微波解吸-催化燃烧净化甲苯研究

以甲苯为目标污染物,采用活性炭做吸附剂对含甲苯废气进行吸附;吸附完成后利用微波辐照进行解吸;另外采用浸渍法制备Cu-Mn复合氧化物催化剂并对微波解吸后的废气进行催化燃烧处理从而达到对污染物进行彻底净化的目的.实验中甲苯的浓度由气相色谱(GC)测定.结果表明,采用微波解吸后,在以氮气为载气的解吸气体中加入空气来提供氧气从而实现催化燃烧是可行的,解吸气与空气配比为1∶1(体积比)时效果最好,此时对应的催化空速为2.67 s-1.解吸温度会影响解吸气体中的甲苯浓度进而影响催化燃烧效率,实验结果表明400℃解吸比较理想.当催化燃烧温度保持在300℃时,系统对甲苯的最终净化效率可以维持在90%以上,其中大部分时间是在95%以上.     

碳化硅协同分子筛负载型催化剂微波辅助催化氧化甲苯性能

实验采用浸渍法制备分子筛负载型催化剂,微波场中利用吸波材料碳化硅和催化剂催化氧化甲苯废气.考察了碳化硅与分子筛负载铜-钒催化剂混合比及混合方式等条件变化对甲苯降解的影响,并通过电镜扫描、比表面积测试和X射线衍射分析等手段对催化剂进行了表征.研究表明,在固定床反应器底部装填质量比20%的碳化硅时,反应器兼有蓄热性能和低温催化氧化的优点,可有效提高微波能的利用和甲苯的催化氧化效率;微波功率75 W和47 W作用下,分子筛负载铜-钒催化剂和负载铜-钒-铈催化剂对甲苯的完全燃烧温度分别为325℃和160℃.表征发现,稀土元素铈的掺杂提高了活性组分在催化剂表面的分散度,催化剂的微孔结构保证了其对甲苯的高吸附性能,而非晶相型铜、钒氧化物的存在则提高了催化剂的催化活性.     

2种催化剂在甲苯燃烧反应中的催化性能

利用甲苯有机废气为指标反应,在常压连续流动反应装置上研究了贵金属和非贵金属峰窝陶瓷整体催化剂的催化性能。考察了甲苯浓度、氧含量、反应空速及床层线速度对催化剂的影响及其耐高温,表面不同条件下贵金属催化剂均优于非贵金属催化剂,催化剂经６００℃处理３ｈ后,非贵金属催化剂上甲苯有机废气的起燃温度比贵金属催化剂高５０℃,当催化剂经９００℃处理３ｈ后,甲苯有机废气在贵金属催化剂上的起燃温度与６００℃处理催化剂     

整体式分子筛基催化剂制备及其微波催化燃烧VOCs

以整体式蜂窝状分子筛为载体,制备铜锰铈负载型催化剂,研究其微波辐照下对VOCs （甲苯、丙酮、乙酸乙酯）的催化活性及其稳定性,探究影响催化剂活性的因素,并通过测试床层温度分布进行分析.研究表明,微波功率1.3kW、催化剂体积300mm×300mm×300mm,固定床温度>300℃条件下,催化剂对初始浓度200~2000mg/m³的5m³/h VOCs气体的降解效率为80%~92%.温度是VOCs氧化降解的条件,但当床层温度超过了300℃（VOCs完全燃烧温度）之后,升温对VOCs降解效率的影响不再明显.表征可知,尖晶石态铜锰铈单金属氧化物及其复合氧化物是主要的催化活性组分.VOCs在催化剂表面进行准一级反应而被催化氧化;高温对催化剂结构有一定影响,但重复性试验证实了催化剂的高活性和良好的稳定性.     

整体式分子筛基催化剂制备及其微波催化燃烧VOCs

以整体式蜂窝状分子筛为载体,制备铜锰铈负载型催化剂,研究其微波辐照下对VOCs （甲苯、丙酮、乙酸乙酯）的催化活性及其稳定性,探究影响催化剂活性的因素,并通过测试床层温度分布进行分析.研究表明,微波功率1.3kW、催化剂体积300mm×300mm×300mm,固定床温度>300℃条件下,催化剂对初始浓度200~2000mg/m³的5m³/h VOCs气体的降解效率为80%~92%.温度是VOCs氧化降解的条件,但当床层温度超过了300℃（VOCs完全燃烧温度）之后,升温对VOCs降解效率的影响不再明显.表征可知,尖晶石态铜锰铈单金属氧化物及其复合氧化物是主要的催化活性组分.VOCs在催化剂表面进行准一级反应而被催化氧化;高温对催化剂结构有一定影响,但重复性试验证实了催化剂的高活性和良好的稳定性.     

微波催化燃烧印刷包装VOCs废气的矿化途径与降解机理

结合贵金属和过渡金属催化剂的优点,采用等体积浸渍法制备了Pt-CuMnCeO_x/蜂窝纳米陶瓷整体式催化剂,考察其在微波辐照下对印刷包装VOCs（甲苯和丙酮）废气的矿化效果及催化机理.研究表明,微波功率600W,进气量5m³/h,甲苯和丙酮浓度各1000mg/m³条件下,催化剂床层温度达到300℃,双组分VOCs矿化率为82%.结合XRD和XPS表征可知,高分散的Pt颗粒与铜锰铈尖晶石活性组分在"微波热点"作用下提高了对甲苯、丙酮的低温催化效率;微波催化燃烧反应同时遵循L-H和MvK机理,不同价态金属间发生电子转移,催化剂表面产生更多的表面吸附氧和晶格氧,从而增强了VOCs分子的吸附与氧化.中间产物测试基础上,推测甲苯的氧化降解途径为甲苯→苯甲醛→苯甲酸→小分子酸→二氧化碳和水,丙酮的氧化降解途径为：丙酮→小分子醛类、酸类→二氧化碳和水.     

二氧化钛复合型催化剂制备及其微波辅助催化氧化甲苯性能

实验采用溶胶凝胶法和传统浸渍法制备了TiO2-分子筛复合载体及复合载体负载过渡金属与稀土元素催化剂,通过微波辅助催化氧化甲苯的性能实验考察其催化活性.结果表明,复合TiO2明显提高了载体结构的稳定性与耐温性,并使过渡金属铜(Cu)、锰(Mn)和稀土元素铈(Ce)等活性组分在催化剂表面的分散更均匀;在复合载体吸附、吸波性能与多相活性组分催化的共同作用下,Cu-Mn-Ce/TiO2-分子筛催化剂微波辅助催化氧化甲苯的完全燃烧温度仅为175℃,此时甲苯去除率可达99％;15 h的连续性实验表明,TiO2复合型催化剂具有良好的催化活性与稳定性.由催化剂表征分析结果可知,活性组分颗粒的均匀分布与铜、锰氧化物及铜锰尖晶石固溶物等活性相的存在促进了甲苯的催化氧化,锐钛矿型TiO2较高的电子迁移速率与催化剂孔径的增大均有助于甲苯的氧化降解.     

微波加热下苯的催化氧化性能研究

研究考察了微波加热与传统电炉加热两种不同加热方式下苯的催化氧化性能,同时考察了微波加热下铜锰质量比,铈掺杂量及焙烧温度变化对铜-锰-铈/分子筛催化剂催化氧化苯性能的影响,并对催化剂进行了SEM和XRD表征.结果表明,微波加热下苯的催化氧化性能优于电炉加热,微波的"局部热点"效应、偶极极化作用与稳定的床层反应温度保证了苯的高效催化氧化;铜∶锰∶铈质量比1∶1∶0.33和焙烧温度500℃下催化剂的活性最高,苯的起燃温度与完全燃烧温度分别为165℃和230℃.催化剂表征分析可知,铜、锰氧化物及铜锰尖晶石固溶物等活性相的存在保证了催化剂的高活性;稀土元素铈的掺杂促进了活性组分在催化剂表面的分散与规整化;高温焙烧可导致催化剂表面的烧结与活性组分的团聚,从而降低其催化氧化苯的活性.     

坡缕石负载Mn-Cu催化剂催化燃烧甲苯研究

作者采用浸渍法制备了一系列不同温度焙烧的Mn-Cu/Pal-T催化剂,用于甲苯催化燃烧反应。结合XRD、BET、SEM、H2-TPR、NH3-TPD、XPS多种测试手段来分析催化剂的表面结构和化学态。结果表明,焙烧温度对催化剂催化燃烧甲苯性能有重要影响,因为其会导致催化剂物化性质的变化。在400℃焙烧制得的催化剂拥有最佳的催化氧化甲苯活性,甲苯完全转化温度仅需335℃。Mn-Cu/Pal-400催化剂拥有相对大的比表面积,CuO和Mn₂O₃活性物种在其表面高度分散。同时,拥有最佳的氧化还原性、最高比例的路易斯酸、最多的氧空穴和活性氧物种,这些均有利于甲苯深度氧化。相比之下,700℃下焙烧的催化剂Mn-Cu/Pal-700呈现最小的比表面积和路易斯酸比例、最少的活性氧物种和最差的氧迁移性,这无疑会导致最差的甲苯氧化性能。     

添加铈对Cu-Co-O催化剂催化燃烧VOCs性能影响

以γ-Al_2O_3为载体,采用超声-等体积浸渍法制备CeO_2掺杂的Cu-Co-O/Al_2O_3催化剂,考察了催化剂对甲苯的催化燃烧性能,通过X线衍射(XRD)、程序升温还原(H_2-TPR)和扫描电子显微镜(SEM)等技术对催化剂进行表征.结果表明:稀土元素的加入不仅有利于活性组分在催化剂表面的分散,而且可以促进Cu-Co-O催化剂的还原温度向着低温方向发生移动.活性评价实验结果显示,进气浓度对催化剂催化活性的影响不大.添加Ce后催化剂对甲苯和二甲苯的催化燃烧反应温度均有不同幅度降低,其中对甲苯的效果更为显著.     

Synergistic effects in Mn-Co mixed oxide supported on cordierite honeycomb for catalytic deep oxidation of VOCs

A series of Co-Mn mixed oxide catalyst supported on a cordierite monolith was facilely synthesized by ultrasonic impregnation. Its catalytic performance was evaluated in the combustion of toluene, ethyl acetate and its mixture. It was observed that with incorporating Mn into Co₃O₄, the formation of solid solution with spinel structure could significantly improve the catalytic activity of pure phase Co₃O₄. And the monolithic Co_0.67Mn_0.33...     

钒基催化剂同步去除燃煤烟气中甲苯与NOx研究

采用不同工艺制备V₂O₅-WO₃-MoO_x/TiO₂堇青石整体式催化剂,以甲苯和NO为探针分子,考察了Mo的负载量、涂覆方法、粘结剂的种类等制备工艺对整体式催化剂性能的影响,用XRD、SEM-EDS、FT-IR、BET等技术对催化剂进行了表征分析.结果表明,采用涂敷法,以添加量为1%的甲基纤维素为粘结剂所制备的V1W6Mo3/TiO₂堇青石蜂窝陶瓷整体式催化剂具有最优活性和稳定性（T₉₀为307℃,负载率为28.26%,脱落率为6.81%）,在燃煤烟气中具有优异的同步去除VOCs与NO性能,甲苯去除率可达99%,NO去除率为100%,N₂选择性为99%.XRD、SEM-EDS表明V、W、Mo活性组分分布均匀且高度分散.FT-IR证明添加甲基纤维素的整体式催化剂具有优异的抗硫性能.     

铜锰基整体式催化剂对烧结烟气CO净化特性

基于改性铜锰氧化物作为CO催化活性组分,分别制备了催化剂原粉、以泡沫金属、堇青石为载体的两种整体式催化剂,在实验室配气条件下对比了3种样品的CO催化效率及稳定性,优选了堇青石整体式催化剂,并在某钢厂实际烧结烟气条件下测试了其在不同催化剂负载量、空速、温度下的CO催化效率、稳定性以及衰减后样品催化特性;最后批量制备了2m³优选整体式催化剂并开展了6000m³/h烧结烟气CO净化中试实验.结果表明,烟气高浓水蒸气显著抑制CO催化反应,经240h催化后T₉₀最大提升38℃;催化剂负载量越高,T₉₀越低,催化效率衰减时间越短,稳定后的效率越高,但随着空速增加,该优势减小;1440h(2个月)中试实验中,进气温度185~195℃下,CO催化效率大于85%(平均90%),出口CO浓度低于1000×10^-6,出口平均烟温达220℃,具有节能减排双重效益.     

老化对钴铈基催化剂催化氧化丙烷的影响

采用柠檬酸络合法合成Co-CeO_x多活性中心催化剂,在不同温度进行加速老化处理,测试新鲜和老化后催化剂对丙烷的催化氧化性能,同时对其结构和性质进行表征.结果表明,当加速老化温度低于650℃时,丙烷转化率达50%的温度变化幅度小于10℃;加速老化温度高于750℃时,催化剂氧化丙烷的性能快速下降.表征结果显示,Co-CeO_x催化剂主要表现为尖晶石结构,老化后晶粒尺寸显著增大,Co³⁺的含量减少,氢还原峰温度升高.加速老化处理对Co-CeO_x催化剂物理结构的影响进而抑制了其化学特性及催化活性.测试Co-CeO_x催化剂对丙酮和甲苯的催化氧化性能,分别在179和244℃达到90%的脱除效率.因此,Co-CeO_x多活性中心催化剂具有良好的氧化性能,且表现出一定的稳定性.     

CuxCe1-xO2/γ-Al2O3催化剂催化燃烧甲苯性能的研究

以γ-Al₂O₃ 为载体,以复合氧化物Cu_xCe_1-xO₂为活性组分,其中,x=0.1,0.2,0.4,0.6,0.8,通过浸渍法制备了一系列Cu_xCe_1-xO₂/γ-Al₂O₃催化剂.在固定床反应器中评价了催化剂对甲苯的催化活性,通过XRD、SEM对催化剂进行表征,并运用ICP-MS分析并计算Cu、Ce的摩尔比以及活性组分的负载量.结果表明,在Cu_xCe_1-xO₂/γ-Al₂O₃催化剂中Cu、Ce摩尔比的实际值与理论值相近,活性组分的负载量在19%以上,而且对甲苯都有较好的低温催化活性,其中当x=0.2时,即Cu_0.2Ce_0.8O₂/γ-Al₂O₃催化剂对甲苯的催化活性最高,其中T₁₀=160 ℃,T₉₀=265 ℃;当甲苯的进口浓度在700~3000 mg·m^-3时,进口浓度对Cu_0.2Ce_0.8O₂/γ-Al₂O₃催化剂的催化活性影响较小,且经过连续80 h的稳定性操作后转化率仍然保持在90%以上.     

纳米TiO_2-Al_2O_3负载CuMnO_x对甲苯的催化燃烧

研究采用改进的溶胶-凝胶法制备了TiO2-Al2O3复合载体,并用浸渍法制备CuMnOX/TiO2-Al2O3催化剂,通过对甲苯废气催化燃烧的实验,分别考察了Cu-Mn负载量、Cu/Mn摩尔比、焙烧温度及载体对催化剂制备过程及催化剂活性的影响。实验结果表明:活性组分负载量25%,铜锰活性组分的配比Cu:Mn=1:2,焙烧温度500℃是浸渍法制备CuMnOX/TiO2-Al2O3催化剂较佳的工艺条件;XRD衍射图谱表明,500℃下铜锰尖晶石的存在是催化剂催化活性优良的主要原因;由复合载体制备的CuMnOX/TiO2-Al2O3催化剂比单一载体制备的CuMnOX/Al2O3催化剂具有更高的甲苯转化率,其T99比单一载体要低20℃以上。