核设施氚气态释放后植物中有机氚的研究进展

从核设施释放到大气中的氚主要以氚化水（HTO）和氚化氢（HT）两种形式存在,最终以HTO的形式进入植物体。植物体中的氚有两种化学形态：自由水氚（TFWT）和有机氚（OBT）,其中OBT又被细分为交换性OBT和非交换性OBT。与TFWT相比,OBT在植物体内有较长的滞留时间和较大的剂量转换因子,在氚的食入剂量中OBT占主要份额,因此有必要对植物中的OBT展开全面研究。本文就植物中OBT的定义、交换性OBT和非交换性OBT的确定、OBT的形成过程及其影响因子、OBT预测模型的研究进行综述,同时对今后植物中OBT应重点研究的内容进行了简单分析,以期为植物中OBT的研究提供一定的参考。为准确评价OBT造成的辐射剂量,今后对OBT的研究中应着重从测量、夜间形成机理和环境中的行为等方面进行。     

植物中有机结合氚制样条件的实验研究

为了准确评价环境生物中的氚水平,基于高温催化氧化的原理,建立了一套生物中有机结合氚(Organically Bound Tritium,OBT)的制样装置Pyrolyser高温分解熔炉,通过大量的条件实验,优化了OBT的制样条件,并对典型植物中OBT分析的不确定度进行了研究。结果表明,在该装置中OBT制备的最佳条件为通氧量100 m L·min-1、催化氧化温度800°C和氧化燃烧温度600°C,此时,植物样品中OBT的回收率可达85%以上。优化后高温分解熔炉的制样过程更加安全,样品燃烧氧化更加充分,完全满足环境植物中OBT的分析要求,可用于环境生物氚水平测量及评价。     

金属样品残余氚测量方法

为定量评价氚在结构材料和老龄贮氢材料内部的滞留量,用化学蚀刻法测定不锈钢内部氚浓度大小、分布情况及同位素交换后老龄贮氚铀床的氚滞留量。结果表明,贮氚13年的不锈钢样品中氚主要存在于样品内表面由表及里的120μm范围内,样品蚀刻深度110.6μm范围内,不锈钢的平均氚滞留量～9.37×10-4mmol/g,贮氚铀粉平均氚滞留量～4.16×10-5mmol/g。该方法对测量金属中微量氚有较高灵敏度,可检测金属中残余氚的滞留量。     

环境生物有机氚分析方法的研究与应用

本文通过大量的实验,对所购买的Carbolite生物氚碳燃烧装置进行了局部改良,优化了环境生物有机氚分析方法的设置条件。优化后,样品的生成水回收率可达到80%以上,Carbolite生物氚碳燃烧装置氧化燃烧更充分,制样过程更安全;相同环境样品不同实验人员的测量结果相对偏差小于30%。结果表明,本文的分析方法具有重现性。     

植物中组织自由水氚的测量方法

为评价核设施退役中氚对环境的影响,可监测退役前后植物中氚的活度变化来反映.文章设计加工1套用于植物组织自由水解析的低温真空解析系统,该系统对云南杉树叶样品的最佳解析时间定为5～6 h,此时20 g样品至少能解析水4～5 mL用于液闪测量,对树叶中组织自由水的平均回收率为61%.     

焚烧处理有机废液中氚对大气环境的影响评价

中国原子能科学研究院有机废液焚烧装置于1986年建成,并于1989年8—9月焚烧处理了1.7 t 含氚(10~8Bq/L)废机油。监测结果表明,这次焚烧排放造成的空气中氚浓度最高值为13.3Bq/m~3,估算结果与监测结果相一致;对周围居民产生的最大个人年有效剂量当量为0.32 μSv。     

含氚气体中氚分压BIX在线测量方法研究

建立了一种聚变堆氘氚燃料循环系统燃料气及工艺气等含氚混合气体中氚分压在线快速测量方法,该方法通过测量氚衰变产生的β射线与材料相互作用发射的轫致X射线（BIX）,利用轫致X射线的计数率与含氚气体氚分压的标定关系曲线,实现含氚气体中氚分压（活度浓度）的实时测量。该方法中的轫致X射线是通过β射线与表面喷金的铍窗材料作用而产生的,X射线的测量采用NaI(Tl)探测器。研究过程中建立了轫致X射线计数率与氚分压的标定关系曲线,对于纯氚气体,氚压测量范围为1 Pa~10 kPa（氚活度浓度为10¹²~10¹⁵ Bq/m³）时,计数率（C）与氚压（p）的标定曲线为C=5.01×10⁴（1-e^-4.55×10-5p）,其指数拟合相关系数为1.000 00。对于氚体积分数为1%的氚-氦混合气体,氚分压测量范围为1~100 Pa（氚活度浓度为10¹¹~10¹⁴ Bq/m³）时,计数率与氚分压的标定曲线为C=5.24×10²(1-e^-4.69×10-3p),其指数拟合相关系数为0.998 60。对于氚体积分数为1%的氚 氢混合气体,氚分压测量范围为1~100 Pa（10¹¹~10¹⁴ Bq/m³）时,计数率与氚分压的标定曲线为C=5.18×10²(1-e^-4.61×10-3p),其指数拟合相关系数为0.999 53。利用以上标定曲线,对任意氚分压的含氚混合气体进行验证测量,结果表明,该方法测量精度较高、响应速度快、测量稳定性好,在氚测量技术中是一种很有前景的方法。     

环境样品中自由氚和组织结合氚的收集

本文介绍了所建立的环境样品中的自由氚和组织结合氚的分别采样装置和方法。对于样品中的自由氚,用低真空干燥回收法,回收率可达98％;对于样品中的组织结合氚,用连续加样催化氧化冷凝收集法,回收率为93％。两法都能一次收集足够制两个并行测量样的水量。     

土壤样品中氚水的测定

本文介绍了土壤中氚水的测定方法，主要包括真空解析与冷凝、制样和液闪测量等步骤。当分析１２０ｇ湿度为２０％的土壤时，方法回收率为９６．７％，探测下限为０．７０Ｂｑ／ｋｇ。     

大米样品总氚与其组织自由水氚的相关性

大米样品的总氚(TT)与其组织自由水氚(TFWT)具有非常显著的相关性,其线性回归方程为TT=1.0671+1.3605TFWT。该方程的应用为大米样品总氚测定提供了一个简便的方法。     

低温解析-液闪法检测植物中氚含量

为评价涉氚活动中氚对环境的影响,建立了低温解析—液闪法检测核设施周围植物样品中氚含量的分析方法。该方法将核设施周围植物样品中组织自由水氚(TFWT)在110~120℃解析出来,用液闪计数仪测量其氚含量。该分析方法比传统分析方法缩短约120 min,对植物样中TFWT的平均回收率优于76%,能够满足涉氚场所植物中TFWT的快速分析。     

Kinetic estimation of hydrogen isotope exchange reaction between tritiated-water (HTO) vapor and each amino acid in a heterogeneous system

The hydrogen isotope exchange reaction between HTO vapor and each amino acid has been observed in order to establish a method of estimation of the internal exposure of organically bound tritium in a heterogeneous system at 25～70°C. Rate constants (k) for the amino acids have been obtained by applying the A″-McKay plot method. Using these k values, Arrhenius plots for both the COOH and NH₂ groups are drawn, and linearity was obtained over the range of 25～70°C. Comparing the rate constants, the following four statements can be made regarding the T-for-H exchange reaction. (1) The reactivity of the functional groups in amino acids increases with increasing temperature. (2) Applying Taft's equation, the ratio of polar effect to steric effect is 2:8 in the COOH group and 9:1 in the NH₂ group at 25°C. (3) The A″-McKay plot method is useful for studying the reactivity of materials, not only with one (or the same kind of) functional group(s) but also with two different kinds of functional groups. (4) The method used in this work may be useful to investigate the behavior of organically bound tritium, quantitatively.     

中子辐照后6Li-Al合金靶片中氚的测量方法研究

建立了流气式系统捕集和化学转移法测量^6LiAl合金靶片在中子辐照过程中的渗漏氚和辐照后靶片中总氚量的方法。渗漏氚的捕集方法是：在流气式系统中，用含少量氢的惰性载气将渗漏氚载带出来，经高温催化氧化后被乙二醇鼓泡器捕集；靶片中的氚转移法是用NaOH溶液将合金靶片溶解，气相中的氚采用渗漏氚的捕集方法捕集，液相中的氚则蒸馏到馏分中。最后用液体闪烁计数器分别测量乙二醇鼓泡器和馏分中的氚量。测量结果与理论氚产量基本相符。     

我国聚变堆结构材料表面阻氚涂层的研究进展

阻氚涂层是聚变堆实现氚自持及氚安全的关键科学与技术问题之一。我国通过国家磁约束聚变能发展研究专项依托国内优势单位部署了阻氚涂层基础问题及工程化技术研发工作。本文介绍了国内外聚变堆结构材料表面阻氚涂层研究进展,重点评述了近几年我国在阻氚涂层的材料选择、制备技术及阻滞氢渗透机制三个科学技术问题的研究进展,提出今后的研究方向。目前我国阻氚涂层材料类型以氧化物涂层为主,涂层制备工艺技术在不断优化和更新。Al2O3/FeAl阻氚涂层的电化学沉积铝(ECA)、粉末包埋渗铝(PC)及热浸铝(HDA)等方法的工艺处理规模及涂层阻氚性能在国际上均相对领先。发展了研究阻氚涂层阻滞氢渗透作用机理的方法,将通常基于Fick定律的表象研究方法向原子级方法前推了一步。未来需在考虑涂层制备工艺与基体材料成分、性能的关系及其在复杂形状结构件的适用性基础上,开发长寿命、高阻氚性能的阻氚涂层材料及制备工艺。     

BIXS技术测量氚化钛膜氚活度实验方法研究

完成了BIXS能谱测量系统的组建及调试,对BIXS技术测量氚化钛膜氚活度的实验方法进行了研究。实验获得了空气和Ar气介质中的X射线能谱,与空气介质相比,除有两个相同峰位能量为4.5 keV和5.0 keV的谱峰和峰强度(或峰面积)分别减弱至约为0.4%、1%外,还增加了3.0 keV、9.0keV的两个谱峰;同时获得了不同氚活度氚化钛膜的X射线能谱,结果表明氚活度决定着X射线能谱的峰面积,具有良好的线性关系。     

氧化燃烧法测量生物介质中有机~3H和~(14)C的活度

随着核能的快速发展,氚(~3H)和~(14)C已成为向环境排放的主要放射性核素,并愈来愈受到人们的关注。对环境生物介质中有机~3H和~(14)C的监测技术也已成为环境监测工作的重点,而如何提取生物样品中的有机~3H和~(14)C是监测分析工作中的关键。本工作采用氧化燃烧法同时提取松针生物中的~3H和~(14)C并进行测量,测量结果表明,其装置空白回收率分别可达到87.1%和96.4%,加标回收率分别为84.8%和95.7%。测得松针生物样品中有机~3H、~(14)C的比活度分别为(8.89±0.54)Bq/kg(鲜重,3.19Bq/L,n=3)、(22.2±1.90)Bq/kg(鲜重,0.150Bq/g(以碳计),n=3);探测下限分别为4.04Bq/kg(鲜重,1.29Bq/L)、14.3Bq/kg(鲜重,0.096Bq/g(以碳计));该分析方法的扩展不确定度分别为25.6%、39.4%(k=2)。分析结果与同类生物样品为同一水平,分析结果可靠。     

Tritium Depth Profiling Study on Titanium Tritide Target for Generating 14-MeV Neutrons

In-situ measurements of the depth profiles of tritium in a titanium tritide target for generating 14-MeV neutrons have been made with the method of the ion beam analysis using the T(d, α)n nuclear reaction. The initial distribution of tritium in the unirradiated target has been observed to be nearly uniform over the depths. After the irradiation of 390-keV D₃ ⁺ ions at a temperature of about 10°C a dip has been found in the depth profile around the depth of the projected range of the ions. By the successive isochronal anneal-ings at temperatures below 130°C the tritium has been uniformly redistributed. The behavior of tritium in the target and the effectiveness of the depth profiling for evaluating the energy spectrum and the yield of source neutrons are discussed.     

TBM TES手套箱泄漏事故下氚浓度与通风关系研究

为了分析TBM TES室内通风是否能在手套箱发生氚泄漏时控制室内氚浓度在安全剂量值,采用Fluent对手套箱的氚泄漏和扩散进行模拟,得到不同通风下手套箱泄漏时的氚泄漏速率以及室内氚浓度分布,并对比分析了模拟数据与理论数据。结果表明TES手套箱泄漏速率为1.41×10~(-5)g/s和1.02×10~(-5)g/s时,分别为5次/h和8次/h的换气通风能控制室内氚浓度在安全剂量值2.0×10~(10)Bq/m~3内;而氚泄漏速率为1.56×10~(-5)g/s时,3次/h的换气通风不能控制室内氚浓度在安全剂量值内;模拟结果与理论结果相一致。结果为TES通风除氚设计提供了理论依据。     

氚化水蒸汽晚上和白天短期释放情况下花生中氚含量的研究

为研究氚化水(HTO)蒸汽晚上和白天短期释放情况下花生对HTO的吸收和有机氚(OBT)形成的差异,利用盆栽试验在花生开花下针期和结荚期分白天和晚上模拟HTO的短期释放,并在试验结束和收获时分别测量叶子和果实中组织自由水氚(TFWT)和OBT的含量。研究结果表明,花生叶子晚上对HTO的吸收小于白天。开花下针期晚上暴露试验结束时,叶子中TFWT和OBT的相对浓度分别是白天相应值的1/6和1/3;收获时叶子中的TFWT和OBT均小于暴露试验结束时的值。结荚期晚上暴露试验结束时,花生叶子和果实中TFWT和OBT的相对浓度分别是白天相应值的1/3、2/3和2/3、1.13倍,收获时果实中的TFWT大于暴露试验结束时的值,叶子中OBT的相对浓度为暴露试验结束时的1.7倍,果实中OBT相对浓度却减少为原来的1/4;而白天试验收获时叶子中OBT的相对浓度小于试验结束时的值,但果实中OBT的相对浓度大于暴露试验结束时的值。表明HTO在不同生育期白天和晚上释放情况下,花生叶子和果实中TFWT和OBT的变化趋势不同,所以在气态氚短期释放情况下预测植物中的OBT浓度时,应根据不同的释放时间选择相应的参数。