7（AO7）为目标污染物,研究了过硫酸钠（Na2S2O8）/钴离子（Co2+）/超声波（US）协同降解水体中AO7的过程及其降解机理,并分别考察了Na2S2O8初始浓度、AO7初始浓度、催化剂投加量和超声波功率对AO7降解率的影响。实验结果表明,过硫酸钠/钴离子/超声波协同工艺能有效的降解水中的酸性橙7。初始AO7浓度越低降解效果越好。超声功率在200~450 W之间时,AO7的降解率随着超声波功率的增大同样先升高后降低。在体系中加入乙醇和叔丁醇后明显抑制AO7的降解,证明该体系中主要氧化物种为硫酸根自由基（SO4-·）和羟基自由基（·OH）。     

硫酸亚铁铵活化过硫酸钠降解土壤吡虫啉的研究

为探究硫酸亚铁铵与过硫酸钠对土壤中吡虫啉降解率的影响,实验设定两种降解试剂添加量均为0.2、0.5、1.0 mmol,土壤中吡虫啉质量浓度为33.0、49.5、66.0μg/g,农作物土壤为水稻、玉米与茶叶土壤,温度为-4、25℃。结果表明：1.0 mmol过硫酸钠与0.2 mmol硫酸亚铁铵对水稻土壤中吡虫啉的降解率最佳,最高可达98.8%,且前120 min内降解速率较快。3种吡虫啉浓度的降解效果没有显著差异(p>0.05);温度对降解率的影响不显著(p>0.05)。土壤中有机碳与pH越低,越有利于过硫酸钠与硫酸亚铁铵降解土壤中吡虫啉。     

二价铁活化过硫酸盐降解土壤中十溴联苯醚

研究了Fe2+活化过硫酸钠产生的硫酸根自由基降解土壤中十溴联苯醚（PBDE-209）的效果,分别考察了Na2S2O8的用量、初始pH值、Na2S2O8与Fe2+摩尔比例、反应时间4个因素对降解效果的影响。通过正交实验确定了降解污染物的最优条件。结果表明,在Na2S2O8用量为0.8 mmol·kg-1,初始pH为5,Na2S2O8与Fe2+摩尔比为2：1,反应时间为30 min的最优条件下,降解率达96.36%。分子探针竞争实验表明体系中产生了硫酸根自由基。Fe2+活化过硫酸钠降解PBDE-209反应过程符合一级反应动力学。     

臭氧-过硫酸钠高级氧化降解土霉素废气

为去除禽畜养殖粪便高温堆肥过程产生的土霉素(OTC)废气,采用臭氧-过硫酸钠(O₃/PS)高级氧化方法,在喷淋装置中降解土霉素(OTC)废气。通过对比不同条件下装置对OTC废气的去除率,考察了O₃及PS对OTC废气去除率及耦合作用。结果表明：O₃/PS喷淋塔对OTC去除率可达94.7%,O₃直接氧化作用的加入使OTC的去除率提高了6.2%~15.9%;加入PS后,OTC的去除率增加了13.9%~23.2%,这是由8.6%~13.7%的·OH氧化作用和4.5%~7.5%的${\rm{SO}}_4^{ \cdot - }$氧化作用引起的。结合高分辨液质联用仪(LC-TOF-MS/MS)分析OTC的降解产物,可以看出,OTC在O₃/PS喷淋塔中经过O₃、·OH和${\rm{SO}}_4^{ \cdot - }$的氧化后,生成了4种主要中间产物,即C₂₀H₁₈N₂O₈、C₂₂H₂₀N₂O₈、C₁₂H₁₆O₂和C₁₃H₂₁O₃。由此可知,OTC废气能被喷淋装置有效去除,并被O₃/PS氧化降解。以上研究结果为含OTC废气的产生、检测和处理提供了参考。     

电活化过硫酸钠降解四溴双酚A生产废水

四溴双酚A(TBBP-A)生产废水含有多种难降解有机物及大量盐类,是极难处理的化工废水。采用外加直流电压活化过硫酸钠的方法预处理TBBP-A生产废水,以总有机碳(TOC)降解率为指标考察有机物的降解情况。结果表明,酸性条件有利于电活化过硫酸钠降解TBBP-A生产废水,pH=2时过硫酸钠浓度对TOC降解情况影响不大,中性或碱性环境下,过硫酸钠浓度是TOC降解率的主要影响因素。适当提升外加电压有利于促进TBBP-A生产废水中TOC的降解,处理时间宜控制在1.0h以内,电极介质对于TOC降解的影响总体不大。当外加电压为3.0V,过硫酸钠质量分数为2%～5%,pH=2,反应时间为1.0h左右时,TOC降解率可以达到40%以上,可见电活化过硫酸钠技术可以作为预处理TBBP-A生产废水的有效手段。     

臭氧降解选矿药剂丁基黄药的实验研究

采用臭氧氧化去除水中的丁基黄药,研究了臭氧氧化丁基黄药的影响因素,考察了反应溶液的初始pH值、臭氧投加量、反应物初始浓度、自由基抑制剂对丁基黄药降解率的影响。结果表明,pH值、臭氧投加量越高,丁基黄药降解率越高,随着丁基黄药初始浓度的升高,丁基黄药的去除效率会下降,但绝对去除量会升高。碳酸氢根和叔丁醇能在一定程度上降低丁基黄药的降解效率。同时讨论了体系中COD、TOC、UV254、pH和电导率的变化情况,结果表明臭氧氧化很难将体系中的COD和TOC大幅度降低,反应体系pH随氧化时间的增加而降低的,GC—MS分析表明,丁基黄药氧化的臭氧化产物为醇类和羧酸类物质。     

紫外活化过硫酸钠降解水中三唑酮的效能

针对常规水处理工艺难以去除原水中低浓度有机氯农药的问题,采用新型高级氧化技术——紫外(UV)活化过硫酸钠(PS)去除水中有机氯农药三唑酮(triadimefon,TDF),分别研究了TDF初始浓度、PS浓度、初始pH、氯离子浓度以及腐殖酸(HA)浓度对TDF降解效果的影响。结果表明：随着TDF浓度的增加,其去除率逐渐降低;PS浓度从100 μmol·L-1增到250 μmol·L-1,TDF去除率可以提高6.83%;初始pH为5时,TDF的去除率最大;氯离子的存在会抑制TDF降解;存在HA时会降低TDF去除效果。当TDF浓度为200 μg·L-1、PS投加量为250 μmol·L-1、pH为5、温度为(25±2) ℃和反应时间为600 s的反应条件下,TDF的去除率达到99.83%。相比于单独采用UV辐照和PS氧化技术,UV/PS技术对TDF的去除率分别提高了64.2%和86.22%。TDF的降解机制是紫外直接光解和以硫酸根自由基(SO4?-)为主的自由基氧化的共同作用。     

铜基生物炭活化过硫酸钠处理废水中EDTA-Cu

为实现废水中EDTA-Cu的快速破络和去除,以铜基生物炭(CuO@BC)为催化材料活化过硫酸钠(PS),探究了EDTA-Cu、TOC和铜的去除效率及影响因素,初步揭示了催化机理。结果表明,CuO@BC-PS体系能够在60 min时有效去除97.1%的EDTA-Cu和69.6%的TOC,并且通过沉淀去除62.2%的铜。氧化铜(CuO)是提高复合材料催化作用的关键因素,降解反应体系中自由基作用不大,非自由基途径活化PS是降解EDTA-Cu的主要原因。以上研究结果可为络合态重金属污染废水的高级氧化处理提供参考。     

Fe2+活化过硫酸钠原位修复氯苯污染地下水

通过建立土槽模型模拟实际污染场地,并采用Na2S2O8为氧化剂、柠檬酸螯合Fe2+为活化剂,研究了氯苯在地下水中的迁移分布规律、原位修复及其对地下水环境的影响。结果表明,氯苯在含水层水平纵向上的迁移作用大于横向迁移;随着时间的增加,地下水中氯苯浓度变化总趋势为先增加后减少并最终趋于稳定;随着迁移距离的增加,氯苯的浓度逐渐降低。柠檬酸螯合Fe2+活化Na2S2O8能够有效修复受氯苯污染的地下水和土壤;持续氧化36 h后,地下水和土壤中氯苯的去除率分别达到82.4%和80.3%。进一步研究发现,氧化处理后,出水的pH值基本稳定在3.5、SO42-浓度为88.7 mg/L,满足地下水Ⅱ类水质标准。     

亚铁离子活化过硫酸氢钾复合盐降解水溶液中酮洛芬

以亚铁离子活化过硫酸氢钾（PMS）所产生的硫酸根自由基为氧化剂,氧化水中的酮洛芬,考察了pH值、温度、Fe2+浓度、Fe2+/PMS摩尔比以及Fe2+投加方式等因素对酮洛芬氧化降解的影响,探究氧化降解酮洛芬（KTP）的最佳运行条件。结果表明,在实验范围内,pH值为3、温度为45℃和Fe2+/PMS/KTP浓度比为20/15/1时酮洛芬的降解效果最好,酮洛芬的去除率达到66.8%。分批式投加Fe2+,使硫酸根自由基（SO4·-）持续生成,这样更有利于酮洛芬的降解。     

共代谢条件下丁基黄药的生物降解实验研究

微生物共代谢是降解废水中难降解有机物的重要方式。通过实验研究,比较了以丁基黄药作为唯一碳源和能源以及有共代谢基质存在下丁基黄药的降解过程。结果表明,共代谢显著提高了丁基黄药的降解率。在25℃条件下,以丁基黄药为唯一碳源和能源时,其降解率仅为43.1%;而利用葡萄糖作为共代谢基质,当葡萄糖质量浓度为0.20g/L时,振荡培养72h后丁基黄药的降解率可达65.2%;再加入微量的蛋白胨作为氮源后,丁基黄药的降解率可提高到73.5%;加入共代谢基质后微生物的适应期由原来的36h缩短至24h。共代谢是提高丁基黄药生物降解性能的一条有效途径。     

Fe(Ⅱ)活化过硫酸钠去除水中三氯生

采用Fe2+活化过硫酸钠（SPS）对水中三氯生（TCS）的去除进行了研究,考察了Fe2+、SPS的投加量、TCS初始浓度、pH值和腐殖酸（HA）等对TCS去除的影响,GC-MS鉴定识别了降解产物。结果表明Fe2+活化SPS工艺能有效去除TCS,2,4-二氯苯酚（2,4-DCP）为其主要降解产物,SPS浓度为1.0 mmol·L-1,Fe2+的投加量为0.4 mmol·L-1时,初始浓度为460 μg·L-1的TCS 2 min后去除率可达93.87％,TCS慢速反应阶段的降解符合一级反应动力学方程,其动力学常数K=0.140 min-1。TCS的去除随Fe2+浓度的增加先增大后减小,高浓度的Fe2+不利于2,4-DCP的降解,适量提高SPS浓度有利于TCS的去除和2,4-DCP的降解,TCS去除随初始浓度增大而降低,酸性环境有利于TCS的去除,腐殖酸对TCS的去除具有抑制作用,低浓度腐殖酸不利于2,4-DCP的降解。     

热活化过硫酸盐对双酚A的降解及其机理

研究了热活化过硫酸盐对双酚A的氧化降解效能及机理,探讨了温度,反应物初始浓度,pH值,阴离子和腐殖酸对双酚A降解的影响。结果表明:在实验范围内,双酚A的降解率随温度和过硫酸钠初始浓度的升高而增加;双酚A在酸性条件下的降解率比在中性和碱性条件下要高;阴离子的存在会抑制溶液中双酚A的降解,抑制作用依次为SO42- >Cl- >NO3-;加入腐殖酸后,双酚A的降解受到抑制。双酚A的降解中间产物主要为对苯二酚、对异-丙烯基苯酚、2-甲基-2,3-二氢苯并呋喃和3-甲基-2,3-二氢苯并呋喃。     

CuO/γ-Al_2O_3类Fenton试剂降解丁基黄药

CuO/γ-Al2O3类Fenton试剂是降解丁基黄药的优良试剂。该试剂与传统的Fenton试剂相比,提高了反应的pH值,可在较高pH（4~5）条件下反应,而传统的Fenton试剂的适宜pH值一般在3以下。采用单因素实验和正交实验相结合的方法研究了pH、催化剂投加量、过氧化氢投加量以及反应时间对丁基黄药降解效果的影响,并对催化剂的使用寿命进行了探讨。研究结果表明,反应的最佳条件为：pH为4~5,催化剂投加量为6 g/L,过氧化氢用量为30 mg/L,反应30min。在此反应条件下,丁基黄药的降解率达98%以上;影响丁基黄药降解效果的因素大小顺序为：pH〉反应时间〉H2O2用量〉催化剂投加量,其中pH对CuO/γ-Al2O3类Fenton试剂降解丁基黄药的影响最为显著。     

O3/H2O2法去除浮选药剂丁基黄药

采用O3/H2O2法去除水中丁基黄药,考察了H2O2/O3摩尔比、pH值、丁基黄药初始浓度、温度和自由基抑制剂对丁基黄药的去除效果的影响。结果表明,在相同O3投加量下,H2O2量越大,丁基黄药去除率越高。pH值为7～9,温度在293～303 K的范围内,O3/H2O2对丁基黄药都有很高的去除率。碳酸氢根和叔丁醇能在一定程度上降低丁基黄药的降解效率。研究还发现,在O3和H2O2投加量相同的条件下,H2O2多次投加对水中丁基黄药的处理效果明显优于一次性投加。GC/MS分析表明,O3/H2O2氧化丁基黄药氧化产物为羧酸类物质。     

零价铁活化过硫酸钠体系降解污染土壤中的多环芳烃

采用Fe0活化Na2S2O8体系降解污染土壤中的PAHs,其代表化学物为NAP、PHE、FLA和BAP。分别研究了Na2S2O8的添加量、Na2S2O8与Fe0的物质的量比、水土比和温度对降解效果的影响,同时探讨了PAHs的降解动力学;并利用电子顺磁共振法(EPR)验证了Fe0活化Na2S2O8的自由基产生情况。结果表明,当1 mol·L-1的Na2S2O8添加量为10 mL、Na2S2O8与Fe0物质量之比为200∶1、水土比为2∶1、温度为60 ℃时反应36 h后,NAP、PHE、FLA、BAP的降解率分别为98.15%、78.41%、93.47%和97.64%。PAHs的降解符合一级反应动力学,且BAP的反应速率常数最大为0.030 5 h-1。EPR谱图表明,Fe0活化Na2S2O8降解PAHs污染的土壤是SO4-·和·OH共存的反应体系。该研究可为Fe0活化Na2S2O8体系降解PAHs污染土壤的机理提供一定的依据。     

负载型颗粒活性炭催化过硫酸钠氧化降解橙黄G

通过在颗粒活性炭(GAC)上负载氧化铁,并以此作为催化剂(Fe/GAC)在常温常压下催化过硫酸钠(PS)产生硫酸根自由基降解偶氮染料橙黄G。研究了体系pH、氧化剂浓度、催化剂浓度对橙黄G去除率的影响,并且对催化剂的重复使用性能进行了测试。结果表明,在Fe/GAC/PS体系中,[OG]0=0.2 mmol/L,[GAC]=1 g/L,[PS]0=2 mmol/L,降解2 h后OG去除率为99%,且有较高的矿化率;随着氧化剂浓度和催化剂浓度的增加,OG的去除效率提高;催化剂有较好的重复使用性。利用扫描电镜(SEM)对催化剂进行了表征,可以看出在活性炭上成功负载氧化铁。利用化学分子探针竞争实验鉴定催化反应中的活性物种SO4-·和OH·。     

亚铁离子活化过硫酸氢钾复合盐降解水溶液中萘普生

在不同pH值、Fe2+浓度和过硫酸氢钾复合盐(PMS)浓度下,探究降解萘普生(NPX)的最佳条件,并通过分批投加Fe2+和改变投加顺序的方式,提高降解NPX的效率.结果表明,NPX在pH=3的条件下,降解效果最好;Fe2+浓度改变时,PMS/ Fe2+/NPX=1/0.75/1条件下,NPX去除率最高;分批投加Fe2+和先投加Fe2+均可大幅提高NPX去除率.缓慢少量的产生硫酸根自由基(SO4·-)更利于处理有机物,Fe2+的浓度则在产生自由基方面起着重要作用.     

Fe2+活化过硫酸氢钾复合盐降解吲哚美辛

通过亚铁离子活化过硫酸氢钾复合盐产生氧化性的硫酸根自由基,以吲哚美辛（IM）为目标污染物,研究了不同亚铁离子浓度和过硫酸氢钾浓度,以及加入Cl-离子和腐殖酸对吲哚美辛降解情况的影响。结果表明,[IM]：[PMS]：[Fe2+]=1：2：2条件下,IM的去除率接近100%;低浓度的Cl-抑制吲哚美辛的降解,高浓度则为促进作用;而腐殖酸都在不同程度上抑制了吲哚美辛的降解。经淬灭实验表明,亚铁离子活化过硫酸氢钾降解吲哚美辛中起主要作用的自由基是SO4-·。该方法能在短时间内高效降解吲哚美辛,为实际废水中吲哚美辛去除提供参考。