237Np、238Pu和241Am在包气带黄土中迁移的模拟实验

本文介绍了237Np、238Pu和241Am在包气带黄土中迁移的模拟实验方法和结果.实验土柱尺寸为φ280 mm×1200 mm,示踪源层由示踪核素的硝酸盐溶液与石英砂(40～80目)混合后风干形成,尺寸280 mm×5 mm,核素迁移实验在喷淋(5.5～5.6 mm/d)条件下进行.对于237Np在土柱内垂向分布和迁移速度,实验期间用γ谱仪进行柱外直接测量.同时在实验进行1073 d和665 d后分别对1#和2#土柱中的237Np、238Pu和 241Am进行解体取样测量.经1073 d,237Np、238Pu和241Am在1#柱内比活度峰位分别向下迁移3.25、0.25和0.25 cm,其平均迁移速度分别为3.03×10-3、2.33×10-4和2.33×10-4cm/d.经665 d后2#柱内三种核素比活度峰位分别向下迁移1.25、0.25和0.25 cm,其平均迁移速度分别为1.88×10-3、3.76×10-4和3.76×10-4cm/d.237Np、238Pu和 241Am三种核素的比活度分布质心在1#和2#柱内分别向下迁移2.79、0.73、-0.09 cm和1.48、0.41、-0.27 (1073 d)和2#(665 d)柱内 237Np、 238Pu和 241Am垂向扩散参数σx(t)分别为1.29×10-3、9.86×10-4、5.03×10-4和2.00×10-3、2.12×10-3、1.08×10-3 #cm;在1cm;其延迟系数分别为1.03×103、3.93×104、3.18×104和1.17×103、4.25×103、6.45×103.由于石英砂和黄土是两种不同介质,在示踪源层处核素比活度分布呈现"低谷"现象.     

237Np、238Pu、241Am和90Sr在水泥、变质水泥固化块和水泥砂浆粉-土壤中迁移的野外试验研究

本文介绍了237Np、238Pu、241Am和90Sr在水泥、变质水泥和水泥砂浆粉-土壤体系的野外迁移试验方法和结果.将以石英砂为载体的四种核素的示踪源层,铺放在普通水泥试块和变质水泥试块内,以及以水泥砂浆粉为载体的四种核素的示踪源层,埋置在黄土包气带试验坑50 cm深处进行实验.在喷淋降水(5 mm/h×3 h/d)和天然降水两种条件下,核素在普通水泥试块、变质水泥试块和水泥砂浆粉中,三年的野外迁移试验结果显示,四种核素均看不出明显迁移.经过1 100多天,每种示踪剂迁移距离都在1 mm范围内.每种示踪剂从源层迁移到试块内的量只占源层投放量的5%左右,95%左右的核素仍存留在示踪源层内.尽管埋置后的变质水泥试块性能明显不如普通水泥试块,但核素在两种水泥试块中的迁移规律并未发现明显差异.核素在水泥砂浆粉中近1 100天野外实验期间迁移不到1 mm,说明水泥砂浆粉对核素迁移有很强的阻滞作用.     

90Sr、237Np、238Pu和241Am在含水层中迁移的模拟实验

在中国辐射防护研究院野外试验场的地下研究设施内进行了^90Sr、^237Np、^238Pu和^241Am在含水层介质中迁移的模拟实验。实验用的非扰动原状土柱取自地下研究设施内的含水层，实验用水为地下水。实验结果表明，试验场含水层介质对^238Pu和^241Am具有很强的吸附能力，对^237Np的吸附能力相对次之，对^90Sr的吸附能力相对较弱。在实际水流速为6.13cm/d条件下，经过527.5天，各核素的活度浓度峰分别迁移了16cm(^90Sr)、3.9cm(^237Np)、小于0.2cm(^238Pu和^241Am)。采用核素二维迁移方程和本文提出的核素从源层释放的洗脱模型对浓度分布进行了拟合，得到了核素迁移参数，实验数据和拟合曲线符合较好。     

237Np、238Pu、241Am和90Sr在包气带黄土、含水层和工程屏障材料中迁移行为的野外试验研究

本文介绍了^237Np、^238Pu、^241Am和^90Sr在包气带黄土、含水层和工程屏障材料(膨润土、水泥、变质水泥、水泥砂浆粉)中迁移行为的野外试验的方法和结果。在包气带黄土和工程屏障材料中的迁移试验是在天然和喷淋(15mm／d)两种条件下进行的，含水层迁移试验包括核素在用未扰动含水介质填装的组件试验与核素在未扰动含水介质中的示踪试验。经过3年试验，核素在天然条件下的包气带黄土中以及无论在天然还是喷淋条件下的工程屏障材料中，示踪剂未见明显迁移(即未迁移出示踪源层外)；在喷淋条件下，在包气带黄土中通过石英砂示踪源层^90Sr(质心)向下迁移2．7cm，通过示踪源层外边缘上的黄土向下迁移13cm(峰位)；^237Np、^238Pu、^241Am未见明显迁移。发现石英砂做示踪剂载体对黄土非饱和水有屏流作用，影响核素迁移，以石英砂和黄土做载体的对比实验证实了这一点。^90Sr、^237Np、^238Pu和^241Am在未扰动含水层介质示踪试验中经1023d未见明显迁移，仍在示踪源点。含水层组件试验中^238Pu和^241Am未见明显迁移，在组件8(面源)中，^237Np向后迁移0．95cm，^90Sr(质心)迁移4．7cm。试验结果还表明，核素在变质水泥和普通水泥中迁移(3年)规律未见明显差异。     

放射性核素63Ni(Ⅱ)在膨润土上的吸附

通过傅立叶变换红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)等测试手段对膨润土的物相组成、微观形貌特征等进行了表征。采用静态批式法研究了膨润土对溶液中63 Ni(Ⅱ)的去除效果,考察了吸附时间、pH以及共存阳离子等因素对其吸附性能的影响。膨润土对63 Ni(Ⅱ)吸附符合拟二级动力学方程且受到pH和离子强度影响较大。在低pH时,离子交换和外层络合是主要机理;随着pH增大发生去质子化反应,内层络合或者表面沉淀是主要机理。此外,共存电解质阳离子及腐植酸均对吸附影响显著。     

237Np、238Pu、241Am和90Sr近地表迁移行为及含超铀核素中低放废物处置安全评价方法研究

主要介绍在包气带黄土、含水层黄土和工程屏障材料(膨润土、水泥、变质水泥、砂浆粉)中,237Np、238Pu、241Am和90Sr迁移的野外试验、实验室模拟实验及工程屏障材料性能测定、黄土对核素吸附特性、化学形态等研究结果.在天然和喷淋两种条件下,237Np、238Pu和241Am在包气带、含水层和工程屏障材料的野外试验中三年时间基本未移动.喷淋条件下,野外试验中90Sr通过石英砂示踪源层其质心位置1 079 d向下迁移2.7 cm,在示踪源层外6 cm处黄土中90Sr浓度峰在1 215 d向下迁移13 cm左右.在包气带模拟实验中,90Sr、237Np、238Pu和241Am在1号柱中经1 073 d分别向下迁移9.8 cm、3.25 cm、0.5 cm和0.25 cm.在含水层模拟实验中,经970.5 d,90Sr、237Np、238Pu和241Am分别迁移16 cm,4 cm、0.2 cm和0.2 cm.野外对比试验验证,在包气带中核素通过踪源层黄土载体向下迁移的距离是通过石英砂载体的3.6倍多.在完全相同条件下,Br迁移速度比3H略快.包气带石英砂示踪源层处,核素浓度分布出现低谷现象.CIRP试验场地下水中,237Np以离子态(V、V1价)存在为主,238Pu主要由以Ⅳ价离子态存在.237Np不易形成真胶体.工程屏障材料、HA和FA的存在对核素化学形态有影响.     

(N-[18F]氟甲基)胆碱的半自动合成和无菌型炎症PET显像评价

通过对现有的合成模块进行改进,实现了(N-[¹⁸F]氟甲基)胆碱（¹⁸F-FCH）的半自动合成,并用其进行了无菌型炎症PET显像。以CH₂Br₂为前体,经过氟化反应制备甲基化试剂¹⁸FCH₂Br,在柱与N, N-二甲基乙醇胺进行反应,并经过Sep Pak tC18和Sep Pak CM小柱联用纯化的方法,得到放化纯度大于95%的¹⁸F-FCH注射液,放化产率为12%±2%（n=3,按¹⁸F^-计算,未校正）,放化合成时间为35 min。PET显像表明,肌肉注射0.2 mL松节油,4天后形成的炎症模型具有¹⁸F-FDG最高摄取,而¹⁸F-FCH在炎症处具有轻度的放射性浓聚,因此在¹⁸F-FCH肿瘤显像时应考虑炎症的可能性。     

水溶液中新核心[99Tcm(CO)2(NO)]2+和[99Tcm(CO)2(NO)-L] (L=DTPA,EDTA,EHIDA)的制备

研究了水溶液中制备[99Tcm(CO)2(NO)-L](L=DTPA,EDTA,EHIDA)配合物的2种方法:(1) 由前体[99Tcm(CO)3-L]制备[99Tcm(CO)2(NO)-L];(2)由[99Tcm(CO)2(NO)(H2O)3]2+中间体制备[99Tcm(CO)2(NO)-L];并确定了最佳标记条件.TLC和HPLC结果表明,2种方法得到的配合物放化产率均在90%以上.初步建立了1套在水溶液中简单、高效制备新的[99Tcm(CO)2(NO)]2+类配合物的方法.+基团取代原三羰基锝配合物得到的[99Tcm (CO)2(NO)-L]配合物具有良好的体外稳定性,取代后的配合物脂溶性和电荷性质都发生了改变,为99Tcm放射性药物的研制开辟了新思路.     

在大量同质异位素干扰下的同位素稀释质谱法测定173Lu和174Lu

当2种以上元素在热表面电离质谱计（TIMS）蒸发带表面蒸发时，蒸气中各元素的比例随着蒸发带加热电流的变化而变化，相应质量数处离子流的比值也随之发生变化。据此原理，建立了大量同质异位素干扰下的同位素分析方法。该方法的可靠性在同质异位素干扰量为1 000倍的情况下得到了实验验证。结合该方法和热表面电离同位素稀释质谱法（ID-TIMS）分析了大量¹⁷³Yb和¹⁷⁴Yb干扰下放射性核素¹⁷³Lu和¹⁷⁴Lu在溶液中的浓度，¹⁷³Lu和¹⁷⁴Lu合成标准不确定度分别为0.45%和1.1%。     

大量~(238)Pu中微量~(237)Np的测定

一、绪言关于镎的分析方法,国内外都进行了大量的工作,报道的文献也很多[1—3],而经常采用的有:(1)放化测量法,这是最常用的一种方法,尽管~(237)Np的比放比较低(1.56×10~3衰变/μg·min),但计数法还是比化学法,化学光谱法灵敏。(2)分光光度法,此法虽然比放化测量灵敏度稍低,但是在含镎的样品中,往往总是伴随有其它α放射性元素,而这些杂质元素比放经常比镎要强得多,因此采用α计数法测量镎时,对其它杂质要求有很     

90Sr、237Np、238Pu和241Am在水平土柱中迁移的实验场示踪研究

将装有示踪剂和含水层未扰动土的水平土柱,通过竖井壁水平插入含水层,天然地下水通过与含水层介质紧密相连的一端流过土柱,在另一端接取水样;通过测量实验期间采集的水样和实验结束后切割的土壤样品中示踪剂的浓度,得到核素的迁移数据。实验结果表明,所用核素中迁移最快的90Sr的延迟系数>290,说明黄土对实验所用的90Sr、237Np、238Pu和241Am都有较强或很强的吸附能力;有腐殖酸的3号和8号土柱中90Sr的延迟系数大于无腐殖酸的2号土柱的延迟系数,说明腐殖酸延缓了90Sr的迁移;无腐殖酸的2号水平土柱中90Sr的延迟系数与实验室模拟土柱的延迟系数基本相同。     

252Cf、238Pu与237Np三种核素的生产供应

²⁵²Cf、²³⁸Pu、²³⁷Np三种核素是用于深空探测和核能发电等领域的重要放射性同位素,国内主要依靠进口,来源有限。了解这三种核素的生产供应情况,对国内开展相关研究工作有重要参考价值。本文分别介绍了²⁵²Cf、²³⁸Pu、²³⁷Np的特性和用途,并概述了其生产供应情况。目前²⁵²Cf主要在美国橡树岭国家实验室（ORNL）和俄罗斯原子反应堆研究所（RIAR）的高中子通量反应堆辐照生产。冷战结束之后,²³⁸Pu两大生产国——美国和俄罗斯的生产能力逐渐丧失,随着深空探测任务对同位素电池的需求,近些年美俄两国正在陆续恢复生产。²³⁷Np作为²³⁸Pu生产的原材料,主要存在于裂变产物或高放废物中,通过后处理流程分离提取。为保障国内反应堆的稳定运行和深空探测任务的开展,建议尽快实现上述三种战略核素的自主供应能力。     

TRPO萃取-电沉积法同时测定食品中的~(239)pu、~(241)Am和~(237)Np

本文叙述了用 TRPO 萃取、TTHA-HLac 分别反萃,电沉积制源、低本底α计数器测定的食品中~(239)Pu、~(241)Am 和~(237)Np 的同时测定方法。18种食品的分析结果表明,该方法对~(239)Pu、~(241)Am 和~(237)Np 的全程回收率分别为:(67.2±3.9)%、(67.0±3.9)%和(71.2±2.3)%;测最时间为48h 时,8g 灰样三种核素的方法灵敏度的均值为35μBq/g(灰);具有良好的去污效果;能满足测定食品中~(239)Pu、~(241)Am 和~(237)Np 的要求。