石家庄市土壤中喹诺酮类抗生素时空分布及其风险评估

由于喹诺酮类(QNs)药物在人类医学中的重要性,世界卫生组织将其列为“最重要的抗菌药物”.鉴于此,为阐明土壤中喹诺酮类抗生素时空分布特征及其风险,分别于2020年9月(秋季)和2021年6月(夏季)采集了18份表层土壤样品,并采用高效液相色谱串联质谱法(HPLC-MS/MS)分析测定了土壤样品中的QNs抗生素含量,明晰了QNs时空分布特征及其环境影响因子;并采用风险商值法(RQ)进行了QNs生态风险和抗性风险评估.结果表明：(1)由2020年9月(秋季)至2021年6月(夏季), QNs含量平均值呈现下降趋势[秋季和夏季ω(QNs)平均值分别为94.88μg·kg^-1和44.46μg·kg^-1];中部(S9～S15)土壤中QNs含量最高而其他区域较低;(2)土壤中粉粒平均占比并无显著变化,而黏粒和砂粒平均占比分别呈升高和下降趋势;总磷(TP)、氨氮(NH⁺₄-N)和硝氮(NO^-₃-N)含量平均值呈下降趋势;(3)相关分析结果表明,QNs含量与土壤粒径、亚硝...     

石家庄市水环境中喹诺酮类抗生素的空间分布特征与环境风险评估

随着社会经济的发展,大量含有抗生素的废水未经有效处理排放到水环境中,加剧了城市水环境中抗生素的污染.本研究以石家庄市地表水和地下水为研究对象,采用超高效液相色谱串联质谱法(HPLC-MS)分析了石家庄水环境中喹诺酮类(Quinolones,QNs)抗生素的空间分布特征,并采用风险熵值法(RQ)评估了石家庄市水环境中QNs的生态风险和健康风险.结果表明:1在石家庄市河流和水库中,QNs抗生素的浓度分别为98.43~4398.00 ng·L^-1和9.99~49.24 ng·L^-1,恩诺沙星(Enrofloxacin,ENR)和依诺沙星(Enoxacin,ENO)分别是河流和水库中主要的QNs抗生素;2在石家庄市地下水中,QNs抗生素的浓度为3.45~15.41 ng·L^-1;3相关分析结果表明,在地表水中氧氟沙星(Ofloxacin,OFL)、诺氟沙星(Norfloxacin,NOR)、恩诺沙星(Enrofloxacin,ENR)、双氟沙星(Difloxacin,DIF)、沙氟沙星(Sarafloxacin,SAR)、恶喹酸(Oxolinic Acid,OXO)和氟甲喹(Flumequine,FLU)与温度(T)和总溶解性固体颗粒物(TDS)呈显著相关(p<0.01),而ENO与pH显著相关(p<0.01);在地下水中吡哌酸(Pipemidic Acid,PIP)和马波沙星(Marbofloxacin,MAR)与T显著相关;4地表水中QNs与地下水中QNs的相关性不显著,表明石家庄市地下水中QNs的主要来源不是地表水;5生态风险结果表明,石家庄市地表水中QNs总体处于高风险水平,而地下水QNs整体处于中低风险水平;6人体健康风险结果表明,石家庄市水环境中QNs抗生素的健康风险较低.总体来说,石家庄市水环境中QNs污染在地表水中更为严峻,而石家庄地表水中QNs浓度最高的区域为汪洋沟.     

白洋淀喹诺酮类抗生素与微生物群落结构和多样性相关性研究

微生物作为水生态系统中的重要组成部分,其对水环境的能量流动和物质循环等具有重要作用,为研究富营养化湖泊中喹诺酮类抗生素(Quinolones,QNs)对微生物群落结构和微生物多样性的影响,本研究选取白洋淀为研究区,建立了QNs与微生物群落的相关性.结果表明,已测的QNs均有不同程度检出,其中,氟甲喹(Flumequine,FLU)和恶喹草酸(Oxolinic Acid,OXO)检出率较高;就空间分布而言,水体中QNs最大值出现在采蒲台区(433.52 ng·L~(-1)),最小值出现在枣林庄和烧车淀区(20.51 ng·L~(-1));沉积物中QNs最大值出现在端村区(372.72 ng·g~(-1)),最小值出现在藻苲淀区(20.29 ng·g~(-1)).高通量测序结果表明,白洋淀沉积物微生物群落的优势种群为变形菌门和绿弯菌门,平均含量分别为38.62%和19.85%;变形菌门和绿弯菌门占所有微生物的比例在端村区最高(62.31%),藻苲淀区最低(54.62%).多样性指数分析结果表明,枣林庄和烧车淀区和藻苲淀区的微生物多样性指数(Chao1指数、Shannon指数和Simpsoneven指数)最高,而端村区最低.研究表明,受抗生素污染严重的区域通常会使微生物群落丰度下降,与本研究结果基本相符,说明微生物多样性受抗生素污染影响,对研究QNs污染的治理具有重要意义,为未来解决污染问题提供了良好的基础.     

白洋淀优势水生植物中喹诺酮类抗生素的生物富集特征及其与环境因子相关性研究

利用超高效液相色谱串联质谱法(HPLC-MS)对白洋淀水体和水生植物中喹诺酮类(Quinolones,QNs)抗生素进行检测,并探究QNs在水生植物的生物富集特征及其与环境因子的相关性.研究结果表明:①在水生植物中,氧氟沙星(Ofloxacin,OFL)和氟甲喹(Fhmequine,FLU)的检出率最高(Freq=10...     

白洋淀优势鱼类中喹诺酮类抗生素的生物累积特征及其与环境因子相关性

喹诺酮类抗生素(quinolone antibiotics,QNs)易富集于水生生物中,近年来在我国湖泊中广泛检出,且其生物富集系数和营养传递行为具有明显的时空异质性.本研究选取白洋淀9种优势鱼类为研究对象,分析14种QNs的生物累积特征及其与环境因子的相关性,评估了QNs健康风险.结果表明,白洋淀水体中ΣQNs质量浓度范围为0.740 0～1 590 ng·L^-1,其中氟甲喹(flumequine,FLU)、喹酸(oxolinic acid,OXO)和氧氟沙星(ofloxacin,OFL)检出率较高,FLU平均质量浓度最高;鱼类体内ΣQNs含量范围为17.1～146 ng·g^-1,其中环丙沙星(ciprofloxacin,CIP)和FLU平均含量较高.生物累积系数(bioaccumulation factors,BAF)范围(L·kg^-1)为96.2(BAFMAR)～489(BAFCIP),表明QNs在鱼类中的生物累积能力较低.5种检出率较高的QNs[恩诺沙星(enrofloxacin,ENR)、FLU、马波沙星(ma...     

华北平原典型城市土壤微生物群落时空变化规律及其驱动因子

微生物群落结构和功能受多种环境因素的共同影响,为阐明典型城市土壤中微生物群落的时空变化规律及其主要影响因素,亟需开展典型城市土壤中微生物群落时空动态变化特征研究.鉴于此,选取华北平原典型城市——石家庄市为研究区,共设置12个采样点,分别于2021年6月（夏季）和9月（秋季）采集表层土壤,并利用16S rRNA高通量测序技术对土壤中微生物群落结构及功能进行研究,探究其时空变化规律;同时运用Pearson相关性分析建立微生物群落与环境因子间的相关性,识别微生物群落时空变化的主要驱动因子.结果表明：①石家庄市表层土壤中主要优势菌门为放线菌（Actinobacteriota）和变形菌（Proteobacteria）;就季节变化而言,在门水平上,Actinobacteriota和Proteobacteria相对丰度均呈降低趋势;在属水平上,夏季主要优势菌属为节杆菌属（Arthrobacter）和未知分类菌属,秋季主要优势菌属为Arthrobacter和Candidatus_Nitrocosmicus,且优势菌属呈显著季节差异（P<0.05）;②就季节变化而言,Simpson、Ace和Chao指数均值呈升高趋势,而OTU均值呈降低趋势;就空间差异而言,Shannon指数和Simpson指数呈显著空间差异（P<0.01和P<0.05）;③各类功能基因无显著季节和空间差异;其中能源生产和转换类功能基因相对丰度最高,在夏季和秋季的相对丰度分别为24.06%~24.84%和24.63%~25.98%;④微生物群落结构组成、多样性指数和功能基因与喹诺酮类抗生素（QNs）、总磷（TP）和硝氮（NO₃^--N）呈显著相关,且与QNs显著相关性最强（|r| >0.900）;这表明在石家庄市表层土壤中抗生素成为影响微生物群落变化的主要驱动因素.因此,为保障城市土壤中微生物群落结构和功能稳定,应进一步加强土壤中抗生素污染的综合管控.     

生草果园土壤微生物群落的碳源利用特征

传统的清耕果园土壤肥力持续下降,而果园生草作为一种新兴的果园管理模式,对改善果园土壤状况具有重要的作用.本试验利用Biolog微平板技术,对苹果园清耕、苹果∕白三叶间作、苹果∕小冠花间作、苹果/鸡脚草间作这4种管理模式下土壤微生物群落功能多样性进行了研究,探讨了果园不同生草条件下土壤微生物群落的碳源利用特征,为揭示生草果园土壤生态学过程的驱动机制提供参考.结果表明,不同处理的微生物群落功能多样性差异显著,总体趋势为白三叶小冠花鸡脚草清耕.相关性分析表明,4个处理土壤微生物的平均颜色变化率(average well color development,AWCD)、Shannon指数、丰富度指数、Mc Intosh指数与土壤有机碳、全氮、微生物量碳呈极显著正相关,Shannon指数与p H呈显著正相关.主成分分析与碳代谢图谱分析表明:生草处理提高了土壤微生物对碳源的利用能力,其中豆科牧草白三叶与小冠花土壤微生物对糖类(N-乙酰-D-葡萄糖胺、D-甘露醇、β-甲基-D-葡萄糖苷)、氨基酸类(甘氨酰-L-谷氨酸、L-丝氨酸、L-苏氨酸)、多聚物类(吐温40、肝糖)的利用代谢能力显著高于清耕处理.可见,生草处理与清耕处理土壤微生物群落形成了各自独特的群落结构与特点.     

汾河沿岸农田土壤喹诺酮类抗生素残留特征及风险评估

选取山西省汾河沿岸71个代表性农田土壤,采用液相色谱-质谱联用法(LC-MS/MS)分析了4种喹诺酮类抗生素(quinolones,QLs)的残留水平和空间分布特征,探究影响抗生素残留的环境因子,并评估QLs残留的生态风险.结果表明:①汾河沿岸农田土壤中QLs检出情况为:诺氟沙星(norfloxacin,NFC)、环丙沙星(ciprofloxacin,CFC)、恩氟沙星(enrofloxacin,EFC)检出率为100%,氧氟沙星(ofloxacin,OFC)检出率为98.6%,QLs分布广泛.土壤样品中QLs组成以NFC为主,平均检出浓度为2.54μg·kg~(-1),其次为CFC和OFC,平均检出浓度分别为0.54μg·kg~(-1)和0.36μg·kg~(-1).②空间分布特征分析表明,上中游QLs检出情况相似,均表现为EFC OFC CFC NFC,下游表现为EFC CFC OFC NFC.汾河中游沿岸农田土壤抗生素浓度最高,太原市清徐县4种QLs平均残留浓度为沿河县市最高,为19.67μg·kg~(-1),灵石县次之,为15.21μg·kg~(-1),应引起重视.③冗余分析表明,QLs含量与pH呈负相关;NFC、CFC和EFC与有机质含量无明显相关关系,OFC与有机质含量呈正相关,这可能与OFC中氧与有机质中极性官能团发生氢键作用有关;NFC、CFC和EFC与阳离子交换量(CEC)呈正相关,而OFC无明显相关,可能与弱极性环氧醚的弱作用力有关;NFC、OFC含量与土壤砂粒含量呈正相关.④汾河沿岸农田土壤中QLs生态风险较低,其中NFC、OFC和CFC呈中低度风险,EFC全部表现为低风险.本研究旨在为汾河沿岸QLs污染控制与农产品安全监督提供科学依据.     

汞矿区周边农田土壤微生物群落结构特征及其环境驱动因子

为探究汞矿区周边农田土壤微生物群落结构特征及其与环境驱动因子关系,以铜仁汞（Hg）矿区周边（碧江区坝黄镇、石阡县花桥镇、江口县凯德镇和碧江区川硐镇,分别用BJ、SQ、JK和TR表示）农田土壤为研究对象,分析了土壤理化性质、Hg污染状况、酶活性以及微生物群落结构特征.采用冗余分析（RDA）和相关性网络分析了土壤微生物群落结构与环境因子互作关系.结果表明,研究区土壤存在一定程度的Hg污染,其中,JK和TR属于轻度污染,SQ和BJ属于偏中度污染;TR存在中等潜在生态风险,BJ和JK存在强潜在生态风险,SQ存在很强潜在生态风险.研究区土壤的主要细菌优势菌群包括：变形菌门（Proteobacteria）、放线菌门（Actinobacteria）、酸杆菌门（Acidobacteria）和绿弯菌门（Chloroflexi）;主要真菌优势菌群包括：子囊菌门（Ascomycota）、担子菌门（Basidiomycota）和被孢霉门（Mortierellomycota）.RDA分析表明,pH、蔗糖酶（SC）和过氧化氢酶（CAT）活性是土壤细菌群落结构组成的主要环境因子,pH、碱解氮（AN）、速效钾（AK）、HCl-Hg、酸性磷酸酶（ACP）和脲酶（URE）活性是土壤真菌群落结构组成的主要环境因子.相关性网络分析表明,pH、AP、HCl-Hg、SC、ACP和CAT是影响土壤Proteobacteria、Acidobacteria、Actinobacteria、Chloroflexi、厚壁菌门（Firmicutes）、棒状杆菌门（Rokubacteria）和浮霉菌门（Planctomycetes）等细菌群落结构的主要环境因子;而AK、pH、TN、AP、AN、ACP、URE和SC活性是影响土壤Ascomycota、Basidiomycota、Mortierellomycota、球囊菌门（Glomeromycota）、壶菌门（Chytridiomycota）、红藻门（Rozellomycota）、梳霉门（Kickxellomycota）和Mucoromycota （毛霉门）等真菌群落结构的主要环境因子.     

培养条件下双酚A对稻田土壤微生物群落特征的影响

双酚A(bisphenol A,BPA)作为人工合成的典型环境激素分布极为广泛,然而不同浓度和土壤通气条件下BPA对土壤微生物群落(细菌、真菌)特征的影响鲜见报道.本文采用荧光定量PCR(fluorescence quantitative PCR)技术、聚合酶链式反应-变性梯度凝胶电泳(polymerase chain reaction-denaturing gradient gel electrophoresis,DGGE)相结合的方法研究不同BPA浓度(0、0.25、0.50、1.00、2.00 mg·kg-1)和土壤通气条件(有氧和厌氧)对稻田土壤微生物群落特征的影响。结果表明,土壤通气条件一致情况下(有氧条件或者厌氧条件下),不同BPA浓度添加下微生物丰度指数差异显著,而微生物均匀度指数、香农维纳多样性指数及丰富度指数差异不显著;BPA浓度为0.50 mg·kg-1时,微生物基因丰度在厌氧条件下达到最大值,而在有氧条件下微生物基因丰度却达到最小值;双因素方差分析表明:BPA浓度、土壤通气条件及其交互作用对细菌基因丰度影响差异显著,而只有土壤通气条件对真菌基因丰度影响差异显著.结果表明相对于微生物多样性指数,丰度指数能更加灵敏地指示土壤微生物多样性的变化,BPA浓度为0.50 mg·kg-1时是影响土壤微生物基因丰度变化的一个临界值,相对于真菌基因丰度指数而言,细菌基因丰度指数对BPA添加浓度及土壤通气条件响应更加灵敏.     

广州市蔬菜中喹诺酮类抗生素污染特征及健康风险初步研究

采用高效液相色谱-荧光检测器(HPLC-FD)分析了广州市蔬菜中4种喹诺酮类抗生素的含量,并根据ADI值评估了蔬菜中喹诺酮抗生素污染对人体的健康风险.结果表明,96%的市售蔬菜样品中不同程度地检出了喹诺酮抗生素,总含量为1.0～1683.1μg/kg(鲜重),高低顺序为叶菜类蔬菜瓜果类蔬菜根茎类蔬菜;4种喹诺酮类抗生素检出率大小顺序为NORCIPLOMENR;包括无公害蔬菜、绿色蔬菜和有机蔬菜在内的安全蔬菜样品中除恩诺沙星外,环丙沙星、洛美沙星、诺氟沙星和总含量均显著高于普通蔬菜;食用蔬菜对成人和儿童喹诺酮类抗生素ADI值(以CIP+ENR计)的最高贡献率分别高达41.5%和83%.     

磺胺甲(口恶)唑污染土壤中微生物群落结构与抗生素抗性基因的分布特征

采用盆栽实验模拟磺胺甲■唑污染,通过Illumina高通量测序研究了土壤微生物群落组成的变化,应用普通PCR和微滴数字PCR技术分析了6种抗生素抗性基因的64个抗性基因亚型的分布特征.结果表明,土壤受不同浓度磺胺甲■唑污染120 d后,土壤真菌的多样性无明显变化(P0.05),但土壤细菌的多样性显著降低了(P0.05),土壤细菌和真菌群落结构均发生显著改变,且不同浓度磺胺甲■唑处理土壤的优势细菌与真菌在属水平上存在明显差异.磺胺甲■唑污染使土壤中抗生素抗性基因的多样性增加,且能显著提高磺胺抗性基因sul1的丰度(P0.05),但对磺胺抗性基因sul2、喹诺酮抗性基因floR与cmlA 1、四环素抗性基因tet(34)、tetG 2、tetG 1、tetM与tetA/P的丰度均无显著性影响(P0.05).     

环丙沙星对膜生物反应器中微生物群落及抗性基因的影响

用膜生物反应器(membrane bioreactor,MBR)处理含环丙沙星(ciprofloxacin,CIP)的合成废水,考察了不同CIP进水浓度(0、5、10、15 mg·L-1)下MBR的微生物群落特征和抗性基因丰度的变化.结果表明,随着进水中CIP浓度从0 mg·L-1增加至15 mg·L-1,变形菌门(Proteobacteria)和拟杆菌门(Bacteroidetes)仍保持为优势菌门,相对丰度比例分别为57.5%和12.7%;红环菌科(Rhodocyclaceae)、Chitinophagaceae和丛毛单胞菌科(Comamonadaceae)被选择成为优势菌科,比例分别为29.96%、5.44%和6.60%;Methyloversatilis、Ferruginibacter、动胶菌属(Zoogloea)和丛毛单胞菌属(Comamonas)被选择成为优势菌属,比例分别为21.70%、7.56%、5.24%和4.15%;Chao1、ACE、Shannon指数逐渐降低和Simpson指数逐渐升高,表明MBR污泥中微生物丰富度和多样性均降低;亚硝化单胞菌属(Nitrosomonas)、硝化螺旋菌属(Nitrospira)、产碱菌属(Alcaligenes)和硝化杆菌属(Nitrobacter)相对丰度减少,使得氨氮去除率降低.CIP抗性基因(CIP-ARGs)分析表明,当MBR在CIP投加浓度为5 mg·L-1下运行至第33 d时,反应器中的gyr A、gyr B和par C基因相对丰度较CIP投加初期增加,加大了抗药风险.     

死菌DNA对厌氧消化污泥中抗生素抗性基因及微生物群落分析的干扰

为评估死菌DNA对厌氧消化污泥抗生素抗性基因(ARGs)和微生物群落分析的潜在干扰,本研究对3种不同类型厌氧消化污泥进行叠氮溴化丙锭(PMA)处理,比较在PMA屏蔽死菌DNA PCR扩增情况下污泥ARGs和微生物群落分析结果与未经PMA处理情况下的差异.结果表明,经PMA处理后,剩余污泥自厌氧消化样品和高含固厌氧消化污泥样品中的ARGs丰度分别下降了41%～86%和74%～98%;污泥水解液厌氧消化15 d后的污泥样品中ARGs下降幅度相对较小,但降幅最高也达到34%.PMA处理对3个来源不同的厌氧消化污泥微生物群落组成分析结果呈现不同程度的影响,对高含固厌氧消化污泥的微生物群落结构分析影响最为显著.在经PMA处理与未经PMA处理两种情况下,厌氧消化污泥ARGs与微生物群落组成相关性分析的结果也截然不同.研究证明了死菌DNA对厌氧消化污泥ARGs和微生物群落分析的潜在干扰,采用PMA预处理能够更准确地反映厌氧消化污泥中的微生物群落及菌体携带ARGs的特征.     

三氯生及其降解中间产物对活性污泥中微生物群落变化和硝化反硝化功能基因的影响

三氯生（TCS）对活性污泥中氮循环和微生物群落的长期影响尚不清楚.在长期运行185 d的序批式反应器（SBR）进水中添加100 g·L^-1的TCS,探讨了TCS在活性污泥中的转化特性及其对活性污泥的生长、硝化反硝化性能及关键氮代谢功能基因和微生物群落结构的影响.添加TCS的反应器中硝酸盐浓度为3.80～9.11 mg·L^-1,略低于不添加TCS的空白组(6.66～9.72 mg·L^-1),说明其硝化作用被减弱.随着驯化时间的延长,硝化作用逐渐恢复. TCS在活性污泥迁移转化过程中总共检测出12种代谢中间产物,推导出4种迁移转化路径.添加TCS后,对TCS有潜在降解效能的细菌的相对丰度明显增加,如：Flavobacteriales和Myxococcales目,分别为2.95%～9.07%（第0～185 d）和2.01%～4.53%（第0～90 d）.与硝化作用有关的菌属,如：Nitrosovibrio、Nitrosomonas（氨氧化菌,AOB）和Nitrospira（亚硝酸盐氧化菌,NOB）的相对丰度急剧减少,分别为0....     

喹诺酮类抗生素在城市典型水环境中的分配系数及其主要环境影响因子

沉积物作为抗生素在水环境中的主要赋存介质,越来越多的研究关注抗生素在水体-沉积物中的分配行为;但此前研究多基于实验室模拟,而在自然水环境中抗生素的分配行为及其与环境因子相关性研究则较少关注.鉴于此,以石家庄市地表水和沉积物为研究对象,采用超高效液相色谱串联质谱法（HPLC-MS）分析石家庄水环境中喹诺酮类（QNs）抗生素的时空分布特征,计算其在水和沉积物中的分配系数,并确定自然水环境中分配系数的主要环境影响因子.结果表明：①在石家庄市水体和沉积物中QNs含量分别为8.0~4.4×10³ ng·L^-1和16~2.2×10³ ng·g^-1,其中恩诺沙星（ENR）和氧氟沙星（OFL）分别是水体和沉积物中主要的QNs抗生素;②石家庄市水体中QNs总含量呈现12月（1.0×10⁴ ng·L^-1）大于4月（5.5×10³ ng·L^-1）的趋势,沉积物中QNs亦呈现12月（7.8×10³ ng·g^-1）大于4月的趋势（6.2×10³ ng·g^-1）;③石家庄市水环境中QNs抗生素的分配系数变化范围为34~2.9×10⁵ L·kg^-1,且呈现12月大于4月的趋势;④相关性分析结果表明,总氮（TN）、硝氮（NO₃^--N）、亚硝氮（NO₂^--N）和氨氮（NH₄⁺-N）与大部分QNs［OFL、诺氟沙星（NOR）、ENR、双氟沙星（DIF）和喹酸（OXO）］分配系数显著相关,温度（T）、总有机碳（TOC）和总溶解性固体颗粒物（TDS）与个别QNs［马波沙星（MAR）和DIF］分配系数显著相关.因此,水体富营养化水平会影响抗生素在水体-沉积物中的分配行为.