Co/AC催化剂对F-T合成醇产物的影响

以活性炭为载体,采用真空浸渍法制备Co/AC催化剂,在浆态床反应器中考察反应温度、反应压力和空速等条件对F-T合成醇产物的影响。结果表明,升高反应温度对长链烃和醇的生成有利,醇类的选择性随着反应压力的增大而提高,但反应压力增至3.0 MPa后,继续增加反应压力对醇类选择性变化不大;随着空速的增大,液相产物中醇含量虽然增加,但醇的分布无变化。     

Co改性Mn/Cu/MgO催化剂对合成气制混合醇的影响

采用共沉淀法制备了Co改性的Mn/Cu/Mg氧化物催化剂,通过低温N2吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、CO程序升温脱附(CO-TPD)、程序升温还原(H_2-TPR)和X射线光电子能谱分析(XPS)等手段对催化剂进行表征,并研究了其CO加氢制混合醇的催化性能。结果表明:Co的加入促进了Co_2Mg和MnCo_2O_4相的形成,有利于Cu,Mn及Mg物种的分散;当Co和Cu的物质的量之比增加至0.3时,总醇中C_(2+)OH与C_1OH选择性之比由0.31增至3.12,C_(2+)OH时空收率由9.07 g/(kg·h)增至28.83 g/(kg·h);适量Co助剂的添加可有效提高催化剂的插碳能力,从而提高了C_(2+)OH在总醇中的选择性,催化剂稳定性能良好。     

活性炭对Co/AC催化剂氨合性能的影响

以活性炭为载体,采用超声-浸渍法制备了Ba-Co/AC催化剂,并评价了催化剂的合成氨活性。结果表明,H2高温还原后的活性炭,未出现石墨化迹象,再经硝酸-氨水改性后,其比表面积和孔容有较大提高,金属Co晶粒分散性良好。与原始活性炭相比,以此为载体制备的催化剂,其活性可提高15%。此外,金属Co呈面心立方结构,助剂以BaO和Ba0化学形态存在于催化剂表面,助剂Ba可能兼具电子助剂与结构助剂的协同效应。     

CO加氢合成低碳混合醇催化剂研究进展

介绍了低碳混合醇的性质及主要用途,对可用于CO加氢合成低碳混合醇的改性甲醇合成催化剂、改性F-T合成催化剂及Mo系催化剂的最新研究进展进行了介绍,并分析了现有催化剂存在的问题及发展的方向。     

Pd/AC催化剂在烯酮加氢反应中的失活及再生

浸渍法制备Pd/AC催化剂,在二氢法尼基丙酮加氢反应过程中有失活现象,通过再生处理恢复催化活性。利用XRD、N₂吸附-脱附、ICP-AES、TEM、TG-MS等技术分析催化剂物化性质,探究失活机理。结果表明,反应过程中催化剂Pd金属粒径增加,且有明显积炭形成,金属团聚对催化剂活性影响不大,催化剂失活主要为积炭失活,为可逆失活。     

助催化剂对Fe1-xO基氨合成催化剂性能的影响

利用高温熔融法制备系列Fe_1-xO基催化剂,考察助催化剂对氨合成熔铁催化剂性能的影响。采用阶梯升温还原实验、H₂热重实验、低温N₂物理吸附和SEM-EDS等表征催化剂活性、还原性、耐热性和物理结构。结果表明,助催化剂M₁的掺杂能够提高催化剂活性和耐热性,助催化剂M₂的掺杂显著提高催化剂的还原性能。     

助剂Al改善Co/ZnO催化剂F-T反应性能的研究

通过均匀沉淀法制备Zn O,将其作为Co基催化剂载体,评价Co/Zn O催化剂的F-T反应性能,研究发现,助剂Al可以改善Co/Zn O催化剂失活现象。采用XRD和H2-TPR对催化剂进行表征。结果表明,Co/Zn O催化剂主要因为反应过程中的烧结导致失活,添加助剂Al有效缓解催化剂的烧结现象,Al质量分数为0.1%时,不仅明显改善催化剂的反应稳定性,还提高催化剂的F-T反应活性。     

助剂对K-CuFe/ZrO_2催化剂CO加氢制低碳醇的改性研究

通过共沉淀法制备了不同助剂改性的K-CuFe/ZrO_2催化剂。采用X射线粉末衍射(XRD)和N2物理吸附-脱附(BET)等手段对改性的K-CuFe/ZrO_2催化剂物理结构进行了表征,研究了改性的K-CuFe/ZrO_2催化剂上CO加氢制混合醇的催化活性。结果表明:加入一定量的Mn助剂,可增大催化剂的比表面积,促进CO加氢形成低碳醇。     

CO加氢合成低碳醇用CuCo/SiO2催化剂的反应性能研究

采用共浸渍法制备了CuCo/SiO₂双金属催化剂,以CO加氢合成低碳醇为模型反应考察了不同反应温度、压力和空速下催化剂的反应性能,并采用X射线（XRD）、热重分析(TG)和程序升温还原(TPR)技术对催化剂进行了表征。结果表明,（533～563） K,随反应温度升高,CO 转化率从14.9%增加到40.4%,醇类的时空收率呈现先增大再减小的趋势, 553 K取得最优值;升高反应压力能显著提高醇类的选择性;（1 200 ~4 800） h^-1,随空速增加,CO 加氢活性降低,醇类产物的选择性显著增加, 使时空收率提高。〖JP2〗XRD结果表明,反应前催化剂主要成分为CuO、Co₃O₄和CuCo尖晶石物相,反应后则为Cu⁰和Co²⁺。TG和TPR结果表明,前驱体的适宜焙烧温度为623 K,催化剂的原位还原温度为593 K。     

碱金属对CO加氢制备低碳醇Cu-Fe-Co基催化剂的影响

考察了碱金属(Li、Na、K、Cs)对CO加氢制备低碳醇Cu-Fe-Co基催化剂反应性能的影响.研究发现:碱金属的添加能明显降低甲烷化反应,提高催化剂活性,使醇分布向碳链增长方向转移;碱金属Na的添加对催化剂活性的提高影响最大,与未添加碱金属的催化剂相比,液体产物中总醇质量分数提高45.98%,其中C2+醇和C5+醇在总醇中的摩尔分数分别提高了21.88%和22.89%,尾气中CH4摩尔分数下降42.83%.XRD结果表明,碱金属的加入使Cu、Fe、Co三种组分在载体上分散性加强,增加了CO与活性组分的接触位点从而使碳链增长;FE-SEM结果表明,碱金属Na的添加提高了催化剂孔隙结构和活性组分的均匀性和稳定性,同时减轻了催化剂积炭现象,提高了醇收率.     

Al、K和Ca助剂对FeSi催化剂的CO2加氢反应性能影响

对于CO₂合成烃,采用SiO₂作Fe基催化剂强度增强剂,利用Al、K和Ca促进催化剂的CO₂加氢反应性能。Al可以增加Fe基催化剂的强酸性位,提高C₅⁺烃选择性,K能增加Fe基催化剂表面碱性,增强CO₂吸附和加氢反应,Ca助剂可以提高Fe基催化剂碱性,采用共沉淀法制备FeSi催化剂母体,利用浸渍法添加Al、K和Ca助剂,考察Al、K和Ca助剂对FeSi 催化剂的CO₂加氢性能影响。结果表明,3种助剂被单独添加时,均引起催化剂比表面积减小和CO₂转化率降低,Ca助剂具有扩孔作用;同时添加3种助剂时,每种助剂的含量变化均引起催化剂性能改变,Al、K和Ca助剂添加质量分数分别为7%、5%和0.25%时,催化剂合成烃的性能较佳,通过配合调整Al和K的添加量,可以进一步提高催化剂的CO₂加氢性能。在提高烃收率方面,Ca的促进作用优于K。     

用于低碳混合醇合成的Fe/CuZnSi催化剂研究

采用沉淀-浸渍方法制备了Fe/CuZnSi催化剂,发现在浸渍Fe过程中生成FeZn2 Cu3 O6.5晶体,它在焙烧过程中分解形成CuO晶体,有利于Cu和Fe相互均匀分布,提高催化剂的CO加氢反应活性,CO转化率主要决定于催化剂中的Fe含量,催化剂中的Cu与Zn质量相等时,液态产物中的醇含量明显增加,C2+醇约占总醇质量的50％.     

Cu-Fe合成低碳醇催化剂性能研究

采用共沉淀法制备了Cu-Fe催化剂,用XRD、XPS、TPR和BET等研究了老化时间对催化剂前驱体和催化剂性能的影响。采用固定床加压微反装置,在5.0 MPa、250 ℃和空速5 000 h^-1条件下评价催化剂合成低碳醇的催化活性。XRD研究表明,老化时间对催化剂前驱体的组成和结构以及催化剂中CuO和Fe₂O₃的分散度有影响;XPS和TPR研究表明,催化剂中CuO和Fe₂O₃间存在相互作用,强度随老化时间的延长而改变。催化活性受催化剂比表面积和Cu-Fe间相互作用强度的影响;选择性主要受Cu-Fe间相互作用强度影响。高级醇C₃₊OH的选择性随着老化时间的延长而增大,总醇中C₂₊OH选择性大于75%。     

高能球磨对CuCo/ZrO2催化剂合成低碳醇性能的影响

研究高能球磨技术对浸渍法制备CuCo/ZrO2催化剂结构与合成低碳醇性能的影响,借助N2吸附-脱附等温线、扫描电镜、X射线衍射和程序升温还原等测试技术对催化剂进行表征,并以CO加氢合成低碳醇为模型反应对其催化性能进行评价.研究结果表明,催化剂制备过程中引入高能球磨技术可显著提高CuCo/ZrO2催化剂的CO转化率和C2...     

有序介孔CuCoZr催化剂的制备及其催化合成气制乙醇及高级醇性能

改性费托合成催化剂(尤其是CuCo催化剂)在合成气制乙醇及高级醇反应中具有高的催化活性和总醇选择性,被认为是潜在的工业催化剂。采用蒸发诱导自组装(EISA)法和共沉淀(CP)法制备了一系列CuCoZr催化剂,考察了制备方法及EISA法制备的催化剂Cu/Co原子比对合成气制乙醇及高级醇性能的影响。采用N₂物理吸附-脱附、小角X射线衍射(XRD)、原位XRD、透射电镜(TEM)、H₂-程序升温还原(TPR)、CO-程序升温脱附(TPD)和原位红外漫反射光谱(DRIFT)对催化剂进行表征,分析了合成气在Cu/Co原子比为3∶1的Cu₃Co₁Zr催化剂表面的反应路径。结果表明,EISA法制备的Cu Co Zr催化剂为有序介孔结构,比表面积随Cu/Co原子比的增加先增大后减小,其中Cu₃Co₁Zr催化剂比表面积和CO吸附量均为最大,分别为143m²/g和0.33mmol/g,催化剂的Cu晶粒尺寸仅为9.1nm。在催化合成气制醇的反应中CO转化率...     

工业化甲醇催化剂在CO2加氢制备甲醇过程中的应用研究

系统地将工业化甲醇催化剂应用于CO₂加氢制备甲醇反应中,考察5种工业化甲醇催化剂在CO₂加氢反应中的反应活性,运用ICP、N₂-物理吸附、XRD和H₂-TPR等手段对催化剂进行表征。结果表明,Cu/Zn/Al催化剂具有较高的CO₂加氢反应活性,在温度220 ℃和压力3 MPa条件下,CO₂转化率为22.9%,甲醇选择性为64.8%。催化剂活性与组分含量、晶粒大小、比表面积和孔结构等因素有关,CuO和ZnO组分含量越高,催化活性越好,适度晶粒大小的CuO物种可能是该反应中有效催化活性位前驱体,反应规律与甲酸铜中间体理论基本吻合;高比表面积和规整孔结构均有助于提高催化活性。     

镁、钐和锆对AlF_3催化剂的乙炔气相氢氟化反应性能的影响

研究了Mg、Sm和Zr助剂对AlF_3催化剂的乙炔气相氢氟化合成氟乙烯反应性能的影响。通过XRD、NH_3-TPD和拉曼光谱对催化剂进行了表征。结果表明,添加Zr既能保持C_2H_2的高转化率,提高氟乙烯选择性,同时能降低积炭选择性;加入Mg或Sm助剂,均使C_2H_2转化率下降,Mg大幅度降低积炭选择性,Sm提高了氟乙烯选择性。助剂的加入,改变了催化剂表面酸性位的数量和性能,是影响催化剂性能的主要因素。