深圳市大气PM2.5来源解析

为识别和量化深圳市大气PM_2.5的污染来源,2014年3,6,9,12月分别在5个站点采集PM_2.5的膜样品并进行质量浓度及组分分析,利用正向矩阵因子解析（PMF）模型对其主要来源和时空变化规律进行了解析.结果表明,2014年深圳市PM_2.5年均浓度为35.7 μg/m³,其中机动车源、二次硫酸盐生成、二次有机物生成和二次硝酸盐生成是最主要的来源,质量浓度贡献比例分别为27%、21%、12%和10%;地面扬尘、生物质燃烧源、远洋船舶源、工业源、海洋源、建筑尘和燃煤源贡献比例达2%~6%.各个源贡献的时空变化特征表明,二次硫酸盐生成、生物质燃烧源、二次有机物生成、工业源、远洋船舶源和海洋源显示出明显的区域源特征,机动车源、二次硝酸盐生成、燃煤源、地面扬尘和建筑尘具有显著的本地源特征.     

常州春季PM2.5中WSOC和WSON的污染特征与来源解析

为了解常州春季大气气溶胶中水溶性有机碳(WSOC)和有机氮(WSON)的特点和来源,在常州市城郊于2017年春季的3月1日~5月30日采集了84个细颗粒物(PM_(2.5))样品.分析了其中的水溶性组分包括水溶性有机碳、水溶性总氮(WSTN)、水溶性离子以及碳质组分(有机碳/元素碳,OC/EC)的浓度,探讨了WSOC和WSON的浓度水平及其来源.结果表明,采样期间,PM_(2.5)、WSOC和WSON日平均浓度分别为101.97、7.63和1.50μg·m~(-3).其中,WSON占WSTN的12.9%,水溶性无机氮主要以NH+4、NO-3两种形式存在,两者占WSTN的86.15%.WSOC与WSON弱相关(r=0.58),说明WSOC和WSON来源并不完全一致.WSOC与SOC、K+、二次离子(SO2-4、NH+4和NO-3)相关,说明WSOC主要来自生物质燃烧和二次转化;WSON与二次离子相关性强,说明主要来自二次转化.风速是影响WSOC和WSON浓度水平的主要因素,WSON与大气压正相关且与温度负相关.主成分分析结果表明,PM_(2.5)主要来自二次形成、扬尘和燃煤、生物质燃烧、海洋等4个来源.后向轨迹分析表明,长距离传输方向气团中PM_(2.5)和WSOC、WSON总浓度高于短距离传输,但不同传输路径中WSON/WSTN占比无明显差异.     

南京北郊降水无机离子和有机酸的化学特征及来源分析

连续收集2016年12月至2017年11月期间的南京降水样品,分析主要无机离子和有机酸的化学特征及季节变化,运用正交矩阵因子模型法(PMF)进行源解析.结果表明,南京地区降水pH均值为5.6,离子总浓度雨量加权平均值为297.3μmol·L^-1,阳离子浓度依序为NH⁺₄> Ca²⁺> K⁺> Na⁺> Mg²⁺,阴离子浓度则为NO^-₃> SO^2-₄> Cl^-> F^-.总有机酸浓度雨量加权平均值为2.86μmol·L^-1,占总阴离子的2.2%. CHO^-₂、C₂H₃O^-₂和C₂O^2-...     

疫情管控期西安PM2.5和O3污染特征及成因分析

基于西安疫情管控期空气监测数据,分析PM_2.5和O₃的时空序列特征,从PM_2.5源解析、O₃前体物VOCs溯源、气象要素和区域传输方向探讨污染成因.结果表明：(1)管控期PM_2.5和O₃分别同比上升20.39%和23.72%,其他参数均下降;与管控前后时期相比,管控期PM_2.5和PM₁₀日均值协同变化趋势减弱,O₃和NO₂此消彼长趋势增强;相比去年同期,PM_2.5小时值升高11～19μg·m^-3,O₃小时值夜间18:00～23:00升幅增大,为10～19μg·m^-3.(2)污染物浓度变化呈现一定的空间聚集协同性;受地形及植被阻滞吸附影响,PM_2.5污染集中在北部,由于城郊NO₂滴定效果弱于城区,表现为南部郊区O₃污染较...     

基于PMF模型的PM2.5中金属元素污染及来源的区域特征分析

金属元素是大气PM_2.5的重要组成成分,对人群危害性极强且兼具源特异性,分析不同经济模式地区大气细颗粒物中金属污染状况及来源差异,可以为科学规划城市产业布局和保护大气环境提供参考.通过霾/非霾期大气PM_2.5采样,使用电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)测定成都市及仁寿县样品中18种金属元素质量浓度,分析其污染水平,并基于正定矩阵因子分解模型(PMF)解析两地大气PM_2.5中金属元素的来源.结果表明,成都市扬尘源、移动源和燃煤源特征元素占元素总和的比值大于仁寿县,而仁寿县生物质燃烧源、工业源以及燃油源特征元素占比则较高.两地Cr、Cd和As元素浓度均超标,表明PM_2.5中重金属污染严重.随着霾污染加剧,两地PM_2.5中金属元素总量上升,但增幅远低于PM_2.5浓度增长.此外,不同元素在霾期和非霾期浓度比值存在差异,成都市变化范围为0.7(Al)～2.8(Ba),仁寿县介于0.8(Al)～3.1(Mn)之间,但总的来说两地大致呈现出燃煤和工业活动排放元...     

石家庄市采暖季PM2.5碳组分昼夜污染特征及来源分析

为探究2017年石家庄市采暖季昼夜PM_2.5中碳组分的污染及来源特征,选取2017年11月30日-2018年1月22日时间段分别采集石家庄白天（8：00-20：00）、夜晚（20：00-翌日8：00）的PM_2.5样品,分析PM_2.5组分中OC和EC昼夜间的浓度变化特征、来源特性,SOC的估算及影响因素,并对石家庄市碳质气溶胶进行源解析和区域传输分析.结果表明,①采样期间白天PM_2.5、OC和EC的平均质量浓度分别为（110.6±71.6）、（39.9±20.4）和（9.3±3.6）μg·m^-3,夜间平均质量浓度分别为（128.5±75.3）、（64.7±36.5）和（13.6±6.0）μg·m^-3,PM_2.5、OC和EC质量浓度均呈现出夜间质量浓度高于白天的特征.②燃煤和机动车尾气排放在增加了一次有机碳（POC）和元素碳（EC）的本底质量浓度的同时,产生的CO、NO₂、SO₂等气体污染物又促进了光化学反应,两者协同作用下促进了SOC质量浓度的生成和积累.根据估算,SOC、SOC/OC值在夜间高于白天,白天较强的太阳辐射和光化学活性是SOC转化的主导因素,夜间气态有机前体物浓度是SOC转化的主导因素.③采样期间昼夜间OC、EC的相关性较好,其来源具有较好的同源性.大气PM_2.5碳质气溶胶主要来自燃煤、汽油车和柴油车尾气排放混合源,夜间柴油车污染源对碳质气溶胶的贡献率较白天更为明显.④后向轨迹结果表明,石家庄市严重污染期间颗粒污染物浓度变化主要受到低空东北方向气团的影响,PM_2.5以及OC、EC质量浓度的变化和周边地区的污染物输送有关.     

盘锦市秋冬季节PM2.5中碳组分特征及来源解析

为研究盘锦市秋冬季节大气PM_(2.5)中碳组分的污染特征和来源,于2016年10月和2017年1月采集盘锦市3个点位PM_(2.5)样品,通过OC/EC比值法,EC示踪法以及主成分分析法对PM_(2.5)中碳组分进行污染特征分析及来源解析.结果表明,盘锦市秋冬季节PM_(2.5)浓度均超过环境空气质量标准(GB 3095-2012)二级标准,秋季OC和EC的平均浓度为10.02μg·m~(-3)和3.91μg·m~(-3),冬季为16.04μg·m~(-3)和5.62μg·m~(-3);采样期间秋冬季节OC/EC均大于2.0,说明各采样点位在秋冬季均可能存在二次污染,Spearman相关分析及线性拟合可知开发区OC与EC来源复杂,第二中学及文化公园OC和EC可能具有同源性;通过EC示踪法对SOC进行定量估算,得出秋季SOC浓度为7.21μg·m~(-3),冬季为23.07μg·m~(-3),对结果进行不确定性分析,可知秋冬季节SOC不确定性的绝对误差和相对误差均在可接受范围内;通过主成分分析得出盘锦市秋冬季节PM_(2.5)中碳组分主要来源于煤烟尘,生物质燃烧以及机动车尾气.     

南京北郊秋季PM2.5碳质组分污染特征及来源分析

本研究于2015年10~11月在南京北郊分昼夜采集PM_(2.5)样品,采用热光透射法(TOT)和离子色谱法对样品中的有机碳(OC)/元素碳(EC)和左旋葡聚糖(levoglucosan)的质量浓度特征进行分析.观测期间OC和EC的平均浓度分别为(11.3±4.9)μg·m-3和(1.1±0.9)μg·m-3,总碳TC占PM_(2.5)的质量分数为22.9%,OC/EC的平均值为7.4,SOC占OC的质量分数为51.9%.PM_(2.5)、OC、EC和SOC质量浓度都体现出夜晚白天的特征,白天OC和EC的相关性好于夜晚(相关性系数分别为0.86和0.7).通过分析PM_(2.5)、左旋葡聚糖和SOC质量浓度以及后向轨迹和火点数据可知南京北郊在13~16号受到来自河北等地生物质燃烧远距离输送的影响.采样期间K+和左旋葡聚糖与OC、EC和SOC的相关性显著(相关性系数分别为0.78、0.79和0.65),经受体示踪物方法估算采样期间生物质燃烧对OC的贡献为21.9%.     

加入SOA示踪的深圳大气PM2.5受体模型源解析

为厘清包括二次有机气溶胶（SOA）在内的深圳市区PM_2.5各种一次和二次来源贡献,本文于2017年9月2日~2018年8月29日在深圳市大学城点位开展PM_2.5样品采集,并进行化学组分和水溶性有机物（WSOM）质谱测量,共获得162组有效数据.观测期间深圳市大气PM_2.5平均质量浓度为26μg/m³,在传统PMF源解析的基础上加入羧基离子碎片（CO₂⁺）作为SOA的示踪物,加入水溶性有机氧（WSOO）用于计算各因子O/C,验证有机物解析效果.结果表明,SOA可以被独立解析出,其O/C明显高于其他一次污染源中有机物;机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA为最主要的4个源,对PM_2.5质量浓度的贡献分别为25%、23%、17%和10%,船舶、地面扬尘、老化海盐、建筑尘、生物质燃烧、燃煤和工业贡献均在5%以内.各个源的变化特征表明,机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA等源贡献呈现冬高夏低的季节特征,与冬季季风条件下源自内陆的污染传输密切相关.污染天气时,二次硝酸盐和SOA的贡献增加相对最显著,因此NOx和挥发性有机物是减排的关键.     

加入SOA示踪的深圳大气PM2.5受体模型源解析

为厘清包括二次有机气溶胶（SOA）在内的深圳市区PM_2.5各种一次和二次来源贡献,本文于2017年9月2日~2018年8月29日在深圳市大学城点位开展PM_2.5样品采集,并进行化学组分和水溶性有机物（WSOM）质谱测量,共获得162组有效数据.观测期间深圳市大气PM_2.5平均质量浓度为26μg/m³,在传统PMF源解析的基础上加入羧基离子碎片（CO₂⁺）作为SOA的示踪物,加入水溶性有机氧（WSOO）用于计算各因子O/C,验证有机物解析效果.结果表明,SOA可以被独立解析出,其O/C明显高于其他一次污染源中有机物;机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA为最主要的4个源,对PM_2.5质量浓度的贡献分别为25%、23%、17%和10%,船舶、地面扬尘、老化海盐、建筑尘、生物质燃烧、燃煤和工业贡献均在5%以内.各个源的变化特征表明,机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA等源贡献呈现冬高夏低的季节特征,与冬季季风条件下源自内陆的污染传输密切相关.污染天气时,二次硝酸盐和SOA的贡献增加相对最显著,因此NOx和挥发性有机物是减排的关键.     

深圳大气PM2.5中水溶性有机物的来源特征

对2017年9月～2018年8月深圳市北部大气PM_2.5中水溶性有机物(WSOM)的质量浓度、质谱及来源结构进行测量和分析.结果表明:PM_2.5的质量浓度为(32.3±18.4)μg/m³,WSOM的质量浓度为(9.4±5.7)μg/m³,占颗粒物总有机物的(77.6%±14.0%).质谱分析显示,WSOM的氧碳比(O/C)平均值达到(0.57±0.09),属于二次有机物的O/C值范围,且生物质燃烧排放的离子碎片C₂H₄O₂⁺的丰度显著,说明WSOM的来源中有显著的生物质燃烧排放的有机气溶胶.为了明确WSOM的来源结构,利用正矩阵因子分解法(PMF)模型进行来源解析,发现3个合理因子:高氧化态有机气溶胶(MO-OOA),低氧化态有机气溶胶(LO-OOA)和生物质燃烧(BBOA),贡献比例分别为51.7%,31.8%和16.5%.MO-OOA和BBOA贡献浓度均呈现秋冬高、春夏低的季节变化特征,反向轨迹分析显示其与...     

基于PMF模式的南京市大气细颗粒物源解析

为研究南京市大气细颗粒物(PM2.5)污染来源,分别在3个点位、4个季节开展了PM2.5环境样品的采集,共获得170个有效样本.对样本进行了化学成分分析,包括Al、Fe、Na、Mg、K、Ba、Li、Tl、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、Sb、Pb、Cr、Ce、Na+、NH4+、Mg2+、Ca2+、SO42-、NO3-、Cl-、以及OC、EC,共计26种.首先采用OC/EC最小比值法估算出二次有机气溶胶(SOA)的含量;然后利用正矩阵因子分解法(PMF)对PM2.5的非SOA部分进行来源解析,共解析出6类因子:二次无机气溶胶(SIA)、燃煤、机动车排放、地面扬尘、冶金和其它源,贡献率分别25.0%、23.5%、20.4%、17.1%、3.0%和11.0%;最后基于南京市SO2、NOx、VOCs三种主要前体污染物的排放量,分别对SIA和SOA在一次来源中进行再分配.最终结果表明,南京市PM2.5主要来源为燃煤、机动车、扬尘、工业和其它源,其贡献率分别为29.6%、22.4%、14.6%、18.7%和14.7%.     

菏泽市PM2.5源方向解析研究

为了定量解析环境受体中不同方向PM_2.5的源贡献水平,利用“源方向解析”（source directional apportionment,SDA）法〔综合PMF（positive matrix factorization,正定矩阵因子）方法和后向轨迹模型〕对京津冀大气污染传输通道上某典型城市——菏泽市环境受体中PM_2.5进行来源解析,并分析不同方向的源贡献.结果表明,菏泽市环境受体中ρ（PM_2.5）变化范围为42.73~191.72 μg/m3,平均值为92.54 μg/m3.SO₄2-、NO₃-和NH₄+是菏泽市环境受体中PM_2.5的主要化学组分;ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）和ρ（NH₄+）的平均值分别为29.78、22.11和7.91 μg/m3,三者之和占ρ（PM_2.5）的63.54%.PMF的计算结果显示,二次无机盐、机动车排放、扬尘、煤烟尘和建筑水泥尘是菏泽市环境受体中PM_2.5的贡献源类,分担率分别为32.61%、22.60%、19.54%、16.25%和9.00%.利用后向轨迹模型识别出PM_2.5贡献源类的4个潜在方向,分别为东南、正西、西北和正东.二次无机盐在4个方向的贡献分别为8.49%、5.01%、6.65%和12.88%;机动车排放分别为1.39%、4.44%、7.47%和8.22%;扬尘分别为4.95%、3.65%、4.12%和6.92%;煤烟尘分别为4.56%、1.93%、2.16%和7.28%;建筑水泥尘分别为2.22%、1.88%、1.27%和3.56%.研究显示,菏泽市PM_2.5污染较为严重,其中二次源、机动车和扬尘源是其主要贡献源类,并且来自菏泽市东部的各源类贡献均较高.      

南京市北郊夏季挥发性有机物的源解析

2012年8月利用在线气相色谱仪对南京市北郊大气环境中的挥发性有机物(VOCs)进行连续监测,分析VOCs时间变化规律,并利用PMF(positive matrix factorization)受体模型和CPF(conditional probability function)方法对其来源进行解析.结果表明,南京市北郊夏季VOCs日变化呈双峰分布,小时平均体积分数为(33.84±27.77)×10-9,夜间高于昼间.其中含量最高的是烷烃,其次是烯烃和芳烃,分别占到总挥发性有机物(TVOCs)的49.3%、24.4%和18.5%,乙炔占7.8%.南京市北郊夏季VOCs主要来源有5个,分别是交通尾气、燃料挥发、工业排放、有机溶剂挥发和植物排放源,各自对TVOCs贡献为33.1%、25.8%、23.2%、8.1%和9.7%.烷烃主要来源于汽车尾气排放、工业排放和燃料挥发,贡献百分比分别为23.7%、35.3%和31.3%;烯烃主要来源于燃料挥发、工业排放和汽车尾气排放,分别占41.1%、18.4%和24.3%;对芳烃贡献最大的为汽车尾气排放,占到49.2%,其次是有机溶剂挥发排放占30.8%.     

利用ME-2模型提升PM2.5源解析效果

为探讨ME-2模型控制旋转对传统PMF模型源解析效果的提升作用，于2017年9月10日~2018年8月29日在深圳北部某工业区开展PM_2.5采样，共获得153套样品.对PM_2.5中31种化学组分进行了分析，筛选出17个物种输入模型运算.2018年深圳北部工业区大气PM_2.5年均浓度为32.3 μg/m³，利用PMF模型初步识别出9个因子，分别为二次硫酸盐、二次硝酸盐、老化海盐、土壤扬尘、工业排放、燃煤、生物质燃烧、船舶排放和机动车，PMF输出结果中"混合因子"问题显著.基于PMF解析结果及获得的先验信息，在ME-2模型中建立4个限制源谱进一步解析，结果表明，与PMF模型相比，ME-2结果的示踪物在源中分配更集中，对示踪物浓度与相应源贡献的时间序列也提供了更好的拟合效果.二次硝酸盐、老化海盐、工业排放源在PMF模型中被高估了9%~51%，而二次硫酸盐、燃煤和生物质燃烧源被低估了19%~40%.本研究中ME-2解析结果比PMF更具有环境和统计学意义，为污染防治提供了更精确的控制指向.     

基于多种新型受体模型的PM2.5来源解析对比

为了解多种新型受体模型的适用性,利用正定矩阵分解/多元线性引擎2-物种比值（PMF/ME2-SR）、偏目标转换-正定矩阵分解（PTT-PMF）、正定矩阵分解（PMF）和化学质量平衡（CMB）这4种受体模型对我国北方典型城市细颗粒物(PM_2.5)数据进行同步解析并互相验证.结果发现,燃煤源（25%～26%）、扬尘源（19%～21%）、二次硝酸盐（17%～19%）、二次硫酸盐（16%）、机动车源（13%～15%）、生物质燃烧源（4%～7%）和钢铁源（1%～2%）这7种主要污染源对研究地区PM_2.5有贡献.通过比较不同模型获得的源成分谱和源贡献以及计算各源的差异系数（CD）和平均绝对误差（AAE）,发现4种模型的解析结果具有较高的一致性（平均CD值在0.6～0.7之间）,但不同模型对各污染源中组分的识别存在差异.相比于传统PMF模型,PMF/ME2-SR模型由于纳入一次源类的特征比值,能够更好地区分源谱特征较为相似的源类,如扬尘源的CD和AAE分别比PMF模型低15%和54%; PTT-PMF模型以实测一次源谱和虚拟二次源谱为约束目标,计算的二次硫...     

张掖市城区大气细颗粒物PM2.5的化学组成及来源解析

为研究张掖市城区大气细颗粒物（PM_2.5）的污染特征和来源,于2020年9月至2021年7月在张掖市城区的河西学院和湿地博物馆2个采样点进行了PM_2.5样品采集,对PM_2.5浓度、化学组成（水溶性无机离子、碳质组分和元素）和来源进行分析.结果表明,河西学院和湿地博物馆两个采样点的年均ρ（PM_2.5）分别为（73.7±31.8）μg·m^-3和（68.1±33.3）μg·m^-3,季节浓度均值均呈现春季>冬季>秋季>夏季的变化.河西学院采样点的二次水溶性无机离子（SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺）年均值高于湿地博物馆.河西学院采样点的ρ（OC）和ρ（EC）分别为（9.6±5.7）μg·m^-3和（2.9±1.6）μg·m^-3,湿地博物馆采样点的年均ρ（OC）和ρ（EC）分别为（9.2±5.8）μg·m^-3和（2.5±1.3）μg·m^-3,河西学院的含碳组分在各季节均高于湿地博物馆.河西学院和湿地博物馆两个采样点的年均二次有机碳（SOC）在OC中的质量分数分别为49.4%和43.7%,表明张掖市存在较为严重的二次污染.河西学院和湿地博物馆两个采样点的元素浓度年均值分别为（6.0±3.5）μg·m^-3和（5.8±3.9）μg·m^-3,受到人为源的影响,Zn、Ca、Al和Fe等元素浓度水平相对较高.正定矩阵因子分解模型（PMF）结果表明,张掖城区PM_2.5的主要贡献源为二次气溶胶（28.0%）、交通源（25.8%）、扬尘源（15.2%）、燃煤源（14.0%）、生物质燃烧和垃圾焚烧源（12.5%）和工艺过程源（4.5%）.