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N,N-二甲基羟胺对Pu(Ⅳ)的还原反萃和相应的计算机模型 总被引:2,自引:1,他引:1
研究了N,N-二甲基羟胺(DMHAN)的HNO3溶液对30%TBP/煤油中Pu(Ⅳ)的还原反萃行为,考察了N,N-二甲基羟胺浓度、HNO3浓度、温度以及两相接触时间对Pu(Ⅳ)反萃率的影响.结果表明:延长相接触时间能显著提高钚的反萃率;增加HNO3浓度、加大DMHAN的用量、升高温度均能加快钚的反萃速率,但当相接触时间超出一定范围时,这些因素都不能显著增加钚的反萃率.编写了DMHAN单级反萃Pu(Ⅳ)的计算机模拟程序,程序计算值与实验值在一定范围内符合良好. 相似文献
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硝酸羟胺还原反萃高浓度钚 总被引:2,自引:0,他引:2
对硝酸羟胺(HAN)从30%TBP/煤油中还原反萃高浓度Pu(Ⅳ)的影响因素进行了研究。结果表明:延长两相接触时间、降低酸度、升高温度均有利于Pu(Ⅳ)的还原反萃;增大硝酸羟胺浓度虽然也有利于Pu(Ⅳ)的还原反萃,但是当HAN浓度大于0.4mol/L后,反萃率增加不明显;增加肼的浓度也有利于Pu(Ⅳ)的还原反萃,但当肼浓度大于0.2mol/L后,Pu(Ⅳ)的反萃率随肼浓度增加而降低;溶液中硝酸根浓度对Pu(Ⅳ)反萃率的影响明显;随着钚浓度增加,反萃率降低。钚在水相和有机相的分配对HAN还原反萃高浓度钚有显著影响。 相似文献
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PUREX流程中,萃取剂和稀释剂在强辐照场下会发生辐解,部分辐解产物使Pu(Ⅳ)的反萃变得困难。本文通过实验研究,获取了辐解产物与Pu(Ⅳ)保留的比例关系。结果表明,辐解产物磷酸二丁酯(HDBP)与羟胺(HAN)、稀硝酸难以反萃的Pu(Ⅳ)摩尔浓度之比约为2,磷酸一丁酯(H2MBP)与HAN难以反萃的Pu(Ⅳ)的摩尔浓度之比为1~2。结合文献报导,获取了不同辐解产物在PUREX流程中的产生量,从而较系统地比较了各辐解产物对Pu(Ⅳ)反萃的影响程度,并对主要辐解产物在PUREX流程中不同Pu(Ⅳ)反萃工艺段的影响进行了讨论。结果表明:热堆乏燃料后处理流程中对Pu(Ⅳ)反萃造成影响的主要辐解产物为HDBP,快堆乏燃料后处理流程中对Pu(Ⅳ)反萃造成影响的主要辐解产物为HDBP和H2MBP。 相似文献
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费洪澄 《核化学与放射化学》1998,20(2):65-74
研究了HNO3介质中羟胺还原微量Pu(Ⅳ)(cPu(Ⅳ)≤10^-5mol/L)的动力学。测定了酸度、羟胺、Pu(Ⅳ)、Pu(Ⅲ)和NO^-3浓度对微量Pu(Ⅳ)还原速率的影响。 相似文献
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N,N-二甲基羟胺用于铀钚分离多级反萃实验研究和相应的计算机程序 总被引:2,自引:0,他引:2
建立了多级混合澄清槽稳态趋近数学模型 ,并在此基础上编写了计算机模拟程序MIXEX2。进行了N ,N 二甲基羟胺 (DMHAN)作为 1B槽还原反萃剂微型槽实验和MIXEX2计算程序的验证实验。结果表明 :以DMHAN为反萃剂的 1B槽 ,在设定工艺条件下能够有效地实现铀钚分离 ,钚中去铀的分离系数和铀中去钚的分离系数高达 1 0 4 以上 ;程序计算的酸、铀和钚的浓度剖面与实验浓度剖面符合良好 ,表明计算机模拟程序MIXEX2可以很好地预期萃取器的运行结果 相似文献
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PUREX流程为当前后处理工业的主流流程,其计算机模拟研究为研究热点。国外一些国家已进行全流程模拟计算,能够开展工艺条件分析和工艺优化工作,具有重要的应用价值。铀钚分离工艺单元(1B)和钚反萃单元(2B)是PUREX流程的重要环节,二者计算机模拟的基础为钚的还原反萃单元模型。本文总结了国外PUREX流程计算模拟程序中的钚还原反萃模型的研究进展,重点对模型的建立和算法做了介绍。 相似文献
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U(Ⅳ)对Pu(Ⅳ)的单级还原反萃数学模型 总被引:1,自引:0,他引:1
U(Ⅳ)是PUREX流程铀钚分离过程的还原剂。建立了30%TBP/煤油体系中U(Ⅳ)还原反萃Pu(Ⅳ)的单级迭代计算数学模型,并提出了相应的数学算法,编写了模拟连续逆流萃取器其中一级的计算机模拟程序,使用文献数据对模型和程序进行了验证,计算值与实验值符合良好,并与文献报道的模型的计算结果进行了比对,准确度要高于文献数学模型。 相似文献
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用恒界面池法实验考察了DMHAN/H_N03/TBP-煤油-Pu(Ⅳ)体系中Pu(Ⅳ)的反萃动力学。实验结果表明:在选定实验条件(转速295r/min,温度18.8℃,钚浓度1.30×10^-6~1.30×10^-4mol/L)下,DMHAN/HN03/TBP-煤油-Pu(Ⅳ)体系q~Pu(IV)的反萃属于扩散控制。 相似文献
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为了解羟胺乙酸(HAAA)对Pu(Ⅳ)的还原性能,用分光光度法研究了羟胺乙酸与Pu(Ⅳ)的还原动力学,其动力学方程式为:-dc(Pu(Ⅳ))/dt=kc(Pu(Ⅳ))c1.50(HAAA)c-1.00(H+)c-0.63(NO-3).在15.8 ℃时,k=(42.1±4.2) (mol/L)-0.13·s-1,活化能为(78.0±1.6) kJ/mol.研究了HAAA浓度、H+浓度、离子强度、Fe3+浓度、UO2+2浓度对HAAA与Pu(Ⅳ)还原反应速率的影响.结果表明:增加HAAA浓度、Fe3+浓度,降低H+浓度、离子强度,Pu(Ⅳ)还原速度增加;UO2+2浓度对Pu(Ⅳ)还原速度基本无影响.HAAA在U-Pu分离中具有良好的应用前景. 相似文献
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近年来,后处理工艺流程中无盐试剂的应用研究已引起了各国的重视。N,N-二甲基羟胺(DMHAN)是一类羟胺二取代衍生物,它能够快速地将Pu(Ⅳ)还原成不易被TBP萃取的Pu(Ⅲ),以实现铀钚分离。N,N-二甲基羟胺(DMHAN)在核燃料后处理Purex流程中用作Pu(Ⅳ)的还原反萃剂有着现实的应用前景,测定体系中DMHAN的浓度是研究它在流程中应用的前提。 相似文献
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PUREX流程中Tc(Ⅶ)对U(Ⅳ)反萃Pu(Ⅳ)的影响 总被引:2,自引:2,他引:0
研究了Tc()对U()还原反萃Pu()的影响。研究结果表明,在单级反萃中,有机相中锝的初始质量浓度高达441mgL时,Pu()的反萃率无明显改变;两相混合放置时间足够长时,Pu()的反萃率会降低,而且开始降低的时间随锝浓度增加而缩短;体系中有机相和水相的酸浓度、Pu浓度、U()及U()浓度的变化在所研究的范围内对Pu()反萃率的影响都不大。逆流萃取的串级实验结果表明,当1BF中Tc()的质量浓度大于135mgL时,会严重影响Pu()的反萃;小于70mgL时,对Pu()的反萃无明显影响。研究还表明,引起Pu()反萃率降低的原因是肼在低价锝的催化作用下的破坏。降低Tc()含量和缩短放置时间都有助于减小PUREX流程中锝对U()反萃Pu()的影响。 相似文献
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短链羟肟酸对Pu(Ⅳ)的配位、还原及反萃 总被引:4,自引:0,他引:4
在λ-19分光光度计上观测了加入甲羟肟酸(FHA)前后Pu(Ⅳ)-硝酸溶液的吸收光谱随时间的变化,并进行了甲、乙羟肟酸(FHA,AHA)对含铀的30%TBP/0K中Pu(Ⅳ)的反萃实验。结果表明:在硝酸溶液中短链羟肟酸能与Pu(Ⅳ)形成比较稳定的配合物,随着溶液放置时间的延长,溶液中的Pu(Ⅳ)逐渐被还原到Pu(Ⅲ),但该还原过程比较缓慢;在一定条件下,短链羟肟酸能有效地将有机相中的Pu(Ⅳ)反萃到水相,配位剂浓度的增加和反萃酸度的降低有利于短链羟肟酸对Pu(Ⅳ)的反萃。在同样条件下,AHA对Pu(Ⅳ)的反苯效果比FHA好。但这种差别随着配位剂浓度的增加和反萃酸度的降低而变小。 相似文献
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研究了磷酸三丁酯(TBP)辐解产物磷酸二丁酯(HDBP)和磷酸一丁酯(H2MBP)对U(Ⅳ)-肼以及乙异羟肟酸(AHA)反萃Pu(Ⅳ)的影响,考察了相接触时间、相比(o∶a)、还原剂浓度、HNO3浓度、肼浓度、TBP辐解产物HDBP和H2MBP浓度等条件对含有HDBP或H2MBP的30%(体积分数)TBP/煤油中Pu(Ⅳ)反萃率的影响。结果表明:U(Ⅳ)对Pu(Ⅳ)有很强的还原反萃能力,降低相比、HNO3浓度、肼浓度有利于U(Ⅳ)对Pu(Ⅳ)的反萃,并且U(Ⅳ)可以快速有效地破坏HDBP、H2MBP与Pu(Ⅳ)的络合,将Pu(Ⅳ)反萃到水相。乙异羟肟酸对Pu(Ⅳ)有很强的络合反萃能力,通过降低酸度、延长相接触时间和增大AHA浓度能够有效降低HDBP和H2MBP对AHA络合反萃Pu(Ⅳ)的影响。 相似文献