2013-2016年惠州市大气颗粒物质量浓度变化特征和典型污染过程分析

利用2013-2016年惠州市5个环保国控站的PM质量浓度和国家基本气象观测站的气象要素观测数据及NCEP/NCAR日平均再分析资料,统计分析了惠州市大气颗粒物质量浓度变化特征及其与气象条件的关系。结果表明：2013-2016年惠州市大气颗粒物质量浓度、污染日数和超标日数均呈明显下降趋势,2016年PM10年平均质量浓度已接近年平均质量浓度限值一级标准,PM2.5年平均质量浓度达到年平均质量浓度限值二级标准。大气颗粒物质量浓度冬季的最高、秋季的次之,非汛期的（10月次年3月）显著高于汛期的（4-9月）。PM2.5污染日均出现在非汛期,尤其是冬季的1和12月,大多出现在晴朗干燥的东北风天气下。分析惠州市20132016年间两次长时间大气颗粒物污染过程发现,这两次大气颗粒物污染过程出现在冷空气减弱、冷高压东移出海后或下一波冷空气来临前,但随着南下冷空气的到来,北风加大或带来明显降水,空气质量明显好转。     

利用太阳直射光谱计算平川上空水汽和臭氧总量

本文利用“HEIFE”1991年10月加强观测期在平川荒漠地区观测的太阳光谱资料．对平川上空大气中水汽总量和臭氧总量进行了计算。计算指出利用多渡段太阳光谱资料拟合Angstroem参数,并引入1hλ的三次多项式．大大地提高了气溶胶光学厚度的计算精度．在上述基础上计算出平川上空10月份臭氧总量平均为0．323cm-atm,水汽的光学厚度为0．238．分析发现该地区水汽总量与地面相对湿度有较好的相关．其相关系数达0．825。文中对水汽计算的几种方法还进行了比较与讨论。     

基于CMAQ-MCM模型的长三角地区夏季臭氧和大气氧化性影响的研究

传统的空气质量模型多使用简化的光化学反应机制来模拟大气污染物的形成.这些机制主要基于烟雾箱实验拟合的反应速率和产物来模拟二次产物（如臭氧（O₃））前体物的氧化反应,具有一定的不确定性,导致模拟结果产生偏差.针对该问题,本研究将详细的大气化学机理（MCMv3.3.1）与美国国家环境保护局研制的第三代空气质量预报和评估系统CMAQ相结合（CMAQ-MCM）,模拟研究长三角地区2015年8月27—9月5日臭氧高发时段的空气质量.CMAQ-MCM模型可以较好地模拟长三角地区6个代表城市O₃和其前体物随时间的变化趋势.对模拟的O₃日最大8 h平均浓度的统计分析表明,徐州表现最好（标准平均误差=-0.15,标准平均偏差=0.23）.在长三角地区,居民源对挥发性有机物（VOCs）的贡献最大,占39.08%,其次是交通运输（33.25%）和工业（25.56%）.能源对总VOCs的贡献最小,约为2.11%.对活性氧化氮（NO_y）的分析表明,其主要组分是NO_x（80%）,其次是硝酸（HNO₃）（<10%）.O₃的空间分布与NO_y和NO_x非常相似.HCHO等其他氧化产物的分布与NO_x相似,这很可能是由于在高NO_x条件下VOCs氧化产生的产物.甲基乙烯基酮（MVK）和甲基丙烯醛（MACR）的空间分布与自然源VOCs （BVOCs）非常相似,表明长三角地区MVK和MACR主要由BVOCs氧化生成.长三角地区受到人为源和自然源排放相互作用的影响.     

大城市气溶胶对光化辐射通量及臭氧的影响研究(Ⅰ)——国内外研究现状与观测事实述评

介绍了气溶胶对光化辐射通量及臭氧的影响研究的国内外动态,分析了广州城市气溶胶对紫外线及臭氧影响的观测实例,说明了大气气溶胶与臭氧变化规律及其相互作用机制研究已成为大气化学研究领域具有重要理论和实用价值的前沿课题。     

大城市气溶胶对光化辐射通量及臭氧的影响研究(Ⅱ)——数值试验分析

城市化已引起大量痕量气态污染物、气溶胶以及臭氧前体物的人为排放,从而引起区域大气化学循环的扰动变化。在分析国内外研究现状与观测实例的基础上,进一步用辐射模式与化学模式研究了气溶胶对到达地面的光化辐射通量以及臭氧形成的影响,表明气溶胶可显著减小到达地面的光化学辐射通量,减缓光化学反应进程,并进一步抑制臭氧的形成;在目前广州等大城市的污染过程中,高浓度的气溶胶可造成光化学辐射通量衰减高达70%~80%,紫外线的衰减比可见光更明显,在可见光波段随波长增大衰减幅度减小,气溶胶层的存在对短波长激发的光化学过程的影响更加显著。分析说明城市污染大气中光化学反应的生成物与反应物之间存在自抑制过程,在目前的城市群复合污染情况下,气溶胶与臭氧之间的非线性相互作用值得关注。     

近地层大气气溶胶对曙暮光辐射强度和天空颜色的影响

采用离散坐标法(DISORT)辐射传输软件包UVSPEC的伪球面模式,计算了300～850 nm波段曙暮光时期地面不同观测仰角的辐射强度和天空颜色.模式选取美国标准大气(U.S. 1976),考虑多次散射效应及水汽、臭氧和二氧化碳的吸收.分析研究了近地层大气不同气溶胶光学厚度时曙暮光天空辐射强度和颜色指数随太阳天顶角和观测仰角的变化.结果表明,曙暮光时天空的红蓝光颜色指数随近地层大气气溶胶光学厚度的变化显著.此方法理论上可以用于近地层气溶胶光学厚度的反演测量.     

春季沙尘天气对内蒙古相关城市颗粒物污染影响研究

沙尘天气是造成我国北方春季区域性沙尘型重污染的主要原因,然而目前对此研究并不多见。因此,本文利用中国环保网2014年1月1日-2016年12月31日内蒙古11个城市环境监测站的颗粒物浓度的逐日和逐时资料,首先分析近3年该地区颗粒物污染浓度的年变化特征,然后对比这3年沙尘天气发生的次数及时段,探究颗粒物污染的年变化特征及其与沙尘天气之关系。统计结果表明,近3年春季内蒙古沙尘天气的发生次数是逐年增加的,中西部是沙尘天气频发区,与之相对应,西部颗粒物浓度的年变化高于东部,且造成内蒙古主要城市PM10浓度春季出现全年的最高值,表明沙尘天气频繁发生对当地粗颗粒物污染有显著的影响。对比内蒙古全年3个时间段的PM10浓度值,其排序是：春季沙尘期间＞春季非沙尘期间＞其他季节;即春季沙尘期间PM10浓度比非沙尘期间高69%,比其他季节高101%。有所不同的是,3个时间段平均PM2.5浓度排序则为：春季沙尘期间＞其他季节＞春季非沙尘期间;春季沙尘期间PM2.5的平均浓度比其他季节高16%,比春季非沙尘期间高29%;可见,春季沙尘天气对相关城市PM10浓度的影响明显大于对PM2.5浓度的影响。最后对内蒙古地区典型沙尘暴和扬沙个例进行细致研究, 发现沙尘暴个例中PM10浓度的增加倍数在2.3~15.1之间,而扬沙过程PM10浓度的增加倍数在0.8~5.6之间,两者相比可看出,沙尘暴过程对颗粒物污染的影响显著大于扬沙过程。     

卫星气溶胶光学厚度资料同化对灰霾预报改进个例研究

面对日益严峻的大气污染形势,针对卫星气溶胶光学厚度（AOD）资料在灰霾数值预报领域的合理有效利用问题,使用WRF-Chem（WRF coupled with Chemistry）大气化学模式以及GSI（Gridpoint Statistical Interpolation）三维变分同化系统,利用MODIS和FY-3A/MERSI AOD资料,对一次灰霾天气过程进行了同化预报试验。试验结果显示,同化卫星AOD资料有效改善了模式初始场,MODIS和MERSI同化试验分别在AOD分析场的中心强度和空间分布各具优势,且对PM_2.5和PM₁₀的后续预报改进明显;从统计分析上看,同化试验的预报效果整体上好于控制试验,同化试验中PM_2.5和PM₁₀预报值的平均值、中值、平均偏差、均方根误差等指标均明显优于控制试验,且MODIS和MERSI同化试验分别在PM_2.5和PM₁₀预报统计结果中体现出了优势;卫星AOD资料同化能明显降低污染事件的空报率和漏报率,提高预报的TS评分和ETS评分。不同卫星AOD资料的差异对分析场中AOD的分布和强度产生了相应影响,进而影响了模式的灰霾预报效果;本次试验中,MODIS和MERSI AOD同化试验分别在PM_2.5和PM₁₀预报的评分上表现更佳。结果表明,卫星AOD资料同化对数值预报产生了积极的效果。      

2013-2015年合肥市PM2.5重污染特征研究

综合利用中国环境监测网公布的合肥市2013-2015年大气污染物浓度数据和合肥市气象站的常规气象资料,以及激光雷达探测资料、公益性行业（气象）专项（GYHY201206011）获得的气溶胶离子成分分析结果,分析了合肥市PM_2.5重污染（日均浓度>150 μg/m3）特征。结果表明:（1）2013-2015年,合肥市PM_2.5浓度和重污染天数空间分布差异明显,东北部多、西南部少,1月各站差异最大。除了低浓度日（日均浓度≤35 μg/m3）,PM_2.5浓度都存在明显的日变化,午后低、早晚高,且随着污染程度加重,早上峰值出现时间推后。（2）重污染日臭氧以外的气态污染物浓度都显著上升。（3）重污染日常伴随着霾和轻雾天气,以稳定、小风天气为主,重污染日白天相对湿度偏高、风速偏小,600 m以下的消光系数显著增大且峰值高度降低。（4）重污染日PM_2.5中水溶性无机离子含量增高,其中NO₃-含量的占比增加最多,超过了SO₄2-的占比。      

利用FY-4A卫星光学数据对中国近地面PM2.5浓度的估算和检验分析

对FY-4A卫星的气溶胶光学厚度（AOD）产品进行检验,并根据卫星相关观测资料,通过改进后的PMRS方法,反演得到中国近地面PM_2.5质量浓度网格化分布。结果表明,FY-4A卫星反演不同站点AOD与地基观测网（AERONET）观测结果吻合较好,但存在一定的低估或高估现象,相关系数区间为0.54—0.87。将细粒子比（FMF）以0.4为界进行划分,FMF＞0.4时,拟合结果较FMF≤0.4时更接近于AERONET观测结果;但FMF≤0.4时,卫星反演的AOD稳定性优于FMF＞0.4时。通过引入AOD的大小,改进FMF＞0.4时对细粒子柱状体积消光比（VE_f）的估算算法,并通过改进后的PMRS方法对中国近地面PM_2.5浓度进行逐时反演,其反演结果和地面观测结果相关较好,其中,乌鲁木齐、石家庄和徐州观测点的相关系数均高于0.7,但数值上仍存在高估或低估,误差结果由多种因素决定。空间分布中,卫星反演的中国2019年近地面PM_2.5浓度月均值与近地面观测的结果有较好的对应关系,二者逐月演变趋势基本一致,基本可以反映出中国近地面大气细粒子的空间分布,特别是秋、冬季京津冀周边区域、汾渭平原等污染高值区均与地面观测对应较好。      

长三角地区城市O_3和PM_(2.5)污染特征及影响因素分析

O_3和PM_(2.5)是影响长三角地区空气质量的主要污染物。利用2016年33个城市大气环境监测站6项污染物的小时浓度及4个省会城市的气象数据进行统计分析,研究了该地区O_3和PM_(2.5)浓度的时空分布特征及其影响因素。结果表明:长三角地区O_3年平均浓度为50～73μg·m~(-3),平均为61μg·m~(-3);除芜湖和宣城外,其余31城市均存在不同程度的超标状况,超标率为0.34%～18.86%,平均为5.68%。O_3在5月和9月达到浓度高值;四季O_3日变化均呈单峰型,峰值出现在15∶00,夏季O_3峰值浓度最高值为157μg·m~(-3)。O_3浓度沿海城市整体高于内陆城市;夏季宿迁—淮安—滁州片区O_3污染较重。O_3与NO_2、CO显著负相关,且与NO_2相关性较强;O_3与气温、日照时数显著正相关,与相对湿度、降水呈负相关。PM_(2.5)年平均浓度在25～62μg·m~(-3)范围内,平均为49μg·m~(-3);各城市均出现PM_(2.5)超标,滁州PM_(2.5)超标率最大,为23.91%。PM_(2.5)在3月和12、1月达到浓度峰值;其日变化呈双峰型,09∶00—10∶00和22∶00—23∶00达到峰值。冬季徐州PM_(2.5)浓度最高,为102μg·m~(-3)。PM_(2.5)与NO_2、CO、SO_2、PM_(10)显著正相关,与气温、风速、降水负相关。     

长三角地区典型城市臭氧及其前体物时空分布特征

基于美国宇航局NASA/AURA卫星臭氧监测仪OMI数据,分析了2005—2014年长三角地区及其典型城市对流层O_3、NO_2柱浓度和HCHO大气总柱浓度的时空分布特征。结果表明:10 a间,长三角地区对流层O_3柱浓度和HCHO总柱浓度呈现增长趋势,O_3增量为0.23ppbv/10 a,HCHO增量为0.07×10~(16) mol/(cm~2·10 a),对流层NO_2柱浓度呈现降低趋势,减量为0.06×10~(15)mol/(cm~2·10 a);长三角地区对流层O_3柱浓度最大值出现在3、4、5月,而对流层NO_2柱浓度最大值出现在1、12月,HCHO总柱浓度最大值出现在6、7月;对流层O_3柱浓度的高值区分布在长三角中部、北部区域,对流层NO_2柱浓度高值区分布于长三角中部,HCHO总柱浓度高值区相对分散,且四季的分布各不相同。O_3与NO_2和HCHO在时间和空间上呈现一定的相关性。     

长江三角洲地区近30年非雾天能见度特征分析

利用地面能见度观测数据和中分辨率成像光谱仪(简称M(ODIS)所提供的气溶胶光学厚度(Aerosol Optical Depth,AOD)资料,分析了中国长江三角洲地区近30年的能见度变化特征。结果表明,该地区1980—2009年能见度年均值为19.5±1.8km,其中最高值为21.9km,在1984年,最低值为16.1km在2007年。近30年能见度呈下降趋势,平均年递减率为-0.20±0.013km/a,近几年能见度趋于稳定。该地区能见度:夏季能见度最好,秋、春季次之,冬季最差;沿海地区能见度好于内陆地区,沿江(河)两岸能见度较差;沿江(河、海)地区能见度的下降速度大于其他地区,在浙江东南部沿海地区尤为明显。利用EOF方法分析长三角地区能见度,结果表明第一模态的特征向量均为正值,说明全区能见度均呈下降趋势。利用MO-DIS AOD数据分析区域性及长期能见度变化趋势与利用地面观测数据方法分析结论相一致。     

重庆能见度特征分析及其与颗粒物浓度和气象影响因子的关系

利用重庆地区能见度及温、压、湿、风等气象资料和大气颗粒物浓度数据,对重庆能见度特征及其影响因子进行分析,采用神经网络方法建立能见度预报模型,分析比较了引入PM2.5浓度因子对预报模型的影响效果。发现：重庆地区能见度分布呈现西低东高以及长江沿线较低的分布特征;雾发生时的平均能见度低于降水时能见度也远低于剔除雨、雾后的能见度,表明低能见度受大气中水汽影响更大;雾在冬季比例明显增加,使得平均能见度在冬季明显降低,而6月和10月降水增多是导致这两个月平均能见度出现明显降低的重要原因;能见度日变化呈现单峰型,雾和降水高发时段与平均能见度低值区重叠,是造成夜间能见度低的一个重要原因;大气湿度、温度及颗粒物浓度都是影响能见度的重要因子,当相对湿度小于70%时能见度随PM2.5增加明显降低,当相对湿度大于70%时PM2.5对能见度的影响降低;在能见度的客观预报模型中引入PM2.5浓度因子的预报效果好于不引入该因子的效果,特别是秋冬季的预报效果改善明显。     

春季中国东部气溶胶化学组成及其分布的模拟研究

本文利用区域空气质量模式RAQMS（Regional Air Quality Model System）,对2009年春季中国东部气溶胶主要化学成分及其分布进行了模拟研究。与泰山站观测资料的对比结果显示,模式能比较合理地反映气溶胶浓度的逐日变化特征。整体上,模式对无机盐气溶胶的模拟好,分别高估和低估黑碳和有机碳气溶胶浓度,其原因与排放源、二次有机气溶胶化学机制和模式分辨率的不确定性有关。模拟结果显示,春季气溶胶浓度高值主要集中于华北、四川东部、长江中下游等地区。受东南亚生物质燃烧和大气输送的影响,中国的云南和广西等地区有机碳浓度高于中国其他地区。中国西北部沙尘浓度较高,而且向东输送并影响到中国东部和南方部分地区。中国东部的华北、四川东部、长江中下游等地PM_2.5（空气动力学直径在2.5微米以下的颗粒物）污染严重,4月平均PM_2.5浓度超过了我国日平均PM_2.5浓度限值。中国东部泰山站的观测和模拟结果都显示近地面硝酸盐浓度超过硫酸盐,中国北部对流层中硝酸盐的柱含量也大于硫酸盐,而在中国南部则相反,这一方面与春季中国云量 南多北少的分布特征以及云内液相化学反应有关,另一方面也与南北温差对气溶胶形成的影响有关。就整个中国东部而言,虽然硫酸盐的柱含量（46 Gg）仍大于硝酸盐（42 Gg）,但比较接近,反映出我国氮氧化物排放迅速增加的趋势。春季中国地区对流层中PM₁₀（空气动力学直径在10微米以下的颗粒物）及其化学成分柱含量分别为:990.8 Gg（PM₁₀）,52.6 Gg（硫酸盐）,48.2 Gg（硝酸盐）,32.1 Gg（铵盐）,22.9 Gg（黑碳）和74.1 Gg（有机碳）,有机碳（OC）中一次有机碳（POC）和二次有机碳（SOC）分别占60%和40%,中国东部PM₁₀中人为气溶胶和沙尘分别占30%和70%,反映了春季沙尘对我国大气气溶胶的重要贡献。     

三亚地区冬春季大气污染特征观测研究

为了研究海南省三亚地区冬春季大气污染状况,于2011年12月—2013年4月的冬春季节在三亚鹿回头村(监测点位于三亚市郊,三面临海,周围没有工业污染源)开展了大气主要污染物(NO_x、O₃、PM_2.5)的连续监测,利用观测数据对三亚地区冬春季大气污染变化特征进行分析.结果表明:三亚地区大气污染物浓度均低于国家一级标准的浓度值,NO、NO₂、NO_x、O₃、PM_2.5质量浓度的日平均值(平均值±标准差)分别为(2.1±2.2)、(5.2±3.4)、(7.3±3.8)、(59.8±28.4)和(17.5±14.3)μg·m^-3.在污染物的日变化方面,NO_x、PM_2.5呈现典型的双峰型,其峰值分别出现在08:00和17:00,峰谷在13:00;O₃的日变化为单峰型,峰值出现在13:00.通过后向轨迹分析发现,三亚地区大气污染物受局地源排放和外源输送的共同影响,来自陆地的气流易造成污染物的积累,而来自海上的气流则有利于污染物的清除.     

荆门市冬季PM2.5传输轨迹及潜在源分析

对2015年3月至2018年2月共36个月荆门市PM2.5浓度值按月和季节作特征分析,利用HYSPLIT轨迹模型对污染最为严重的冬季进行后向48h气团轨迹模拟。结果表明：PM2.5月均浓度表现为1月最高,达到107μg/m3,7月最低,为30μg/m3,冬季平均值为92μg/m3,显著高于其它季节,并且冬季高浓度PM2.5主要与本地地面5—11m/s的偏北（N、NNE）大风伴随出现;气团轨迹分为西南、东北、西北三个路径,近地面传输的东北路径和高空传输的西南路径气团均引起PM2.5浓度升高,而西北路径气团整体上对污染物具有一定清除作用;东北路径方向的河南以及靠近荆门市的西北、西南向地区为48h的潜在源贡献大值区。在通过气象条件定性判断荆门未来的PM2.5浓度变化时,因东北路径近地面传输的特性,应关注上游潜在源区内地面站点PM2.5的浓度值;对于高空传输的西南路径,应关注高空水汽的输送情况,以及轨迹高度下降地区即水汽的沉降区是否在潜在源区;西北路径为干冷空气的高空传输,在较接近荆门时轨迹高度才开始明显下降,应关注西北方向近距离潜在源区的地面站点PM2.5的浓度值。     

降水对江浙沪PM_(2.5)的清除效率研究

为了解不同程度的降水对江浙沪地区大气PM_(2.5)的清除作用,搜集了2014—2016年该地区41个城市的降水和PM_(2.5)观测数据,通过对比2 a非降水和全时段PM_(2.5)平均浓度的差异,发现前者显著高于后者,说明降水对该地区PM_(2.5)具有清除作用。利用降水前与降水期间PM_(2.5)的浓度差异作为降水对PM_(2.5)的清除率,降水后与降水期间的浓度差异作为雨后浓度回升的增加率,分别研究了目标区域不同时期、不同降雨量以及不同降雨时长对PM_(2.5)的清除效果。结果显示:(1)与江浙沪南部地区不同的是,北部地区降水清除率与降水前浓度存在正相关,降水后浓度的增加与当地的排放量呈正相关。(2)当降水量为30 mm或者降水时长为36 h时,清除率增幅减缓,说明降水对PM_(2.5)的清除效率存在着阈值。     

新冠肺炎疫情期间中国人为碳排放和大气污染物的变化

利用行业经济活动数据、1 580个地面监测站和6套卫星反演数据,分析了我国新冠肺炎疫情期间人为碳排放和主要大气污染物的变化。与2019年第一季度相比,2020年同期我国碳排放降低9.8%,其中交通部门降幅最大达到43.4%。与2019年2-3月相比,疫情期间全国地表臭氧浓度同比升高1.9 nL/L(5%),其中华北平原以降低为主,东南部地区以上升为主。PM2.5浓度同比下降12.6μg·m^-3(24.9%),其中长三角降幅最大。二氧化氮(NO2)的地面浓度和对流层柱浓度在京津冀、珠三角和长三角都降低20%~30%,体现了高低层的一致性。地面一氧化碳(CO)浓度同比降低17%,而对流层CO柱浓度升高2.5%,可能原因是境外生物质燃烧输送提升了我国南方高层大气的CO浓度。中东部地区气溶胶光学厚度显著降低,导致地表晴空短波辐射同比升高11.6 W·m^-2(9.6%)。