UO_2薄膜制备和光学常数及厚度测定

利用磁控溅射法制备了UO2薄膜,通过扫描电子显微镜、X射线光电子能谱仪及X射线衍射仪,对薄膜进行了分析和表征。利用反射光谱法测得了薄膜在400～1200nm波长范围内的反射率。通过对反射图谱进行数据拟合,得出UO2薄膜在450～950nm波长范围内的折射率为2.1～2.65,消光系数约0.51,厚度为637nm。     

磁控溅射制备金属铀膜

研究了通过磁控溅射方法制备高纯金属铀膜的可行性。采用X射线衍射（XRD）、俄歇电子能谱（AES）、扫描电镜（SEM）、表面轮廓仪分析了沉积在单晶硅或金基材上铀薄膜的微观结构、成分、界面结构及厚度、表面形貌和表面粗糙度。分析结果表明：磁控溅射制备的铀薄膜为纯金属态,氧含量和其它杂质含量均低于俄歇电子能谱仪的探测下限;溅射沉积的铀镀层与铝镀层之间存在界面作用,两者相互扩散并形成合金相,扩散层厚度约为10nm。铀薄膜厚度可达微米级,表面光洁,均方根（RMS）粗糙度优于15nm。     

金属铀表面非平衡磁控溅射CrNx薄膜的XPS分析与腐蚀性能

金属铀的化学性质十分活泼,极易发生氧化腐蚀。为改善基体的抗腐蚀性能,采用非平衡磁控溅射离子镀技术在金属铀表面制备CrN_x薄膜。采用X射线衍射和X射线光电子能谱研究薄膜表面的物相结构和元素成分分布,采用极化曲线研究薄膜的抗腐蚀性能。结果表明,CrN_x薄膜具有较好的致密性和抗腐蚀性能。当氮分压较小时,生成的薄膜为Cr+CrN+Cr₂N混合相。在金属铀表面制备1层CrN_x薄膜后,其腐蚀电位增大约465 mV,腐蚀电流密度明显降低,有效改善了贫铀表面的抗腐蚀性能。     

UO2-不锈钢燃料棒的光纤激光切割研究

为验证光纤激光用于燃料组件解体和燃料棒切割的可行性,研究光纤激光用于热物性差别很大的UO2芯块 不锈钢包壳管复合结构的切割和铀芯块的切割质量,本文采用光纤激光切割UO2芯块 316Ti包壳管元件棒,并通过扫描电子显微镜、能谱和X射线衍射对UO2芯块的切断面进行微观表征分析,研究激光切割过程对铀芯块切断的表面微观形貌、元素组成及物相的影响。研究结果表明,光纤激光可用于切割UO2芯块 316Ti包壳管元件棒,激光切割过程虽会造成铀芯块切断面出现大量微孔和碎渣,但不会造成UO2的相变。以上结果表明,光纤激光可用于UO2芯块 316Ti包壳管元件棒的切割,通过后续对激光切割系统的抗辐射屏蔽防护,可应用于乏燃料组件解体和乏燃料棒切割。     

非晶Fe-Zr-B薄膜穆斯堡尔谱学研究

用X射线衍射分析、X射线光电子能谱(XPS)和穆斯堡尔谱学研究了直流磁控溅射法制备的Fe-Zr-B薄膜。X射线衍射分析结果表明制备态的薄膜是非晶的;X射线光电子能谱(XPS)结果表明样品表面氧化较明显,深层部分Fe, Zr, B结合占主导地位;穆斯堡尔谱学结果表明薄膜中Fe原子周围Zr、B原子的存在使Fe原子核内场值有所下降并导致超精细场分布P(H)出现双峰结构,薄膜中存在两种不同的局域微结构。     

锡氧化物薄膜和催化剂的内转换电子穆斯堡尔研究

以内转换电子穆斯堡尔谱为主要手段,配合X射线衍射和俄歇电子能谱测定以及化学测试,研究了用化学蒸发沉积(CVD)法制备的以玻璃为基体的SnO_2薄膜,证实了薄膜的织构效应(择优取向),以及在界面上的相互作用;研究了添加锑组分后形成的Sn_(1-x)Sb_xO_2非晶薄膜,由四极裂距的分布得出Sn离子周围环境对称性随添加的Sb含量的变化;研究了不同制备方法制得的MoO_3-SnO_2催化剂,穆斯堡尔参数与催化性能具有相对应的关系。     

UO2表面铝薄膜生长过程的AES原位研究

室温下在俄歇电子能谱(AES)分析仪超高真空室中,通入适量O2,促使基底U表面氧化,生成UO2,然后利用Ar+枪溅射铝箔,使铝沉积在UO2表面形成Al薄膜.沉积过程中实时采集UO2表面的AES谱和低能电子损失谱(EELS),原位分析铝薄膜在UO2表面的生长过程和膜间界面反应.研究表明,室温下, UO2表面的铝薄膜以岛状方式生长;铝与UO2之间存在相互作用,电子从铝原子向UO2中的铀离子转移,由于表面吸附氧的作用,在UO2/Al界面处存在少量的Al2O3;沉积Al原子与UO2之间发生明显的扩散行为,铝向UO2中扩散,形成了一个氧化态铀、金属铀和铝三者共存区.     

UO2-(Zr0.8Ca0.2)O1.8面心立方固溶体微球制备工艺研究

为研制出耐辐照的新型单相陶瓷燃料,采用溶胶-凝胶法,通过复合溶胶配制、分散胶凝、洗涤、干燥煅烧与烧结过程,开展了UO2-(Zr0.8Ca0.2)O1.8燃料微球制备工艺研究,制备出铀摩尔分数含量分别为30mol%、50mol%、70mol%的UO2-(Zr0.8Ca0.2)O1.8燃料微球样品。在对工艺过程进行分析的基础上,通过实验确定了工艺参数。采用X射线衍射（XRD）对3种燃料微球样品进行分析,分析结果表明:铀摩尔分数含量分别为30mol%、50mol%、70mol%的UO2-(Zr0.8Ca0.2)O1.8燃料微球样品均为面心立方（FCC）固溶体结构。      

海水中铀的形态分布模拟研究——以上海近海洋山海水为例

海水的盐度高、基体复杂等问题,使得海水中铀元素形态很难直接测定。基于热力学理论,通过使用PHREEQC for window模拟计算软件对海水中铀离子的存在形态以及影响因素进行研究。以上海近海洋山海水为例,研究铀离子在海水中的形态分布和酸度、离子强度等对铀存在形态的影响。结果表明,在p H=8~10海水中铀以UO2(CO3)34-为主要存在形态,海水中铀的形态分布主要受p H值的影响,阴离子强度对其影响不明显。     

电沉积铀靶制备技术研究

研究了在水溶液体系中采用电沉积法制备铀靶的方法。以0.15mol/L草酸铵为电解液,铂丝为电极,通过考察阴极处理工艺、电流密度、电沉积时间、pH、温度、搅拌速度、镀液中UO2(NO3)2浓度等对电沉积效率及镀层质量的影响,确定了制备电沉积铀靶的最佳工艺参数,其中,沉积效率通过紫外分光光度法测得。在pH=2～3、电流密度60mA/cm2、保持温度60℃、镀液中UO2(NO3)2浓度约1.67mg/mL时沉积效率可达约98%。采用红外光谱、X射线能谱和扫描电镜等对铀沉积层进行了测试。结果显示,铀以水合聚合物的形式存在,可能的结构为[UO2(H2O)4-O-UO2(H2O)4-O],铀的沉积层的纯度较高,除检测到铀(65.35%)、氧(27.38%)、碳(5.46%)和铂(1.81%)外未引入其他杂质,镀层表面平整、致密,与衬底结合牢固。单次铀的电沉积层厚度可达6mg/cm2,采用高温烧结后重复电镀的方法可将电沉积铀的密度提高到6～8mg/cm2。     

Surface properties of Al-doped ZnO thin film before and after CF4/Ar plasma etching

Al-doped ZnO (AZO) is considered as an alternative to transparent conductive oxide materials. Patterning and achieving a stable surface are important challenges in the development and optimization of dry etching processes, which must be overcome for the application of AZO in various devices. Therefore, in this study, the etch rate and surface properties of an AZO thin film after plasma etching using the adaptive coupled plasma system were investigated. The fastest etch rate was achieved with a CF₄/Ar ratio of 50:50 sccm. Regardless of the ratio of CF₄ to Ar, the transmittance of the film in the visible region exceeded 80%. X-ray photoelectron spectroscopy analysis of the AZO thin film confirmed that metal-F bonding persists on the surface after plasma etching. It was also shown that F eliminates O vacancies. Consequently, the work function and bandgap energy increased as the ratio of CF₄ increased. This study not only provides information on the effect of plasma on AZO thin film, but identifies the cause of changes in the device characteristics during device fabrication.     

Plasma nitridation of thin SiO2 films: AES, ELS and IR study

Auger electron spectroscopy, low-energy electron loss spectroscopy and infrared spectroscopy are used to investigate the nitridation of thin (10–22 nm) thermal SiO₂ in RF soft NH₃ plasma. It is found that plasma action at a substrate temperature of 573 K can completely nitridate the thermal oxide to an oxynitride layer. The layers obtained are macroscopic mixtures of two phases SiO₂ and Si₃N₄, rather than amorphous polymers of Si, O and N.     

Effect of ionizing radiation on the electrical characteristics ofpolyvinylidene fluoride (PVF2)

The influence of high-energy electron irradiation on the electrical properties of biaxially oriented polyvinylidene fluoride (PVF ₂) film was investigated. The film was irradiated in air with a 1-MeV electron beam at a dose rate of 10⁶ rad/min to different dose levels of up to 10⁸ rad. Electrical properties measured included dielectric permittivity and dielectric loss, AC and DC breakdown voltages, and DC volume resistivity, X-ray diffraction and IR spectroscopy measurements were also made. The most pronounced of the radiation-induced changes were a decrease in like AC breakdown voltage and an increase in dielectric loss, both corresponding to increasing total absorbed dose. DC breakdown voltage and volume resistivity also showed noticeable changes. These changes are believed to be associated initially with a radiation-induced crystal phase transformation. This was confirmed by the X-ray diffraction curve and the IR spectra, which showed an increase in the β-phase and a decrease in the α-phase peaks at higher dose levels     

V-5Cr-5Ti合金在Cl-溶液中的界面腐蚀特性

采用电化学阻抗谱测试技术、光学显微镜、扫描电镜及X射线能谱研究了V-5Cr-5Ti合金在Cl^-溶液中的界面腐蚀特性,并与钒进行了比较。结果表明,在50 μg/g Cl^-的KCl溶液中,V与V-5Cr-5Ti合金的电化学阻抗谱均具有容抗弧特性,其界面腐蚀物理结构模型可用R₁(Q₁(R₂(Q₂R₃)))等效电路表示,V的腐蚀电极过程电荷转移电阻远大于V-5Cr-5Ti合金;V的腐蚀为均匀腐蚀,而V-5Cr-5Ti合金为局部腐蚀;V的抗腐蚀性能优于V-5Cr-5Ti合金。     

MnHCF膜电极制备及其Cs~+分离性能

采用循环伏安电沉积法制备出ITO/MnHCF膜电极,通过扫描电镜(SEM)、能谱(EDS)、红外光谱(IR)分析了膜的表面形貌和成分,并结合电沉积的循环伏安曲线,确定了电沉积条件为扫描电位区间-0.2~0.85V,扫描圈数50圈+50圈,扫描速率25mV/s。膜电极在1mol/L NaNO3溶液中具有可逆的电化学行为,在循环伏安条件下能够可逆地置入与置出Na+。初步考察了ITO/MnHCF膜电极对Cs~+的分离性能,研究结果表明,其对Cs~+的分离性能较好,氧化态膜在-0.2V条件下还原吸附Cs~+的去除率达到64.98%,可为MnHCF膜电极应用于核电厂放射性废液的处理提供参考。     

工作压强对SiC空心微球结构及性能的影响

采用化学气相沉积（CVD）-高温热解法,在不同工作压强条件下,制备了惯性约束聚变靶用SiC空心微球。利用X射线光电子能谱仪、扫描电子显微镜、白光干涉仪、X射线照相机对SiC空心微球的成分、表面形貌、表面粗糙度、球形度以及壁厚均匀性进行了测试与分析。研究结果表明：随工作压强的增加,SiC空心微球的表面均方根粗糙度先减小后增加,当工作压强为15 Pa时,表面均方根粗糙度达到最小值98 nm;随工作压强的增加,SiC空心微球的球形度未发生明显变化,且均优于97%;而壁厚均匀性则随工作压强的增加先增加后减小,当压强为15 Pa时,壁厚均匀性可达95%。     

光催化材料CdS/TiO2的制备及其光催化还原U(Ⅵ)性能研究

为探讨光催化还原技术在含铀废水中对U(Ⅵ)的还原性能,本文采用分步沉淀法制备了CdS/TiO₂复合纳米粒子,利用SEM、XRD、DRS等手段对其进行表征,并通过光催化还原U(Ⅵ)试验考察了材料的光催化还原活性。结果表明,CdS/TiO₂复合纳米粒子是由锐钛矿型、金红石型二氧化钛和立方晶型硫化镉组成的光催化材料,其颗粒大小为30～50 nm;与TiO₂相比,CdS/TiO₂复合纳米粒子的吸收光谱发生了明显的红移。CdS/TiO₂复合纳米粒子表现出较好的光催化还原U(Ⅵ)活性,在模拟废水pH=6.0、材料用量1.0 g/L时,对U(Ⅵ)的光催化还原效率最高,达99.13%;在真实废水中对U(Ⅵ)的还原率为90.4%,经处理的含铀废水达到国家规定的排放标准。     

铀烧绿石基玻璃陶瓷固化体的合成及化学稳定性评估

为改善核素铀在玻璃陶瓷固化体中包容量低、亲玻璃而疏陶瓷的赋存问题,本文采用预处理与熔融-热处理相结合的方法,制备了含铀母玻璃（PG）和铀烧绿石基玻璃陶瓷（GC）固化体,并借助X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM-EDS)、透射电子显微镜（TEM）、X射线光电子能谱（XPS）等检测手段,表征了GC固化体的物相结构并评估了其化学稳定性。XRD结果表明,GC固化体中的铀烧绿石是由PG中预先生成的萤石晶核发生相变而形成的,且是GC固化体中的主晶相;SEM和TEM结果显示,铀烧绿石相在玻璃基体上主要呈四方形均匀生长,且与玻璃的相容性好;元素分析结果证实,GC固化体中的铀高度富集于烧绿石中,残留于玻璃中的量极少;由EDS推算出铀烧绿石的化学计量式为(Ca_1.05Na_0.20U_0.73)(Ti_1.48Al_0.58)O_7+x,其固溶量与设计值相当,实现了铀在陶瓷相中的较大固溶;XPS证实PG和GC固化体中的铀均以+4价居多,这为烧绿石包容更多铀提供了价态上的可行性;MCC-1结果表明GC固化体抗水性良好。     

高温结晶合成Mn2O3@MoS2复合材料及其对铀的吸附性能

采用高温熔盐电解法合成了MoS₂,为了提高MoS₂对铀的吸附性能,以MoS₂为基底复合Mn₂O₃。MoS₂的片层结构有效地分散了Mn₂O₃的团聚,同时引进了亲铀氧基团。采用电子扫描显微镜及能谱(SEM & EDS)、X射线衍射仪(XRD)、Zeta电位仪等对Mn₂O₃@MoS₂复合材料进行了表征,表征结果表明,高温结晶合成的Mn₂O₃@MoS₂复合材料具有完整的微观形貌和稳定的晶体结构。通过静态吸附批实验探究了在不同变量下Mn₂O₃、MoS₂和Mn₂O₃@MoS₂三个材料对溶液中铀的吸附效果,结果表明,Mn₂O₃@MoS₂的吸附性能优于Mn₂O₃和MoS₂,在pH=5.5时,吸附平衡时间为90 min,吸附动力学遵循准二级动力学模型,吸附等温线符合Langmuir模型。Mn₂O₃@MoS₂的单层饱和吸附容量为117.5 mg/g,在293.15~318.15 K的温度梯度中,升温有利于吸附进行。     

XPS/AES研究室温下铀基氮化层的表面氧化

采用俄歇电子能谱仪（AES）以及X射线电子能谱仪（XPS）原位研究了室温下铀基氮化层在纯O₂气氛中的初始氧化过程。原位氧化过程中U的AES微分谱以及U 4f、N 1s、O 1s谱的变化显示,U₂N_3+x氧化形成了UN_xO_y;AES深度剖析结果显示,经18 L以及120 L O₂曝露氧化层与氮化层界面处均出现N的富集,表面形成氧化层-富氮层-氮化层的三明治结构。富氮层U原子的AES微分谱中OPV混合峰的峰位远低于氮化层与氧化层,N 1s谱向低能侧移动, 表明富氮层主要成分为N/U比较氮化层更高的氮化物。推测U₂N_3+x的氧化基于O原子对N原子的置换,被置换出的N原子进入邻近晶格使N/U比增大并阻碍O原子向内的进一步扩散。