有机酸促进大气气溶胶成核机理研究进展

大气中有机成分种类繁多,结构复杂,有机酸作为大气环境各相中含量最丰富的有机物种之一备受关注,最近的实验研究表明,部分芳香族有机酸能够促进硫酸-水团簇的成核及生长。理论计算也表明在有机酸的存在下,一些小分子有机酸与硫酸通过氢键的相互作用形成非均相的团簇降低了成核壁垒,从而促进团簇的形成,对新粒子的成核产生具有重要促进作用。鉴于有机酸对大气气溶胶成核机理研究具有重要的意义,文中对其近些年在实验和理论上的进展进行了回顾,并对未来前景作了展望。     

利用FTIR对合肥地区气溶胶无机离子的研究

大气气溶胶是影响大气环境的主要污染物之一,在大气污染过程中,大气气溶胶粒子污染在其中占有重要的地位,通过FTIR系统检测合肥冬季气溶胶粒子中的无机离子成分,表明合肥地区冬季气溶胶的源与气溶胶的粒径有关:粒径小于2.5 μm的气溶胶细粒子,主要来源于化石燃料燃烧、机动车排放等人为污染排放源,而在粒径大于2.5μm的气溶胶中,矿石含量比较高.     

射频阱中离子的激光溅射注入

通过实验测出了激光溅射碳靶时存储离子强度随延迟时间的变化 ,计算出团簇离子的相对存储效率与离子动能之间的关系 ,并对实验结果作出了定性的解释。     

激光诱导荧光探测气溶胶装置的研制及实验研究

基于激光诱导荧光原理研制出一套激光诱导荧光探测气溶胶的装置。该装置采用Nd:YAG脉冲激光器产生355 nm波长脉冲激光,经过引导后进入样品池,激发出的荧光被系统收集后进入高分辨率光栅光谱仪,得到样品的荧光光谱图。选用还原型辅酶I（NADH）和核黄素两种典型的生物荧光物质对系统的性能进行测试,在355 nm激光激发下,获取了还原型辅酶I（NADH）、核黄素荧光光谱图;研究了样品浓度对于荧光光谱强度的影响,结果表明在低浓度范围荧光强度与浓度呈线性关系;考查了激光能量对荧光强度的影响,在一定能量范围荧光强度与激光能量呈线性关系,但当激光能量达到一定值后荧光强度会发生饱和。该装置所建立的生物性物质荧光数据库有利于了解和掌握生物荧光特性,对于进一步实现生物气溶胶远距离探测具有重要意义。     

乙醇/水混合团簇的多光子电离质谱研究

利用激光器(输出波长355nm)激发乙醇和水二元混合团簇中的离子-分子反应,运用飞行时间质谱技术检测反应后生成的团簇离子.实验观测到多个序列的质子化团簇离子:(C2H5OH)nH 和(C2H5OH)n(H2O)mH (n=1-12,m=1-4),其产生是通过团簇内的质子转移反应.通过对团簇离子的峰强度同乙醇数目n和水分子数目m的关系的研究发现,团簇离子(C2H5OH)8(H2O)H 是幻数结构.     

硅离子簇的理论研究

本文采用ＭＮＤＯ方法研究了Ｓｉｎ，Ｓｉｎ＋和Ｓｉｎ２＋（ｎ＝２—６）簇的原子结构，得到了一系列稳定的簇结构，并确定出每一类簇所对应的最佳稳定结构．从中发现，无论Ｓｉｎ，Ｓｉｎ＋还是Ｓｉｎ２＋簇，都存在共同的“幻数’，即４，５，６，然而，Ｓｉｎ，Ｓｉｎ＋和Ｓｉｎ２＋对应的稳定结构一般是各不相同的．本文的结构说明，以往人们单纯从中性Ｓｉｎ簇的研究去推断并解释Ｓｉｎ离子族的结构和性质是不恰当的，荷电将改变原子簇的构型．文中还指出了几个以前没有发现的稳定构型．     

Si_xN~±_y团簇离子的形成和稳定性研究

结合ＤＶ－Ｘα方法的理论计算结果，对激光蒸发方法产生的ＳｉｘＮ团簇离子的形成和稳定性进行了细致的研究。发现上述四簇离子可能以ＳｉＮ３或ＳｉＮ４作为初始单元，较大的团簇离子可由某种单元与另一质谱上较稳定的复合分子组成。质谱强度变化的规律表明：若团簇离子质量是Ｓｉ原子量的倍数时，呈现极大值，此时，团簇离子包含偶数个Ｎ原子。其奇偶性是由初始单元强度差异引起的。     

离散偶极子方法研究雾霾随机簇团粒子的光散射特性

分析硫酸、硫酸、硝酸盐、碳和有机碳等组成的雾霾污染物簇团,基于团簇 -团簇凝聚模型(CCA),对簇团粒子的随机三维结构进行了模拟,构建不同成分,不同形状簇团粒子,在此基础上运用离散偶极子近似法计算了雾霾簇团粒子的光散射性质,进而仿真计算了不同形状的雾霾簇团粒子的光学散射,分析了雾霾簇团粒子散射场强度随散射角、效率因子与尺度因子变化关系,偏振度随散射角的变化结果。计算结果可用于分析大气雾霾特性和大气光传输特性。     

基于卷积神经网络和光丝诱导荧光光谱的NaCl气溶胶定量分析

盐气溶胶是大气污染监测的重要对象。使用基于高功率超快激光的光丝诱导荧光光谱(FIFS)技术可以实现大气气溶胶的远距离快速定量分析,该技术有望成为下一代激光雷达的核心技术。用NaCl气溶胶模拟大气气溶胶污染物,针对自吸收效应导致光强与物质质量浓度偏离线性关系的问题,提出基于一维卷积神经网络的NaCl气溶胶质量浓度预测模型,并将其与多元线性回归模型、偏最小二乘回归模型、BP传播神经网络模型和定标曲线模型进行了对比实验。在各质量浓度(0.33～6.61 mg/m³)NaCl气溶胶全波段光谱数据集和特征波段光谱数据集上的实验结果表明：所提一维卷积神经网络模型在特征波段光谱数据集上的预测准确率为1,在泛化预测实验中的准确率为0.87,优于其在全波段光谱数据集上的结果,同时也优于其他模型。该模型对自吸收效应下的非线性定量分析具有良好的准确性和鲁棒性,为FIFS技术应用于大气气溶胶质量浓度预测分析提供了可靠的定量分析技术。     

宝鸡市一次污染过程黑碳气溶胶的变化特征及潜在源解析

利用AE-31型黑碳仪于2019年2月4-26日对宝鸡市的黑碳(BC)气溶胶进行了在线连续监测,并结合PM2.5质量浓度、风速风向等数据,采用聚类分析研究了该地区污染期间BC质量浓度的变化及来源.结果表明,观测期间BC平均质量浓度为2.8μg·m-3,范围为0.4～8.0μg·m-3;PM2.5平均质量浓度为119.9...     

气悬体对远红外入射波的衰减研究

研究了多种物质的远红外传输性能，通过计算单个粒子的有关参数，导出了一定条件下气悬体粒子随参量变化时的透射关系，计算了一定条件下某些气悬体材料的最低透射率，为气悬体的整体优化加工提供了理论依据。文章最后给出了测量结果。     

Highly Reversible Zn Anode Enabled by Controllable Formation of Nucleation Sites for Zn‐Based Batteries

Aqueous Zn batteries have drawn tremendous attention for their several advantages. However, the challenges of Zn anodes such as the corrosion and ZnO densification have compromised their application in rechargeable Zn‐based batteries. In this paper, a straightforward strategy is employed to facilitate the uniform Zn stripping/plating of the Zn anode through using a ZrO₂ coating layer, which contributes to the controllable nucleation sites for Zn²⁺ and fast Zn²⁺ transportation through the favorable Maxwell–Wagner polarization. As a result, the low polarization (24 mV at 0.25 mA cm^?2), high Coulombic efficiency (99.36% at 20 mA cm^?2), and long cycle life (over 3800 h at 0.25 mA cm^?2) can be obtained for the ZrO₂‐coated Zn anode. It is believed that the ZrO₂ coating layer can also act as an inert physical barrier to decrease the contact of the anode and electrolyte, thus reducing both the Zn corrosion and formation of ZnO densification, and then improve the reversibility of Zn anode. The results demonstrated in this work provide an appealing strategy for the future development of rechargeable Zn‐based batteries.     

秋季我国北黄海海区气溶胶光学特性的观测与分析

2007年10月份中国海洋大学的东方红2号科考船在北黄海海区进行了为期12天的秋季908航次的数据测量实验,实验中使用了日本PREDE公司生产的POM01-MKII 7波段全自动天空辐射计对该海区上空的大气进行了观测,获取了大量的气溶胶光学数据.对光学数据处理后得到了气溶胶光学厚度(AOT)、单次散射反照率(SSA)、气溶胶粒径体积谱分布.结果表明:在无云晴天的情况下,500 nm处的AOT最大值在0.36以下,870 nm的AOT值在0.15以下,有雾或阴霾情况下AOT值偏大,是无云情况下的5倍左右;从单次散射反照率来看,该海区上空在秋季气溶胶有吸收的情况,离岸近,吸收较强,离岸远,吸收较弱;从粒径体积谱分布来看,陆源聚类粒子含量的高低与气溶胶的吸收有很大的关系.     

综合利用环境星CCD和红外数据反演大气气溶胶光学厚度

采用遥感技术监测大气气溶胶可实现整个研究区域的全覆盖,对区域生态环境的研究具有十分重要的意义.环境与灾害监测预报小卫星于2008年9月6日成功发射,是我国第一个专门用于环境与灾害监测预报的小卫星星座,较目前常用于反演大气气溶胶光学厚度(AOD)的遥感数据源具有一定时间分辨率和空间分辨率的优势.为了促进环境星在陆地气溶胶监测领域的应用,提出一种综合利用环境星同台获取的CCD和红外(1.6 μm)数据反演AOD的方法,该方法利用CCD近红外波段和AFRI植被指数提取非阴影区域浓密植被为暗目标像元、通过6S模型模拟来构建查找表、基于暗目标像元红和蓝波段地表反射率具有较好的线性关系这一原理反演AOD.反演结果误差分析表明该方法比较稳定和可靠,反演结果合理.     

Unraveling the Formation of Amorphous MoS2 Nanograins during the Electrochemical Delithiation Process

Molybdenum disulfide (MoS₂) is a promising high‐capacity anode for lithium‐ion batteries. However, the conversion reaction mechanism of MoS₂ (the delithiation pathway in particular) has been controversial, which limits the rational optimization of its electrochemical performance. The main challenge is how to precisely identify the amorphous nanomaterials generated during lithiation/delithiation. Here, the structural evolutions of MoS₂ during lithiation/delithiation are systematically investigated using synchrotron X‐ray absorption spectroscopy at Mo K‐edge and S K‐edge and Raman spectroscopy. It is revealed that amorphous MoS₂ nanograins rather than sulfur as previously suggested, are formed after delithiation, and that the fully lithiated MoS₂ electrode contains additional Mo‐S related phases besides the known Mo and Li₂S. Density functional theory simulations suggest that the Mo nanoparticles formed during lithiation are very reactive with Li₂S, thus enabling the regeneration of MoS₂ upon delithiation. These findings deepen the understanding of the lithiation/delithiation mechanism of MoS₂, which will pave the way for the rational design of advanced MoS₂‐based electrodes.     

基于MODIS数据的西北地区气溶胶光学厚度和Angström波长指数的研究

利用MODIS C6产品分析2006～2015年西北地区气溶胶光学厚度(aerosol optical depth, AOD)与Angström波长指数的时空分布特征及相互关系。结果表明：塔克拉玛干沙漠和陕西关中地区为气溶胶光学厚度高值区,青海和甘肃南部为AOD低值区,西北地区东部为Angström波长指数高值区,北疆地区Angström波长指数空间分布差异较大;西北地区年均AOD为0.208±0.011,年均Angström波长指数为1.185±0.025,2010～2015年AOD呈下降趋势,2008～2015年Angström波长指数呈上升趋势。AOD与Angström波长指数存在相反的季节变化关系,AOD春季最大,秋季最小,Angström波长指数与之相反。AOD月均最大值出现在4月,为0.35±0.038,10月份最小,为0.13±0.009,Angström波长指数12月份最大,为1.34±0.035,4月份最小,为0.97±0.054; AOD与Angström波长指数呈负相关,春季的相关性最大,为-0.77,冬季的相关性最小,为-0.28。对不同季节气溶胶光学厚度与Angstrom波长指数的相关性进行分析,结果说明西北地区全年粗、细粒径气溶胶粒子都占有一定比例,主要以小粒径的烟雾粒子为主,沙尘气溶胶粒子也占有一定比例,人为气溶胶排放从春季到冬季不断上升。     

蚀刻腔条件对刻蚀工艺的影响研究

在ULSI制造中蚀刻腔条件的变化是导致刻蚀工艺重复性差的一个重要原因.在刻蚀过程中,一层聚合物会淀积在蚀刻腔壁上.通过XPS分析得知,聚合物的主要成分为(CF2)n.实验过程发现不同的聚合物量会影响等离子体中CF2基团的浓度.聚合物越多,CF2浓度越高;反之,聚合物越少,CF2 浓度就越低.在这种情况下,蚀刻腔上的聚合物被认为是等离子中CF2基团的一个源.CF2浓度的变化又导致最终刻蚀特性(CD,蚀刻率)的变化和工艺漂移.