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<正>一、引言 序贯法是一新的实验设计方法,文献“用序贯法判别在‘A’系催化剂上氨合成反应的速率模型”将序贯法应用到实际中去,并取得较为理想的效果。本文拟对模型筛选的适应性准则这一问题作进一步的探讨。 相似文献
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在近似工业合成氨的实际条件下,研究了我国研制的A系工业催化剂表面上的本征动力学。在用简单的方程的修正表达式对实验数据作电算处理之后,证明了A系催化剂表面的氨合成动力学用方程来描述是基本适用的、有效的。经过电子计算机的优化计算,认为动力学参数a值取0.5较好。所求得的表观活化能与许多学者的研究结果相近。因此,本报告为A系催化剂的工程应用计算,推荐了一个适用的动力学模型以及相应的动力学参数。 通过动力学数据的比较,证实了A110催化剂比A106及国外同类型产品催化剂具有更高的催化活性及较低的活性温区。 相似文献
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用序贯法研究乙醇脱水制乙烯的速率模型 总被引:6,自引:0,他引:6
用序贯法研究乙醇脱水制乙烯的速率模型刘雁,丛津生,邹仁(河北工业大学化工系,天津300130)关键词:乙醇,乙烯,脱水,序贯法1前言乙烯是一种重要的基本有机化工原料,其生产有多种途径。目前大部分国家采用石油烃裂解,但不少国家还采用了乙醇催化脱水法。乙... 相似文献
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氨合成最大反应速率模型及计算 总被引:1,自引:0,他引:1
建立了计算最佳温度下的氨合成最大反应速率模型,提出了模型的数值解方法;以三套管冷管并流式氨合成塔为例,分别绘制了氨合成反应速率与氨摩尔分率、转化率和反应温度的关系曲线,并与实际反应曲线进行了比较,结果表明,本文所绘制的曲线不仅可以直观地反映氨合成最大反应速率随氨摩尔分率(或转化率)和反应温度变化的动力学规律,而且可以表示出催化剂床层内实际反应速率与最大反应速率的偏离程度。 相似文献
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活性炭负载钌催化剂上氨合成反应动力学研究 总被引:2,自引:1,他引:1
在固定床反应器中对Ba-Ru-K/AC催化剂在相应的工业条件下[温度(350~450) ℃,压力10 MPa,V(H2)∶V(N2)=1.0、1.5、2.0、2.5和3.0,空速(60 000~180 000) h-1],进行了系列动力学测试。采用改进的Temkin动力学方程对实验数据进行拟合,考虑到H2和NH3的吸附对催化剂作用的阻碍效应,优化得到动力学模型参数n、α、w1和w2分别为1、0.15、0.5和1.4。结果表明,在Temkin方程中加入H2和NH3的吸附项能够获得可靠的动力学模型,用Arrhenius和Van’t Hoff方程对动力学和热力学参数k、KH2和KNH3进行线性拟合,得到氨合成反应的活化能为90.2 kJ·mol-1,远低于铁基催化剂,说明Ru上N2的解离吸附活化能垒远低于传统磁铁矿基催化剂和维氏体基催化剂。H2的吸附热为76.2 kJ·mol-1,证明Ba-Ru-K/AC催化剂上H2的吸附较强烈,对N2的吸附有强烈的抑制作用。改进的Temkin动力学方程能应用于使用Ru/C催化剂的氨合成反应器的设计和操作。 相似文献
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根据常用的6种氨合成催化剂的本征活性测定数据,用焦姆金动力学方程回归得到反应速率常数与温度的关系。利用所得反应速率常数,模拟了这6种氨合成催化剂在中型氮肥厂φ1000mm三套管氨合成塔的反应结果。从催化剂的使用温度来看,从A106、A109、A110-1、A110-2、ICI74-1到ZA-5最佳活性使用温度不断降低。 相似文献
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合成氨作为化学工业中重要原料,对我国工业建设和经济生产具有非常大的促进作用,与之相关的合成氨催化剂的发展也占据化工发展的重要部分。因此对于合成氨及催化剂的研究发展从未中断。针对国内外合成氨催化剂各种技术的研究发展进行分析,选取一些新技术进行举例说明,对合成氨催化剂的发展趋势进行展望,旨在对合成氨催化剂的发展做出一定的总结。 相似文献
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介绍了Kellogg氨合成塔就地改造后内件中催化剂的卸出情况,并探讨了此类合成塔内件催化剂卸出方法和安全措施。 相似文献
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合成氨是重要的化工原料,在国民经济中占有重要地位。所以催化剂和合成氨工艺的改进对能耗降低、经济效益的提高有重要影响。合成氨催化剂主要包括传统熔铁催化剂和钌基合成氨催化剂,两者的研究进展和生产应用状况的说明能够有助于明确今后合成氨催化剂的发展方向。 相似文献
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Density functional theory (DFT) calculations were carried out on monomeric and oligomeric vanadium oxide clusters to probe the factors leading to the formation of NH4 species from the adsorption of ammonia. The interaction of ammonia with monomeric vanadium oxide clusters leads to the formation of hydrogen-bonded NH3 species, with energy changes for ammonia adsorption near -50 kJ/mol. The interaction of ammonia with oligomeric vanadium oxide clusters leads to the formation of bidentate NH_4 species, where the ammonium cation is coordinated between two V=O groups on adjacent vanadium cations. The energy change for ammonia adsorption in this mode is near -100 kJ/mol. Adsorption of ammonia as NH4 species was not observed when the oligomeric vanadium oxide clusters were reduced by addition of hydrogen atoms, i.e., in clusters where the formal oxidation state of the vanadium cations was 4+. Based on our findings, a model for the generation of Brönsted acidity through the interaction of vanadium oxide oligomers with the titanium oxide support is proposed. 相似文献
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钌基氨合成催化剂由于具有低温、低压活性高的优点,而被誉为第二代氨合成催化剂.为了进一步节约能源,降低能耗,达到工业化的要求,国内外许多学者都在对钌基催化剂进行研究.而钌基催化剂中助剂的加入对催化剂活性有着非常大的影响.本文介绍了助剂的研究现状,对助剂的种类及其在催化反应过程所起的作用进行了总结,并介绍了助剂与载体之间的作用以及助剂我持次序的研究现状,旨在为我国进一步开发研制低温低压新一代氨合成催化剂提供参考. 相似文献
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The catalytic activities of three supported, barium-promoted ruthenium catalysts for ammonia synthesis are reported. The three supports are silicon nitride (Si3N4), magnesium aluminum spinel (MgAl2O4), and graphitized carbon (C). The effect of the promoter on the activity is strongly dependent on the choice of support material in accordance with several previous observations. Here, this dependence is ascribed to a difference in the affinity of the promoter for the different supports. It is shown how it is possible to image the barium promoter present on the surface of ruthenium crystals in passivated catalysts by conventional high-resolution transmission electron microscopy (HRTEM). By comparison with in situ HRTEM images obtained lately from similar catalysts, and with reference to recent density functional theory (DFT) calculations, we suggest that active B5-type sites on the surfaces of the ruthenium crystals are promoted by nearby promoter atoms via electrostatic interactions. 相似文献
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以微波技术制各的掺钡纳米氧化镁为载体,以氯化钌为活性前驱体,通过在钌的浸渍液中添加不同种类及浓度的表面活性剂,制得了一系列的Ru/Ba-MgO催化剂,进而运用连续流动的高压装置、N2物理吸附、场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)、X射线能量散射仪(XRD)、CO化学吸附对其进行了活性评价及表征.研究结果表明,在实验范围内,在浸渍过程中添加表面活性剂有利于Ru/Ba-MgO催化剂催化性能的提高,其中添加浓度为0.049%的OP-10制得的Ru/Ba-MgO催化剂活性最好,在10 MPa,10000 h-1和748 K的反应条件下,其氨合成反应速率可达50.87mmol-g-1-h-1. 相似文献
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氨合成反应化学平衡常数计算模型的研究 总被引:2,自引:2,他引:0
针对目前氨合成反应化学平衡常数计算模型所存在的问题,提出一种基于径向基函数网络并结合主成分回归方法的网络模型。试验结果表明,该模型用于氨合成反应化学平衡常数的计算,效果良好。 相似文献