放射性核素在花岗岩上的吸附行为

综述了放射性核素在花岗岩上吸附作用的研究现状和进展。相关研究表明:(1)花岗岩的物化性质(包括形貌、化学组成及表面酸碱特性)对放射性核素的吸附有一定的影响;(2)放射性核素在花岗岩表面的吸附速率普遍较快,吸附可在较短时间内完成;(3)各种环境因素如pH值、离子强度、温度、地下水中的主要离子、天然有机质、低氧条件等对放射性核素在花岗岩表面吸附的影响因吸附质离子不同而变化各异;(4)建立在基本吸附数据基础上的表面配位模型可以用于间接探讨相应的吸附机理,拓展了研究核素迁移的思路;(5)采用先进光谱表征技术如XPS可对放射性核素在花岗岩上的吸附机理进行分子或原子水平上的论证。     

短半衰期放射性核素测量的衰变校正

对短半衰期放射性核素的衰变校正方法进行了讨论。结合广东省环境辐射监测中心的实际工作经验,提出了一种简化方法,用于常规测量和应急监测中短半衰期放射性核素的衰变校正。     

Am在花岗岩中的吸附行为

研究了大气、低氧2种条件下,北山地下水中241Am在花岗岩及其成岩矿物上的吸附行为,观察了pH值、核素浓度以及腐殖酸等多种因素对吸附行为的影响,得到了各种条件下Am在花岗岩上的分配系数,并初步探讨了吸附机理.实验结果表明,花岗岩能很好的吸附241Am,其组分磁黄铁矿在吸附中起主要作用.     

Pu在花岗岩中的吸附行为

为了解Pu在甘肃北山地区地下深度约为600 m的花岗岩中的吸附行为,研究了各种水质(重蒸水、模拟地下水、BS03井地下水)、pH值(3.0~10.0)、CO32-离子浓度(4.0×10-3~1.0×10-1mol/L)、氧浓度等因素对吸附的影响。通过对吸附后水相物化参数(如pH值、Eh、电导率等)、Pu的价态、固相表面特征参数(比表面、孔径、总孔容等)等数据的比较以及解吸实验结果,推测可能的吸附机理:Pu在花岗岩上以表面配合物的形式吸附,且可用Freundlich吸附等温式描述。     

花岗岩对硒的吸附研究

本文研究了在模拟地下水介质中花岗岩对硒的吸附、解吸规律。实验结果表明,在本实验条件下花岗岩对硒的吸附和解吸均服从 Freundlich 吸附等温方程;在还原剂(Fe 粉和腐植酸)存在下,花岗岩对硒的吸附量有所增大;在 pH 为4左右硒吸附量最大;硒吸附量还随花岗岩粒径减小即比表面积增大而增大,说明吸附主要发生在固相表面。     

放射性核素在氧化物、磷酸盐和黏土矿物表面吸附：热力学和微观结构认识

本文主要以放射性核素在氧化物、磷酸盐和黏土矿物表面上吸附研究为例,概括了放射性核素在固液界面上吸附行为研究的系统方法。主要分为以下7个步骤进行介绍:(1)吸附剂结构、形貌、拓扑性质的表征;(2)吸附剂表面电荷性质表征;(3)表面质子化和去质子化反应的平衡常数;(4)pH、离子强度、吸附质浓度和天然有机质等对放射性核素在固液界面吸附影响;(5)放射性核素在固液界面上的微观形态和空间结构等信息;(6)利用表面配位模型探讨放射性核素在固液界面的吸附机理;(7)采用先进光谱表征技术和量子计算技术对所得吸附机理进行分子或原子水平上的论证。     

放射性核素锶的吸附法研究进展

放射性核素⁹⁰Sr是核工业生产过程中最常见的污染核素,吸附法是处理放射性核素⁹⁰Sr污染的重要方法。本文介绍了常用的吸附⁹⁰Sr的方法,如离子交换法、络合/螯合吸附法、静电吸附法、表面与多孔吸附法等,并比较了各自的优劣,以期对采用吸附法处理放射性核素的工艺过程提供参考。     

花岗岩介质中Sr、I和Pu的扩散行为

采用穿透扩散法研究了Sr、I和Pu等3种元素在花岗岩中的扩散行为,获得了26℃下离子强度为0.1mol/L的中性水溶液环境中Sr、I和Pu的有效扩散系数分别为(1.24±0.03)×10-13、(2.88±0.02)×10-13、(1.33±0.52)×10-13 m2/s。研究表明,水溶液与花岗岩平衡过程中核素的存在形态与化学种态的变化对其迁移行为有明显影响。     

脉冲柱法研究碘在北山花岗岩中的迁移

¹²⁹I是一重要的裂变产物,其在环境中的行为受到人们的重视。本工作利用脉冲柱法研究了¹²⁹I（作为¹²⁹I的替代物）在北山花岗岩中的迁移情况。实验结果表明,对流水力学弥散是碘迁移的主要机制。碘的弥散系数D随流速的增加而增加,随淋洗液pH的增加而减小。D随pH的变化趋势与岩粉表面的电荷变化吻合。当流速为0.07 mL·min^-1、pH=8.0时,D=3.29×10^-5m²·min^-1,和已有的实验结果相符,验证了弥散度只与介质有关这一结论。     

n组分放射性衰变曲线的差分方程

按照放射性衰变的规则，导出了n组分放射性衰变函数的差分方程。利用差分方程和线性化技术，提出了一个拟合n组分放射性衰变曲线的非迭代方法。     

Measurement of Diffusion and Sorption of Radionuclides in Rocks

The diffusion of Cs, Sr, Am and Np into granite tablets has been examined. Sorption of these nuclides on the five kinds of rock: granite, granodiorite, basalt, andesite and rhyolite was measured and expressed as a function of interstitial water of the rock. The interstitial water was measured by weighing the penetrated water and also by counting the penetrated ^99mTc. Technetium counting represents that the sorption is affected by the rocks and does not correspond linearly to the interstitial water content.

The ratio K_p , amount of sorbed nuclide per unit of interstitial water divided by amount of nuclide per unit of solution, is introduced to make clear the relationship between nuclide sorption and interstitial water. Results indicate that there is a correlation between the sorption of nuclides and the amount of interstitial water. However, mechanisms that retard the movement of the nuclide are different from each other. Americium shows nearly equal K_p values with different rocks. In contrast, Np varies greatly.     

中国高放废物地质处置21世纪进展

21世纪近20年,我国高放废物深地质处置进入了一稳步发展的新阶段,在法律法规、技术标准、战略规划、选址和场址评价、工程屏障研究、处置库和地下实验室概念设计、核素迁移和安全评价研究等方面取得了显著进展。其主要亮点包括颁布了《中华人民共和国放射性污染防治法》和《中华人民共和国核安全法》,制定了《高放废物地质处置研究开发规划指南》,颁布了《高放废物地质处置设施选址》核安全导则,确定了2020年前开工建设地下实验室、2050年建成高放废物处置库的目标,甘肃北山预选区被确定为我国高放废物地质处置库首选预选区,建立了场址评价方法技术体系,确定了内蒙古高庙子膨润土为我国高放废物处置库的首选缓冲回填材料,建立了我国首台缓冲回填材料热 水-力-化学耦合条件下特性研究大型实验台架（China-Mock-Up）,获得了一批关键放射性核素的迁移行为数据,开展了初步的安全评价,完成了地下实验室安全技术研究。确定甘肃北山的新场为我国高放废物地质处置地下实验室的场址。2019年5月6日,国家国防科工局批复中国北山高放废物地质处置地下实验室工程建设立项建议书,标志着我国高放废物地质处置正式进入地下实验室阶段。这一系列工作进展和取得的成绩为我国2020年开工建设地下实验室、掌握高放废物地质处置技术奠定了坚实的基础。     

Computer Simulation Study of Transient Diffusion of Cesium through Granite with Unsteady-State Diffusion Model

A steady-state diffusion model has been used widely to determine the diffusivities of radionuclides in rocks. Buffer container at the source solution side is used to keep the concentration constant. It is suitable for non-sorptive species, but not for sorptive species. Some researchers proposed a unsteady-state diffusion model recently. It is possible to use simple experimental apparatus without buffer container to measure the diffusivity with this model. To obtain the diffusional information more easily according to the sorption properties of radionuclides, through- diffusion experiments were performed in granites. Methods of determining of diffusivities are discussed according to sorption properties of species. For the non-sorptive species, the steady- state diffusion model was effective to determine the diffusivity. For the sorptive species, the analytical solution of the unsteady-state diffusion model found to be more appropriate to determine the diffusivity. Surface diffusion of sorbed species on rock did important role in diffusive transport.     

PhreePlot绘制某些可变价核素Eh-pH图

U、Np、Pu、~(99)Tc、~(79)Se等放射性元素或核素对氧化还原条件敏感,存在多种价态,且锕系元素(U、Np、Pu)具有丰富的配位化学,其在生物圈和地质圈中的化学行为较为复杂。电势(Eh)-pH图对解决在水溶液中发生的一系列反应及平衡问题具有广泛的应用。本工作采用PhreePlot软件绘制了这些元素或核素在人体血清、唾液、胃液、DMEM培养基和北山地下水中的Eh-pH图以研究它们的主要氧化态和赋存形态。结果表明,U在生物圈中的主要氧化态是Ⅵ,Np是Ⅳ,Pu是Ⅳ和Ⅲ,99 Tc是Ⅶ和Ⅳ,79Se是0和Ⅳ。相比其他元素或核素,pH对铀的赋存形态影响更大。在地质圈中,根据Eh-pH图来看,北山处置库有利于Np、Pu的长期储存而对于U、99 Tc、79Se的储存不利。本工作的对比研究也表明,在热力学数据库一致的情况下,采用免费软件PhreePlot绘制的元素Eh-pH图与Geochemist’s Workbench(GWB)程序绘制的Eh-pH图具有高度的一致性。     

运行核电厂放射性固体废物管理实践与探讨

我国核电事业的快速发展导致中、低水平放射性固体废物的产生迅速增加,本文通过对运行核电厂放射性固体废物管理现状及问题进行分析,提出了持续推进放射性固体废物最小化、加快处置场建设、改善放废运输条件、提升固体废物处理效能,专业运作强化监督等对策建议。     

高放废物地质处置北山预选区芨芨槽岩块地质特征

芨芨槽岩块是高放废物地质处置北山预选区新场地段中有利候选岩块之一.以高精度卫片解译、野外踏勘、地表工程揭露和节理测量为主要手段,对此岩块的岩石、断裂、节理带和节理等地质特征进行了详细调查和研究.芨芨槽岩块的主岩岩石类型单一,为黑云母二长花岗岩;后期有煌斑岩脉和石英脉贯人.断裂以NE向为主,共7条;多数断裂分布于岩块东西两侧边界,而岩块内部只有2条断裂.节理带以NW向为主,长度大于1 km的有8条.据统计,岩块中节理有4个优势组,各优势组的产状和间距分别服从正态和负指数分布,节理平均间距为1.2～1.6 m.断裂对节理的影响范围小于100 m.此项调查和研究为处置库选址、性能评价和设计提供了必要的基础资料.