微生物处理含SO2气体的试验研究

介绍一种氧化亚铁硫杆菌脱除SO2的新工艺.并研究铁离子浓度、液气比和气体SO2浓度等对脱硫效率的影响.对比实验表明细菌菌液比稀硫酸吸收法的脱硫效率更高.在细菌菌液的脱硫作用中,不仅铁离子,而且细菌本身也起到关键作用.实验结果表明利用微生物脱除气体中的SO2是一个可行的技术方案.     

低浓度SO2诱导驯化选育脱硫菌研究

采集于城市污水处理厂氧化沟的微生物用100～2 000 mg/m3低浓度SO2气体通入0.5 h停1 h的方式诱导驯化6 d以上,得到生长繁殖速度快、活性高、具有能将亚硫酸根氧化为硫酸根并从中获取能源的脱硫菌,该混合菌中优势菌属氧化亚铁硫杆菌,呈革兰氏染色阴性,杆菌单极生鞭毛运动的专性无机化能自养性菌.驯化过程中逐渐提高SO2浓度、供氧速率以及适时添加N、P、K等营养液对优势菌种的驯化生长起关键作用,驯化所得脱硫菌可只以低浓度SO2气体为能源进行生长,对亚硫酸根水溶液降解速率达160 g/(m3·h),生化降解率超过50%.在填拉西环塔式反应器中降解不高于5 500 mg/m3的SO2气体,气体接触时间3 s时SO2的净化效率达98%以上,出口SO2气体浓度低于100 mg/m3,生化降解率接近80%,对15 000 mg/m3 SO2气体的净化效率也高于95%.     

微生物处理含SO2气体的试验研究

介绍一种氧化亚铁硫杆菌脱除SO2的新工艺。并研究铁离子浓度、液气比和气体SO2浓度等对脱硫效率的影响。对比实验表明细菌菌液比稀硫酸吸收法的脱硫效率更高。在细菌菌液的脱硫作用中，不仅铁离子，而且细菌本身也起到了关键作用。实验结果表明利用微生物脱除气体中的SO2是一个可行的技术方案。     

软锰矿微生物催化氧化烟气脱硫

利用软锰矿与微生物联合催化氧化烟气SO₂.分别选取氧化亚铁硫杆菌（T. ferrooxidans菌）和锰氧化细菌,研究微生物对SO^2-₃的氧化性能和恢复体系中Mn（Ⅱ）和Fe（Ⅲ）的活性性能.采用紫外线诱变法,选育出了对SO^2-₃和Fe²⁺转化效率高T. ferrooxidans菌的优势菌株,对Fe²⁺的完全氧化时间缩短为约24 h.通过分析细菌与软锰矿联合催化氧化脱除SO₂的脱硫效率变化、液相中SO^2-₃离子的变化,以及二者的关系,探讨了细菌在软锰矿脱硫体系中所起的作用,并用透射电子显微镜观察了反应前后锰氧化细菌的形态变化.结果表明Fe²⁺与T. ferrooxidans菌共同存在时,T. ferrooxidans菌对SO₃^2-的转化速率可达到0.015?3　g/(L·min),优于化学氧化.T. ferrooxidans菌和锰氧化菌联合软锰矿脱硫实验结果表明,细菌对软锰矿脱硫存在强化作用;锰氧化细菌促进脱硫存在适应期,T. ferrooxidans菌和锰氧化菌存在协同效应,微生物可以完成铁锰催化剂的再生循环.     

碳酸盐岩对Fe2+生物氧化及铁矿物合成的影响

利用从高硫煤矸石堆场浸出液中培养驯化获得的氧化亚铁硫杆菌（Acidithiobacillus ferrooxidans,A.f）,通过静态实验,探讨添加不同量的碳酸盐岩对酸性硫酸盐体系中Fe²⁺生物氧化速率及次生铁矿物合成的影响.结果表明：添加10 g和30 g碳酸盐岩不会对体系中pH、氧化还原电位（ORP）和Fe²⁺生物氧化速率产生明显影响,但总铁（TFe）的去除率可从37%分别提高到55%和62%,矿物生成量也从8.17 g·L^-1分别增加到12.03 g·L^-1和13.69 g·L^-1;同时,体系中合成的次生铁矿物相与不加碳酸盐岩时无明显变化,主要为黄铁矾和施氏矿物的混合物.随着碳酸盐岩添加量增至50、70和90 g时,体系pH快速上升,Fe²⁺生物氧化速率受到抑制,并产生大量结晶程度较好的硫酸钙,形成的铁矿物主要为纤铁矿或针铁矿.而适量的碳酸盐岩添加可使体系中产生Ca²⁺和Mg²⁺,从而影响次生铁矿物的合成.因此,在以碳酸盐岩为反应介质的酸性矿山废水处理工艺设计中,可通过添加A.f菌并控制碳酸盐岩投加量,强化系统中Fe²⁺生物氧化及次生矿物的合成,从而进一步提高反应系统对TFe的去除效果.     

酸性条件下Fe3+氧化SO2的脱硫反应机理

讨论酸性条件下Ｆｅ＾３＋液相氧化ＳＯ２的几何可能反应机理,设计了不同的缓冲和非缓冲Ｆｅ＾３＋溶液脱硫试验。通过对不同反应体系ＳＯ２吸收特性的测量,得出了反应符合半导体或过渡态金属的催化机理,液相氧化反应的速率受Ｆｅ＾３＋的老化进程所控制,从而为低浓度Ｆｅ＾３＋溶液烟气脱硫和解释雾水酸化现象提供了理论基础。     

利用微生物进行煤炭脱硫

从松藻煤矿分离到的氧化亚铁硫杆菌(Thiobacillus ferrooxidans)菌株T-4,能够利用煤炭中的黄铁矿作为能源基质,用含有细胞量10~8-10~9个/ml,pH1.55-1.70的种菌液,脱除煤炭中的无机硫,并进行了细菌煤炭脱硫的条件试验,9个样品4—72h试验结果,总硫量由1.31—2.45％降至1.05—1.88％,黄铁矿硫脱除率达86.11—95.16％.     

微生物对煤矿固体废弃物的脱硫效应

煤矸石是煤矿特有的一种固体废弃物,应用本实验室筛选出的氧化亚铁硫杆菌Thiobacillus ferrooxidans和嗜酸氧化硫硫杆菌Thiobacillus thiooxidans对宁夏大武口高硫煤矸石进行微生物脱硫技术及应用条件的研究,如不同煤矸石粒径、不同接种浓度和不同煤矸石浓度。2种脱硫细菌对煤矸石的脱硫效果显著,小粒径煤矸石的微生物脱硫效果更好。考虑脱硫成本及脱硫效率,Thiobacillus ferrooxidans菌最佳的接种浓度为25%,在Thiobacillus thiooxidans菌悬液中,能脱出最大量硫酸根的煤矸石最佳比例是10%。2种菌混合较单菌株脱硫效果更好,以Thiobacillus ferrooxidans∶Thiobacillus thiooxidans=2∶3的比例混合后对煤矸石的脱硫效果最佳,该结果为煤矿废弃物煤矸石的污染防治提供技术依据。     

软锰矿与细菌催化氧化二氧化硫

研究了软锰矿与锰氧化细菌、氧化亚铁硫杆菌催化氧化二氧化硫的过程,探讨了细菌在软锰矿脱硫体系中所起的作用。结果表明:锰氧化细菌粘附于软锰矿上,氧化Mn(Ⅱ)为Mn(Ⅲ)、Mn(Ⅳ),强化软锰矿催化氧化二氧化硫效果;锰氧化细菌促进脱硫存在一个适应期,其后的强化作用随细菌浓度增加而增加;锰细菌与铁细菌存在协同效应,并与菌液组成的比例有关。     

CO2对A. ferrooxidans活性和次生铁矿物形成的影响

通过摇瓶试验模拟富铁富硫酸盐环境,研究了在0.03%(空气中CO₂含量),3%,6%,9%和12%浓度的CO₂条件下对Acidithiobacillus ferrooxidans活性及次生铁矿物形成的影响,并分析了pH值,Fe²⁺氧化率及氧化速率,总Fe沉淀率以及次生铁矿物矿相等相关指标.结果表明,CO₂浓度为3%时,菌氧化Fe²⁺能力最强,72h时Fe²⁺氧化率达到100%,试验结束时总Fe沉淀率最高,为42.8%.随着CO₂浓度增加,各体系A. ferrooxidans活性受到抑制.不同CO₂浓度体系最终获得矿物均为黄铁矾类矿物混合少量施氏矿物.适当提高CO₂浓度,有助于提高A. ferrooxidans活性,并促进水解成矿增加矿物产量.本研究为酸性矿山废水的治理提供理论依据.     

二氧化硫胁迫下拟南芥miRNA表达谱分析

以拟南芥为材料,利用高通量测序技术并结合生物信息学分析方法,检测二氧化硫(SO_2)处理后拟南芥植株的小分子RNA表达谱,筛选SO_2胁迫响应microRNAs(miRNAs)分子,研究植物miRNAs对逆境胁迫的应答机制.结果发现,30 mg·m~(-3) SO_2处理72 h后,拟南芥地上组织小分子RNA长度分布发生改变,在对照组和SO_2组中均有大量特有的小分子RNA序列,说明SO_2胁迫可诱导拟南芥小分子RNA的表达改变.SO_2胁迫诱导186个保守miRNA和16个新miRNA分子差异表达,其靶基因主要涉及转录调控、信号转导、代谢、刺激响应等生理过程.差异表达的miR160和miR393可通过生长素信号途径调控植株生长发育,参与植物对SO_2的胁迫响应.本研究揭示了植物中参与SO_2胁迫应答的miRNA种类及作用机制,进一步阐明了miRNAs在植物抗逆应答过程中的作用.     

重庆市北碚大气中PM2.5、NOx、SO2和O3浓度变化特征研究

重庆是我国西南工业重镇,但长期受大气污染困扰.利用全自动在线环境监测仪器,于2012年1月—2014年2月,对重庆市北碚区大气中的典型污染物PM2.5、NO_x、SO_2和O_3进行了观测研究.结果表明:重庆北碚大气首要污染物为PM2.5,2012和2013年平均浓度分别为(67.5±31.9)和(66.6±37.5)μg·m~(-3),是国家环境空气质量一级标准35μg·m~(-3)的1.9倍,两年超过国家二级标准的天数分别为119和126 d,年超标率均大于1/3;两年NO_x,SO_2及O_3的年平均浓度分别为(57.1±24.6)和(55.1±36.6),(43.1±24.0)和(35.0±21.9)及(31.1±24.9)和(48.5±37.4)μg·m~(-3).大气污染物浓度具有明显的季节变化特征,PM2.5和NO_x冬季污染最为严重,两年冬季平均值分别比两年年平均值高33.6%、59.6%和43.2%、8.5%;O_3表现为夏高冬低;SO_2春季最高且污染最轻.大气污染物日变化显示PM2.5和NO_x浓度呈双峰日变化形式,有早晚两个峰值,与城市交通高峰相对应.SO_2和O_3浓度呈单峰日变化,前者峰值出现在午前10∶00—12∶00大气对流层被打破之后,而后者峰值出现在午后16∶00局地光化学最强之时.消减各种污染源的颗粒物直接排放,消减气态污染物SO_2和NO_x的工业排放,消减机动车NO_x和VOCs等的排放,才有可能使重庆北碚的大气污染状况得到改善.     

NOx和/或NH3气氛下SO2在高岭土表面非均相转化的实验研究

利用自制气溶胶反应器研究了NO_x和/或NH_3气氛下SO_2在高岭土表面的非均相转化过程,应用扫描电镜(SEM)对高岭土颗粒物形貌进行了表征.结果表明:高岭土颗粒表面的SO_2非均相转化致使其成分和形貌产生了较大变化.相同实验条件下,SO_2转化的协同作用程度由高到低依次为NH_3、NO_x/NH_3和NO_x气氛,相对湿度40%、有光照条件下,SO_2转化量增幅最高可分别达125%、75%和50%.所有气氛下,协同作用在无光照时在高相对湿度(40%~70%)区间更为突出,有光照时其显著性则体现在低相对湿度(20%~40%)区间.SO_2、NO_x、NH_3三者共存时,在高岭土颗粒表面发生的非均相反应过程既有协同作用又存在竞争反应.     

中国大气SO2污染与排放的空间分离分析

污染物排放是导致环境质量恶化的根本原因,但污染物排放与环境质量的变化在空间上却存在不完全协同、匹配的现象(即空间分离).为分析中国省域尺度环境质量与污染物排放的空间分离现象,构建了空间分离指数和重心模型,并以SO2排放量和空气中SO2浓度为例进行实证分析.结果表明:2000-2010年,全国SO2排放量由1965.8×104 t增加至2182.9×104 t,空气中SO2浓度由0.046 mg·m-3下降至0.035mg·m-3;SO2排放量最多的10个省份占全国排放量的比重为57.4％,地区间排放强度差异较大;SO2污染的空间格局未发生明显变化,华北、西北、西南及山东、湖南是我国SO2污染相对严重区域;中国SO2排放与污染间存在一定程度的空间分离,空间分离指数为27.3 ～ 36.0,SO2排放重心和污染重心的距离在19.3 ～144.0 km之间;10年来,SO2排放重心向西北方向移动,污染重心却向东南方向移动,这也是环境质量与污染排放空间分离现象的一个表现;SO2排放与污染间的空间分离现象在逐年减弱,10年来,空间分离指数年均降低2.7％,排放重心和污染重心的距离年均减小9.9 km.研究结果对正确理解污染减排与环境质量改善的关系,确立区域污染减排和环境质量目标具有一定的借鉴意义.     

长春市大气SO2、O3和NOx的变化特征及来源

为研究长春市采暖期大气污染物的污染水平及其随时间的变化特征,于2012年1—6月通过在线监测仪获取了大气中ρ(SO₂)、ρ(O₃)和ρ(NO_x),利用HYSPLIT(混合型单粒子拉格朗日综合轨迹模式)后向轨迹模型结合地面气象资料,初步分析了该市大气污染物的可能来源及传输过程. 结果表明:观测期间ρ(SO₂)和ρ(NO_x)的日均值分别为(25.0±21.6)和(54.4±34.0)μg/m3,ρ(O₃)最大8 h平均值为(85.0±26.2)μg/m3,ρ(SO₂)、ρ(NO_x)和ρ(O₃)的变化范围分别为2.3~131.0、17.6~183.7和31.0~173.3 μg/m3;其中ρ(O₃)日均值超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值的时间为2 d,ρ(SO₂)和ρ(NO_x)均未超过二级标准限值,但ρ(SO₂)日均值在采暖期超过GB 3095—2012一级标准限值的时间为23 d,占采暖期的24%. 采暖期ρ(SO₂)日变化为双峰型,峰值出现在06:00和20:00左右,而在非采暖期表现为单峰型,峰值出现在08:00左右;ρ(O₃)表现为单峰型,峰值出现在13:00─15:00;ρ(NO_x)在采暖期表现为双峰型,而在非采暖期表现为单峰型. 对观测期间72 h内HYSPLIT后向轨迹模拟结果和气象数据的分析表明,长春市大气污染主要受本地源的影响,偏西气流易对污染物造成积累,而偏东气流有利于污染物扩散.      

Na2SO4中毒SCR催化剂对SO3生成特性的影响

为研究Na₂SO₄中毒SCR催化剂（V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂）对SO₃生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w（Na）为3%的Na₂SO₄中毒SCR催化剂,并通过N₂物理吸附/脱附、XRD（X射线衍射）技术、SEM（扫描电镜）、XPS（X射线光电子能谱）分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO₃生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO₃生成率为0.85%,而3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率高达1.36%.SO₄2-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO₃的生成.②随入口ρ（SO₂）的增加,SO₃生成率呈下降的趋势.当入口ρ（SO₂）为1 000 mg/m3时,3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ（SO₂）对SO₃生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N₂物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na₂SO₄中毒SCR催化剂表面有Na₂SO₄的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na₂SO₄的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w（V4+）/w（V5+）的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率大幅增加.      

关中盆地NO2和SO2对颗粒物污染的协同效应

基于WRF-Chem模式模拟了关中盆地2019年1月2—14日一次颗粒物污染事件,评估了NO_x和SO₂减排及其在颗粒物污染中的协同作用对PM_2.5污染的影响。敏感性实验结果表明：NO_x减排可使PM_2.5中硝酸盐含量下降,但大气中O₃浓度上升,大气氧化能力增强,其他二次组分上升,导致PM_2.5下降不明显;SO₂人为源减排可使硫酸盐质量浓度下降,但由于硫酸盐在PM_2.5中占比较低,当SO₂减排75%时,PM_2.5仅下降1.74%;当减排比例较高时,NO_x和SO₂同时减排更有利于颗粒物污染防治。PM_2.5质量浓度在NO_x和SO₂同时减排75%时比分开减排75%时多下降0.75%,主要是硫酸盐下降所致;对气溶胶含水量进行分析,发现NO_x<...     

草粉担载Na2CO3可逆脱硫吸附剂的制备及脱硫活性

通过浸渍方法,制备了5%～90%(质量分数)担载量Na₂CO₃/草粉脱硫剂.实验结果表明,较小的草粉粒度(≤0.28mm)和较低的气体流量(40mL/min)有利于SO₂脱除,但是脱硫温度(70℃～300℃)对脱硫效果影响不大.利用XRD,SEM,ATR-IR等分析手段,研究了草粉改性Na₂CO₃脱硫吸附剂的机理.实验证明:改性Na₂CO₃吸附剂高效脱硫的机理主要在于吸附剂表面结构的无定形态,因而具有比较大的比表面积(12.14m²/g)和孔体积(0.093cm³/g).     

溴代甲烷在SO42-/TiO2上的光催化降解

采用溶胶-凝胶法制备了SO₄^2-/TiO₂催化剂,运用XRD、BET比表面测定,FTIR等技术对催化剂进行了表征,并在微型常压连续反应装置上进行CH₃Br光催化反应性能考察.结果表明,SO₄^2-引入TiO₂体系使得催化剂的结构和光催化性能得到显著改善.SO₄^2-负载量为9%,烧结温度为450℃时,SO₄^2-/TiO₂催化剂的光催化活性最高;SO₄^2-/TiO₂催化剂对反应物料中的水汽有很好的耐受性;当反应温度低于85℃时,提高反应温度,有利于改善对CH₃Br的光催化反应活性,表观活化能约为19.6kJ·mol^-1,反应温度在85℃～105℃区间时,CH3Br的光催化降解表观活化能为0.