热处理对SnO2/Ti电化学催化降解p-苯醌的影响

用热分解方法制备了钛基二氧化锡阳极(SnO₂/Ti),对比研究了空气/氧气2种热处理气氛对电极性能的影响.用扫描电镜(SEM)观察了电极表面形貌,对电极表面主要膜元素的化学状态进行了X射线光电子能谱(XPS)分析,对电极在不同溶液的动电位极化行为进行了测试,研究了2种电极在5mA/cm²恒电流状态下对p-苯醌的电解催化去除性能.SEM观察表明,2种电极表面都为典型的泥裂形貌,但在氧气气氛中退火处理的电极具有更大的活性表面积.XPS分析发现,在氧气气氛中退火处理的电极表面Sn3d_5/2、Sb3d_5/2电子的结合能较在空气气氛中退火处理的低0.15eV.动电位极化测试结果与恒电流电解实验结果都表明,在氧气气氛中退火处理的电极对水中p-苯醌具有更好的电化学催化去除性能.在电解进行至溶液完全脱色的情况下,氧气气氛中退火处理的电极对水中TOC的去除率为76.3%,而空气气氛中退火处理的电极对水中TOC的去除率为63.3%.在2种电极条件下,溶液中TOC浓度随电解时间的变化规律均符合指数变化规律.     

Ti/SnO2-Sb2O5/PbO2电极的制备及降解不同污染物性能研究

采用溶胶凝胶法和电沉积法分别制备了Ti/SnO2-Sb2O5/PbO2电极的中间层和表面活性层,并通过XRD和SEM对电极的中间层和表面活性层进行了相关表征.结果表明,制得的电极表面为β型PbO2,表面形貌均匀致密.同时,采用线性伏安扫描和交流阻抗测试对电极的电化学性能进行了测试.结果表明,电解液中污染物的存在可提高电极的析氧电位,中间层的制备可以有效提高电极的催化性能.另外,通过测定电极对苯酚、靛蓝胭脂红、甲基橙3种不同类型污染物的去除率、COD去除率,研究了该电极对不同类型有机物的降解规律.结果表明,在相同条件下该电极对靛蓝胭脂红的去除速率较高且所需电压最低,降解1 h时靛蓝胭脂红去除率即达100%,甲基橙降解3 h时其COD去除率高达55%.     

TiO2/Ti光电极电助光催化降解甲草胺的研究

采用阳极氧化法制备了TiO₂/Ti光电极,并通过电助光催化的方法研究了恒电流法和恒电压法对甲草胺的降解效率.实验证实了在光催化和电催化之间存在协同效应,反应溶液中加入Na₂SO₄电解质后,SO₄^2-可以被价带空穴氧化成强氧化性的S₂O₈^2-,继而可以氧化处理物质,提高甲草胺的降解效率.实验结果表明：甲草胺在羟基自由基的作用下通过羟基化作用和脱烷作用,发生断键、开环等一系列的氧化还原反应,最终生成CO₂和H₂O等无机小分子物质.     

PbO_2/Ti改性电极电催化氧化酸性品红的试验研究

采用热氧化法制备了PbO2/Ti改性电极,以酸性品红为处理对象,采用未掺杂和掺杂Fe、Ni的改性电极电催化氧化降解酸性品红,比较不同电极的电催化效果,考察电流密度、电解质浓度对电催化氧化处理系统的影响。结果表明:在酸性品红初始浓度为100mg/L,电流密度为75mA/cm2,电解质(Na2SO4)浓度为12g/L的条件下,分别以掺杂Fe和Ni电极为阳极,1h后酸性品红的去除率分别为91.86%和93.04%;Ti/SnO2-Sb2O3/PbO2-Fe和Ti/SnO2-Sb2O3/PbO2-Ni电极,其电催化性能明显优于传统PbO2/Ti电极。     

PbO2/TiO2-NT/Ti电极的制备及电催化性能研究

采用阳极氧化法制备了TiO_2纳米管(TiO_2-NT),研究了阳极氧化时间对TiO_2-NT形貌与结构的影响.结果表明,氧化时间为180 min时,TiO_2-NT排列紧密,管口形状接近圆形,管径为93 nm左右.以TiO_2-NT为底层采用电沉积法制备PbO_2/TiO_2-NT/Ti电极,PbO_2/TiO_2-NT/Ti电极与传统PbO_2/SnO_2-Sb2O3/Ti电极形貌、结构、电化学性能、使用寿命对比分析结果表明,与PbO_2/SnO_2-Sb2O3/Ti电极相比,PbO_2/TiO_2-NT/Ti电极具有较小的晶粒尺寸、较高的催化氧化活性和较长的使用寿命.     

RGO/TiO2光催化降解2,4-二氯苯氧乙酸研究

通过Hummers法及紫外光/热还原工艺制得还原氧化石墨烯(RGO),采用溶胶-凝胶-煅烧法,以RGO和钛酸酊脂为前驱体制备出RGO/TiO2光催化复合材料,并利用XRD、FT-IR等对其进行了表征.对RGO/TiO2光催化降解性能的研究发现,复合光催化剂RGO/TiO2对2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)的光催化降解活性显著优于纯TiO2,并且发现负载量和pH值对光催化降解性能有较大的影响:RGO/TiO2投加量为1.2g·L~(-1)、RGO负载量2%、pH为3、初始浓度为50 mg·L~(-1)反应12 h,2,4-D去除率达到98.75%;2,4-D降解率随着RGO/TiO2投加量的增大先增大后减小;RGO/TiO2对2,4-D的降解为脱氯还原和催化氧化过程,产生氯酚、苯酚等中间产物.     

改性钛基PbO2电极对有机污染物的降解性能——以甲基橙和4-硝基苯酚为例

采用溶胶-凝胶法和电化学沉积法制备了Ti/SnO₂-Sb/Ce-PbO₂电极,并对制备的电极表面形貌、晶体结构和电化学性能进行了分析,进一步探究了该电极对甲基橙和4-硝基苯酚的降解效果.结果表明,由Ce改性的Ti/SnO₂-Sb/Ce-PbO₂电极具有稳定的结构和更好的电化学活性,析氧电位可达1.56V.在电极间距为2cm,电流密度为30mA/cm²,目标污染物的浓度为100mg/L,电解质浓度为0.10mol/L时,作用120min后,Ti/SnO₂-Sb/Ce-PbO₂电极对甲基橙和4-硝基苯酚的降解率分别达到了99.59%和96.16%,180min后TOC的去除率分别达到了56.71%和54.87%,研究结果为该电极降解有机污染物提供了一定的技术支撑.     

1,4-二氯苯降解菌的疏水性及其降解特性研究

从某化工厂的活性污泥中分离纯化得到2株能以1,4-二氯苯为唯一碳源和能源生长的降解菌DEB-2和DEB-3,通过形态特征和生理生化实验初步鉴定为假单胞菌属(Pseudomonas)和芽孢杆菌属(Bacillus)。根据细菌在有机相-水相两相体系中的细胞数量研究了DEB-2和DEB-3的表面疏水性以及在不同环境条件下的变化,同时对菌株DEB-2和DEB-3在液体培养条件下降解不同初始浓度的1,4-二氯苯的性能进行研究。结果表明,DEB-2和DEB-3的表面疏水性随培养时间、温度和pH值的变化而变化,并且细菌的细胞表面疏水性与其在水环境中对有机污染物的降解呈一定的相关性,疏水性大的菌株DEB-2对疏水性有机物的降解能力较疏水性小的菌株DEB-3要强。     

Ti/RuO2-IrO2电极电化学方法降解溶液中TBBPA及其降解机理探究

四溴双酚A(TBBPA)是世界上产量和用量最大的溴代阻燃剂之一,在河流、底泥及污水中持久存在,严重威胁环境和人体健康.探讨了阳极为Ti/RuO_2-IrO_2电极的电化学法对溶液中TBBPA的降解效率,并考察了电流密度(5~20 m A·cm~(-2))、初始pH值(3~11)、极板间距(1~3 cm)及电解质浓度(1~40 mmol·L~(-1))对降解速率的影响.研究结果表明,TBBPA的降解遵循一级动力学方程,在溶液初始浓度为5 mg·L~(-1)、电流密度为10 mA·cm~(-2)、电解质浓度为5 mmol·L~(-1)及极板间距为1 cm的条件下,60 min后TBBPA的降解率可达97.2%,且降解速率常数和半衰期分别为0.060 min~(-1)和11.6 min,能量消耗为105.3 k Wh·m~(-3).同时运用HPLC-MS/MS检测出中间产物双酚A(BPA)和2-溴苯酚,并推断其降解途径主要为在羟基自由基(·OH)作用下连续的脱溴过程中,苯环与异丙基之间的C—C键断裂生成BPA和2-溴苯酚.电化学法是一种高效的、有潜力的降解难降解有机污染物的方法,本文将为今后实际废污水中TBBPA的去除提供基础数据和技术参数.     

SnO2/TS-1纳米材料及光催化降解工业染料研究

以SnCl_4·5H_2O为原料,钛硅分子筛TS-1为载体,采用超声溶胶-凝胶法制备了负载型催化剂SnO_2/TS-1,并对该催化剂进行X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、比表面积等表征.以罗丹明B作为模拟废水(20 mg·L~(-1)),系统研究了催化剂SnO_2/TS-1纳米材料制备条件与影响光降解性能的主要因素,并对印染企业的实际印染染料进行降解.结果表明:在pH=7.0~8.0下,经450℃焙烧制备了球形SnO_2/TS-1(SnO_2负载量为42%)纳米催化剂,比表面积为270 m~2·g~(-1),平均孔径为46.81 nm;在高压汞灯(λ_(max)=365 nm)光照60 min,催化剂用量为30 mg的条件下,催化剂对实际应用的工业染料罗丹明B、酸性蓝、活性黑、RGFL黄、酸性红A-2BF的降解率分别为96.44%、99.85%、99.78%、96.15%、94.65%,TOC与COD的下降率分别为89.3%~96.4%和81.6%~90.4%,且催化剂稳定性较好.     

A high activity of Ti/SnO2-Sb electrode in the electrochemical degradation of 2,4-dichlorophenol in aqueous solution

Electrochemical degradation of 2,4-dichlorophenol (2,4-DCP) in aqueous solution was investigated over Ti/SnO₂-Sb anode. The factors influencing the degradation rate, such as applied current density (2-40 mA/cm²), pH (3-11) and initial concentration (5-200 mg/L) were evaluated. The degradation of 2,4-DCP followed apparent pseudo first-order kinetics. The degradation ratio on Ti/SnO₂-Sb anode attained > 99.9% after 20 min of electrolysis at initial 5-200 mg/L concentrations at a constant current density of 30 mA/cm² with a 10 mmol/L sodium sulphate (Na2SO4) supporting electrolyte solution. The results showed that 2,4-DCP (100 mg/L) degradation and total organic carbon (TOC) removal ratio achieved 99.9% and 92.8%, respectively, at the optimal conditions after 30 min electrolysis. Under this condition, the degradation rate constant (k) and the degradation half-life (t_1/2) were 0.21 min^-1 and (2.8±0.2) min, respectively. Mainly carboxylic acids (propanoic acid, maleic acid, propanedioic acid, acetic acid and oxalic acid) were detected as intermediates. The energy efficiencies for 2,4-DCP degradation (5-200 mg/L) with Ti/SnO₂-Sb anode ranged from 0.672 to 1.602 g/kWh. The Ti/SnO₂-Sb anode with a high activity to rapid organic oxidation could be employed to degrade chlorophenols, particularly 2,4-DCP in wastewater.     

复合催化剂氧化锡/网状碳的制备及光催化降解罗丹明B的研究

模板法与水热合成法制备了氧化锡/网状碳（SnO₂/RCs）复合材料,以改善纯相氧化锡（SnO₂）对印染废水的光催化处理效果.采用多种表征手段对所制备复合材料的微观结构、微观形貌、孔径分布和比表面积、光吸收性能、官能团以及光电性能进行了分析.通过可见光催化降解10 mg·L^-1的罗丹明B溶液的实验评估了所制备材料的光催化性能和循环稳定性.结果表明,在可见光条件下,SnO₂/RCs复合材料的光催化性能与纯SnO₂相比有显著提升,并且具有良好的循环稳定性.自由基捕获实验表明复合材料在降解有机污染物的过程中起作用的主要活性基团为空穴,超氧自由基和羟基自由基.复合材料光催化性能提高的原因归纳为：（1）能带结构改善所引起的对可见光的吸收性能的提高;（2）高的比表面积为光催化降解反应提供了更多的活性位点;（3）氧化锡与网状多孔碳所形成的异质结,使得电子传输/迁移能力提高,抑制了光生电子-空穴对的复合.     

AEO-7改性PbO2电极电催化降解结晶紫

通过在镀液中添加表面活性剂AEO-7,以不锈钢为基体,利用阳极氧化法制备了改性PbO2电极.同时,在结晶紫模拟废水中对比了改性前后PbO2电极的阳极极化曲线和塔菲尔曲线,并对质量浓度为10 mg·L-1的结晶紫模拟废水进行了电催化降解实验.实验结果表明,制备的改性PbO2电极对结晶紫废水的降解显示出了较好的电催化活性,最佳电解实验条件为:电解电流密度30 mA·cm-2,支持电解质Na2SO4浓度5g·L-1,处理温度35℃,在此条件下电解40 min后,结晶紫的去除率可达到90％以上.     

N/S/SnO2-TiO2的制备及对染料的光降解活性研究

以尿素、硫脲分别作为N、S源,氯化锡作为Sn源,利用水热法合成了N/S/Sn O_2-Ti O_2产品.同时,采用XRD、SEM、XPS等技术对不同煅烧温度处理后的产品进行了表征.最后,以质量浓度为0.02 g·L~(-1)的甲基橙水溶液为模拟污染物,采用UV-vis光谱及BET分析研究了产品的光催化活性效果.实验结果表明,当煅烧温度为550℃时,水热合成出的产品结晶度较高,粒径较小,约20 nm左右.S以+6价形式进入Ti O_2晶格形成Ti—O—S键,N通过取代晶格中的O形成O—Ti—N键,Sn以Sn O_2的形式分散在Ti O_2产品中.Sn Cl4的加入不仅与C16H36O4Ti竞争水源,缓解C16H36O4Ti的水解,而且对产品有一定的分散效果.光催化活性实验结果表明,当紫外灯照射时间达到1 h时,N/S/Sn O_2-Ti O_2降解甲基橙溶液基本完成,脱色率达到95%以上.