痕量镎和钚的ICP-MS分析方法

经TOA萃取色层柱分离环境样品,2次上柱,将Np和Pu同时洗脱,239Pu的化学回收率为 (92.7±3.1)%,237Np为(96.8±2.7)%,实现了ICP-MS同时测定痕量Np和Pu的含量.应用稀释剂242Pu,通过同位素稀释ICP-MS法测量痕量239Pu和240Pu的含量,用IAEA标样对方法进行验证,Pu 的测定值与标样的推荐值吻合较好(标样中无Np的标准值),证明了ICP-MS同时测定痕量Np和Pu的可行性.     

土壤样品中239+240Pu的测定

参照GB11219．1-89土壤中钚的测定——萃取色层法，采用^238Pu同位素示踪、电沉积制源、α能谱测量，对国内某核设施附近土壤样品以及IAEA土壤参考样品IAEA-Soil-6和IAEA-375中的^239 240Pu含量进行了分析测定。测定值与IAEA参考样品参考值接近，与IAEA-Soil-6和IAEA-375的参考值间的相对偏差分别为-3．8％和-2．3％。     

~(233)U内标α谱法测定石墨中痕量~(239)Pu

在石墨粉末试样中加入2 33U作内标 ,用硝酸浸取样品中的Pu ,移取上层清液制成α源。用α谱仪测定2 33U和2 39Pu的α计数比 ,通过加入内标2 33U的已知量和2 33U、2 39Pu的相关参数 ,可求得2 39Pu的绝对量。该分析方法可测2 39Pu的含量为 0 1～ 10 μg/ g ,测量精密度 (n =6)优于 2 %。     

同位素稀释一多接收电感耦合等离子体质谱测量痕量钚年龄的方法研究

对钚材料的来源及历史的鉴定在许多领域是非常重要的。年龄是在追溯核材料的历史时第一个需要被测定的参数。钚样品的年龄测定基于钚的同位素及其子体，即238Pu／234U、239Pu/235U、240Pu/236U和241Pu／241Am的原子比的测定。     

^233U内标α谱法测定石墨中痕量^239Pu

在石墨粉末试样中加入^233U作内标，用硝酸浸取样品中的Pu，移取上层清液制成α源。用α谱仪测定^233U和^239Pu的α计数比，通过加入内标^233U的已知量和^233U、^239U的相关参数。可求得^239Pu的绝对量。该分析方法可测^239Pu的含量为0．1－10μg/g，测得精密度（n＝6）优于2％。     

废TBP/煤油中Pu和总α的测定

为了准确测定乏燃料后处理废TBP／煤油中Pu和总α活度,在蒸馏出废TBP／煤油中的煤油后,采用碳化氧化法消解TBP,阴离子交换法分离^238U和^237Np等核素,最后在洗脱Pu后,用大面积屏栅电离室-α谱仪测量总Pu。在对样品作初步处理后,测量总α的活度,并对此值作校正(以分离后总Pu中的^239,240Pu的a活度为标准)。样品分析结果表明,α核素在废TBP／煤油样品中分布不均匀。     

动态法-多接收电感耦合等离子体质谱测量痕量钚同位素丰度

^239Pu和^240Pu的相对含量与钚的级别及其来源密切相关。由于环境样品中钚的含量一般低至皮克甚至亚皮克量级，MC—ICP—MS测量^240Pu和^239Pu时需选用离子计数器来接收钚的束流。离子计数器之间的效率差异和质谱仪器固有的质量偏倚是影响准确分析钚同位素丰度比的两个主要因素。由于缺乏^240Pu／^239Pu的同位素标准物质，只能采用现有的^242Pu/^239Pu同位素标准来保持数据的溯源性。     

后处理有机相料液中Pu(Ⅳ)和硝酸的同时快速分析

Pu(Ⅳ)和硝酸的测定在核燃料后处理厂工艺控制分析中占有重要的地位。采用自行研制的分析装置,利用Pu(Ⅳ)和硝酸的近红外吸收光谱,结合偏最小二乘回归（PLS）法,建立了后处理工艺有机相料液中Pu(Ⅳ)和硝酸含量的同时快速分析方法。Pu(Ⅳ)及硝酸的浓度测量范围分别为0.15～15 g/L、0.05～0.80 mol/L,测量范围覆盖了后处理流程大部分的工艺点。料液中硝酸测量的相对标准偏差小于5%,Pu(Ⅳ)测量的相对标准偏差小于2%。模拟样品的分析结果通过t检验,Pu(Ⅳ)和硝酸的重加回收率均为95%～103%。     

用HPGe和Ge(Li)探测器测定~(238)Pu,~(239)Pu,~(240)Pu,~(241)Pu丰度和~(241)Am含量

本文介绍了用γ能谱法精确测定浅燃耗钚样品的同位素丰度和~(241)Am相对含量的方法和实验结果。在38—60 keV钚的低能γ射线和203—208 keV两个能区中获取数据。选择不同同位素能量相近的γ射线对计算同位素丰度比,并对这些γ射线对的小的能量差别进行了仔细的效率修正,~(238)Pu,~(239)Pu,~(240)Pu,~(241)Pu丰度和~(241)Am相对含量的精度分别为±4.1%,±0.04%,±0.37%。±0.45%和±0.40%。与质谱仪测得结果相比,在误差范围内相互符合。     

钚材料分散沉降颗粒物中Pu和Am在中性水中的行为初探

为研究钚材料分散沉降颗粒物中Pu和Am在中性水中的溶解和分散行为,进行了钚材料分散沉降颗粒物在去离子水中的振荡浸取实验,并对振荡浸取后的水相样品进行自然沉降、离心、过滤和超滤等手段分级处理,采用同位素稀释法对样品中Pu和Am的含量进行了定量分析。在振荡浸取过程中,水相中Pu和Am含量开始快速增长,随后逐步达到平衡,但Pu含量前期的变化速率比Am快。Pu和Am在水相中以溶解态（含小粒径胶体聚合物）稳定存在的质量分数分别约为5×10^-9~1×10^-8和2×10^-13。结果表明,在水相中Pu大部分以溶解态（含小粒径胶体聚合态）存在,Am主要以沉降颗粒物上的吸附或包裹态为主。     

Pu同位素的小型AMS测量方法研究

<正>在所有Pu的测量方法中,AMS方法具有样品用量小、测量时间短、能区分~(239)Pu与~(240)Pu、测量灵敏度高、探测限低等优点,是从技术上最适合于测量超痕量Pu的方法。本工作基于中国原子能科学研究院(CIAE)自主设计建造的端电压为0.3 MV的加速器质谱系统开展了Pu同位素的测量方法研究,通过离子的传输、气体剥离、电荷态选取、本底排除等方法实现了Pu同位素的高效高灵敏测定。     

某地区土壤中241Am和239Pu的化学形态

用连续提取法研究了某地区放射性污染土壤中241Am和239Pu的化学形态.结果表明,供试土壤样品中各级态241Am和239Pu都以一种优势形态即残渣态存在,其中241Am的残渣态含量达到总量的84%～91%,239Pu达到98%左右,其它各级态含量较少,这说明实验土壤中的241Am和239Pu主要赋存于土壤的原生和次生稳定矿物中,属于稳定的化学形态,在环境中的迁移活性较小.     

铀产品中镎和钚的分离与测定方法

为了提高分离效果,避免测量过程中铀基体的干扰,满足核燃料后处理质量控制分析的要求,建立了氩气加压排空阴离子交换系统用于铀产品中Np和Pu的同时分离与测定的方法.模拟样品分离与测定结果表明:采用该系统可快速有效实现铀产品中Np和Pu的分离,Np和Pu对铀的去污系数平均值分别为8.6×104,9.6×104,避免了测量过程中铀基体的干扰,Np和Pu的平均回收率分别为78%(n=6)和86%(n=6).     

土壤和尿中~(239)Pu的放射化学测定

由于核工业的迅速发展和从事钚工作人员的不断增加,人们十分重视~(239)Pu对环境和人员的污染。在环境样品分析和生物监测中,土壤和尿中~(239)Pu的测定非常重要。本文讨论了土壤和尿中~(239)Pu的放射化学测定方法(不包括采样)。通常钚的测定程序可分为:样品的预处理(有时与浓集相结合);钚的浓集和分离纯化;钚的液体闪烁计数;计数源的制备等步骤。现分述如下。     

电位滴定法测定含肼硝酸溶液中的Pu（Ⅲ）和Pu（Ⅳ）

一、引言用超离心法测定锕系元素在硝酸介质中的扩散系数是有实际意义的研究课题。为了测定硝酸溶液中Pu(Ⅲ)的扩散系数,需制备Pu(Ⅲ)的硝酸溶液。肼还原法是常用的一种方法,肼既可作还原剂还可作Pu(Ⅲ)的价态稳定剂。由于在有大量钚的存在硝酸溶液中,时间放置长,肼会有一定的分解。Pu(Ⅲ)和Pu(Ⅳ)的相对含量也会发生相应的变化。为探索Pu(Ⅲ)与Pu(Ⅳ)浓度随时间变化的规律,必须定时测定它们的浓度。由     

核电站周边环境中锕系元素的加速器质谱测定

为了评估位于意大利南部的Garigliano核电站对周边环境的影响,利用超灵敏的加速器质谱技术对核电站周围环境表层土壤中236U和钚同位素的含量进行了测定.测量结果表明,每克表层土壤中含236U、239Pu和240Pu的原子数分别为106～107、107～108和106～107.其中,240Pu与239Pu的原子数之比...     

热表面电离质谱法测定钚氧化物中的钚同位素组成

采用热表面电离质谱法对钚氧化物中钚同位素丰度进行了测定。通过对钚氧化物样品预处理、离子源和分析器的真空控制、法拉第杯接收效率检测、测量过程中的信号强度大小控制、信号强度稳定性控制以及测量时间的控制等条件进行优化,确定了最佳预处理条件和测量条件,实现了钚氧化物中钚同位素组分的准确测定。在选定的条件下,测定了钚标准样品中的钚同位素丰度,主同位素239Pu和242Pu测量精密度(sr)均优于0.05%(n=6)。     

TBP-TEVA萃取色层分离-α能谱法测定辐照镎靶溶解液中痕量~(236)Pu的可行性

~(236)Pu的含量控制是钚热源的一项重要参数,通过α能谱准确测量镎靶溶解液中痕量~(236)Pu,建立镎靶辐照靶件溶解液中钚的分离方法。根据杂质组成特点采用TBP-TEVA萃取色层双柱分离,用氨基磺酸亚铁以及亚硝酸钠对钚进行调价,对靶件溶解液中的Al、Fe、U、Th和Np等进行分离,去污系数均大于104,钚的回收率为90.7%。研究大量~(238)Pu对α能谱测定~(236)Pu的干扰,结果表明,大量~(238)Pu会造成仪器本底升高,~(238)Pu能谱峰分辨率降低;在7 500Bq ~(238)Pu干扰下,测量4.3h时,~(236)Pu的最小可检测活度为1.20×10-2 Bq(当量质量为6.11×10-16 g)。计算结果表明,镎靶溶解液样品中钚的同位素比值n(~(236)Pu)/n(~(238)Pu)≥4.63×10-8时,取合适的样品量使得电沉积源中~(238)Pu活度在450～7 500Bq范围内,均可测量其中的痕量~(236)Pu,同时可准确测定同位素比值n(~(236)Pu)/n(~(238)Pu)。     

钚中~(241)Am的测定方法

本文报道了用NaI(T1)γ谱仪和α谱仪测定钚中~(241)Am的两种方法。 (1)方法一 用~(241)Am和纯钚标准溶液标定γ谱仪60keV峰区的探测效率ε_(Am)和ε_(Pu),再用γ和α谱仪分别测量单位重量钚样品溶液的γ计数率γ(Am+Pu)和α衰变率α(Pu),则钚样品溶液中~(241)Am和钚的α放射性比为     

用236Pu作产额示踪剂分析土壤中的238Pu

以236Pu作产额示踪剂测定了600多个土壤样品中238Pu分析的全程化学产额,其产额值呈正态分布,最可几产额值为0.48,标准偏差为0.20.采用示踪法进行全程化学产额校正比用预定化学产额值0.70进行化学产额校正所产生的误差小得多.