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将质量分数为10%的Co负载在Ce0 2Zr0 4Mn0 4O2(OSM),YSZ Al2O3(Y2O3,ZrO2稳定的γ Al2O3),OSM+YSZ Al2O3(1:1)上,制得Co/OSM,Co/YSZ Al2O3,Co/YSZ Al2O3+OSM(1:1)整体式催化剂。利用XRD和H2 TPR对上述催化剂进行了表征,并研究了催化剂的甲烷催化燃烧性能。XRD结果表明,在OSM和YSZ Al2O3上Co均以高分散形式存在。H2 TPR结果表明Co/YSZ Al2O3+OSM样品的可还原性大于Co/OSM和Co/YSZ Al2O3。不同载体催化剂甲烷燃烧催化活性有如下顺序:Co/YSZ Al2O3相似文献
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La改性的Ni基整体式催化剂上甲烷水蒸气催化重整性能研究 总被引:2,自引:0,他引:2
以堇青石为基体制备了新型的Ni基整体式催化剂,采用La为助剂对Ni基整体式催化剂进行了改性研究。该整体式催化剂具有较好的甲烷水蒸气催化重整性能。La的添加能够提高催化剂的催化性能,10%Ni/3%La2O3/Si-Al/D催化剂显示出最佳的重整性能,更多La氧化物的添加不利于催化剂活性的提高。XRD和H2-TPR结果表明,La氧化物的添加不仅促进了催化剂表面Ni的分散性能,而且降低了NiO与载体之间的相互作用,增加了NiO的还原度。XPS结果表明,在Ni基整体式催化剂上,La氧化物的添加改变了Ni原子周围的化学环境,从而改变了催化剂的催化性能。 相似文献
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分别以硫酸铝、拟薄水铝石、氯化铝、硝酸铝为铝源制备铝溶胶,并将铝溶胶涂覆于堇青石表面,制备了γ-Al2O3/堇青石载体;将PdCl2溶液浸渍于γ-Al2O3/堇青石载体上,制得Pd/γ-Al2O3/堇青石催化剂。采用XRD,SEM,XPS,BET等手段对催化剂进行表征,并对催化剂的甲烷催化燃烧活性进行评价。实验结果表明,不同铝源制备的催化剂的比表面积按硫酸铝>拟薄水铝石>氯化铝>硝酸铝的顺序依次减小;硫酸铝、拟薄水铝石、氯化铝为铝源的催化剂中Pd以PdO和金属Pd的形式存在,硝酸铝为铝源的催化剂中除了PdO也可能存在Pd(OH)2;硫酸铝为铝源的催化剂活性最高,在反应温度485.6℃下,甲烷转化率可达90%;不同铝源制备的催化剂活性高低顺序为:硫酸铝>拟薄水铝石>氯化铝>硝酸铝。 相似文献
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以Na2WO4、Mn、M(M=Ce,Bi,Sr,La)为活性组分,采用浸渍法制备了一系列M-W-Mn/SiO2/堇青石整体式催化剂。在微型固定床反应器中对催化剂的甲烷氧化偶联反应性能进行了评价。采用XRD和TPR对催化剂的结构进行了表征。考察了反应条件对催化性能的影响。催化活性评价结果表明,在较大的空速下,M-W-Mn/SiO2/堇青石整体式催化剂具有较好的甲烷氧化偶联反应性能,其中活性最好的4%Ce-5%Na2WO4-2%Mn/SiO2/堇青石整体式催化剂,在甲烷转化率为32.9%时,甲烷转化率和C2烃选择性之和可达82.9%。XRD结果显示,M-W-Mn/SiO2/堇青石整体式催化剂除了堇青石的特征峰以外,存在α-方石英、Na2WO4、Mn2O3以及一些氧化物的物相。TPR结果显示,催化剂的各活性组分之间存在一定的相互作用,从而对催化剂的甲烷氧化偶联催化反应的性能有不同的影响。 相似文献
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甲烷水蒸气重整的Ni基整体式催化剂的制备和表征 总被引:2,自引:0,他引:2
以堇青石为基体制备了不同MgO改性的Ni基整体式催化剂,并对催化剂的结构和甲烷水蒸气催化重整反应性能进行了测试。XRD和H2-TPR结果表明,添加MgO不仅促进了催化剂上的NiO分散性能,而且增强了NiO与载体之间的相互作用。XPS结果表明,过量MgO的添加明显地降低了催化剂表面的Ni原子浓度,这是高MgO含量催化剂活性下降的主要原因。10%Ni/5%MgO/Si-Al/D催化剂具有较好的甲烷水蒸气催化重整催化性能,在反应温度800℃,空速27000mL/(g·h),V(H2O)/V(CH4)为2时,甲烷转化率为98.3%,CO的选择性为78.6%,n(H2)/n(CO)为3.6。 相似文献
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甲烷是具有快速增温效应的短寿命强势温室气体,我国以井工开采为主的煤矿开采方式使煤矿甲烷成为我国能源活动甲烷排放的最主要来源,但目前针对低浓度甲烷仍没有高效的利用方式。甲烷催化燃烧可在较低温度下将甲烷完全转化为二氧化碳,是一种高效、环保的利用方式,有利于减少资源能源浪费,兼具环境、安全和能源效益。甲烷分子具有较高的结构稳定性,尤其是低浓度甲烷在温和条件下催化燃烧更具挑战性。基于工业应用视角,围绕实际工况条件对催化剂的要求,重点从催化剂的活性、热稳定性、机械稳定性和抗毒稳定性等4个方面的研究进展进行综述,分析甲烷催化燃烧催化剂应用面临的难点及未来发展趋势,旨在为开发适用于工业化应用的乏风瓦斯甲烷催化燃烧催化剂研究提供参考借鉴。 相似文献
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运用水热合成方法以吗啡林为模板剂在堇青石上原位合成了SAPO-34分子筛,通过XRD和SEM等测试方法对整体式催化剂进行表征.实验结果表明,堇青石经过一次负载之后表面可牢固均匀地生长一层厚度约为20~30μm的SAPO-34分子筛.同时考察了凝胶浓度对整体式催化剂制备的影响,在堇青石蜂窝陶瓷上生长的分子筛量随着凝胶中含水量的增加而减少. 相似文献
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利用程序升温脉冲反应、恒温脉冲反应及探针分子的表面反应技术,较系统地考察了担载型过渡金属催化剂上甲烷直接羰基化制乙醛的反应.研究发现,通过采用总反应分解法操作,即首先使甲烷在过渡金属表面分解.然后引入CO使其与甲烷分解产生的表面碳物种反应,实现甲烷的直接羰基化.这种操作能够克服甲烷直接羰基化反应的热力学限制,将总反应转化为两个可在较温和条件下发生的反应,首次实现了CH_4 +CO→CH_3CHO的反应.本文还探讨了不同催化剂上甲烷的吸附条件以及CO与甲烷分解所产生的表面碳物种间的反应行为.结果表明,Pd、Ni基金属催化剂表现出较为优越的催化性能.探针分子CH_3I的表面反应结果显示甲烷分解产生的CH(?)(ad)(x≤3)物种可能是该反应的活性中间体. 相似文献
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开发了以MgO为第二载体的La0.8Ca0.2FeO3钙钛矿整体催化剂,用于低浓度甲烷(φ(CH4)=0.5%)的催化燃烧。首先用共沉淀法制备了不同比例Ca掺杂的钙钛矿粉体,然后在程序升温反应-质谱仪中对催化剂进行筛选,并用XRD、TPR、BET对粉末进行表征。在此基础上,选择La0.8Ca0.2FeO3并确定800℃为焙烧温度,采用浆料涂覆法将粉末La0.8Ca0.2FeO3涂覆在α-Al2O3蜂窝陶瓷基体上制成整体催化剂,在空速40 000h-1下进行催化燃烧反应试验。考察了引入MgO作为第二载体的效果以及在MgO中引入少量Al2O3的影响,对MgO的焙烧温度、负载量进行了优化。结果表明,MgO对活性组分有隔离保护和高温下的分散稳定作用,而MgO与La0.8Ca0.2FeO3之间的相互作用是导致La0.8Ca0.2FeO3整体催化剂的活性比粉末催化剂高了1倍左右的主要原因。 相似文献
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为探明甲烷在钯基二聚体催化剂上脱氢反应过程的微观机理,对甲烷燃烧催化剂的设计与使用提供指导。在M06L/6-311++G(d,p)+SDD//M06L/6-311G(d,p)+LANL2DZ基组水平上,采用密度泛函理论(DFT)对甲烷在钯基二聚体催化剂(Pd2、PdPt和PdNi)上的脱氢过程进行了研究。对比了甲烷在催化剂Pd2、PdPt和PdNi上反应的能垒(Eb)、活化能(Ea)及反应速率常数(k),结果表明:CH2→CH是甲烷在二聚体Pd2反应的速率控制步骤(RDS),而CH3→CH2是催化剂PdPt和PdNi反应的RDS;钯基二聚体催化剂对甲烷脱氢的催化活性顺序为PdPt>Pd2>PdNi;抗积炭性能顺序为PdNi>Pd2>PdPt。PdPt适用于要求催化效率较高的项目,而抗积炭性能较好的PdNi催化剂可用于大型工业催化。 相似文献
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