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氧化镧催化剂上甲烷氧化偶联—不同制备方法的比较 总被引:5,自引:2,他引:5
本文研究了5种不同制法的La_2O_3对甲烷氧化偶联的催化性能,其C_2选择性和C_2收率的相对顺序为:La_2O_3(1)>La_2O_3(2)>La_2O_3(4)>La_2O_3(5)>La_2O_3(3)。并运用XRU、XPS、CO_2-TPD、NH_3-TPD和IPA转化反应等技术分别对催化剂的体相结构和表面性质,表面酸碱性进行了测定。结果表明,由于制备方法的不同,导致了La_2O_3晶体表面结构的差异,这是影响催化性能的主要原因。同时还发现,催化剂的活性和C_2选择性与表面酸碱性存在着相依性,La_2O_3表面的总碱位数与总酸位数的比值,与其催化性能有较好的直接对应关系。 相似文献
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为获得较高的C2选择性,在加水(水蒸气)条件下,研究了添加CaO对甲烷氧化偶联La2O3催化剂的影响。发现CaO的添加提高了La2O3催化剂的活性,同时水的添加明显地提高了催化剂的C2选择性。在加水条件下,La2O3-CaO催化剂获得了较好的结果,其CH4转换率为20%,C2选择性超过80%。利用XRD和XPS技术对催化剂进行了表征,并对加水和不加水条件下的催化剂性能与结构变化的关系进行了讨论 相似文献
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甲烷氧化偶联制乙烯La2O3—BaO体系催化剂稳定性的研究 总被引:3,自引:0,他引:3
研究了甲烷氧化偶联制乙烯高选择性La2O3-BaO体系催化剂的稳定性.在800℃、CH4空速10000h-1、CH4/O2=8.0~8.3的条件下,催化剂稳定运转了500h,CH4转化率和C2选择性分别为≥18%和≥80%.XRD和XPS分析表明,该催化剂物相稳定,表面La/Ba原子浓度之比随反应时间的增加而稍有增加,有利于催化剂活性和选择性的稳定. 相似文献
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利用CO2-TPD技术考察了Ba-La2O3系催化剂的表面碱性,实验发现,催化剂表面仅有单一的强碱位或中碱位时,其催化性能均较差。只有表面的中碱位与强碱位以适当量共同存在的样品(6%Ba-La2O3),才能获得好的催化活性和C2选择性。此碱性特征可能有利于表面活性位的产生。同时利用XRD和XPS等技术分别对体相结构和表面氧物种进行了研究。结果表明,Ba-La2O3系催化剂表面存在O2^2-离子,但 相似文献
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甲烷氧化偶联La-Me-O(Me=Mg,Ca,Sr,Ba)系催化剂表面氧种的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
利用CO_2-TPD法考察了La-Me-O(Me=Mg,Ca,Sr,Ba)系催化剂的表面碱性,并用O_2-TPD、CH_4-TPD法对该体系的表面活性氧种进行了表征,并与催化性能相关联。结果表明,La-Ba-O催化剂由于表面强碱性中心数目多,产生活性氧种的数目也多,有利于甲烷的活化,因而具有最高的甲烷转化率和C_2烃选择性。脉冲反应表明,在无气相氧存在下,表面晶格氧参与了氧化偶联,而且是选择氧化的活性氧种。 相似文献
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双稀土氟氧化物Sm-La-O-F催化剂的AFM研究 总被引:1,自引:0,他引:1
双稀土氟氧化物SmLaOF具有良好的乙烷氧化脱氢(ODE)催化性能,特别是对于Sm2O3LaF3(1∶1摩尔比),在973K,乙烯选择性为897%,乙烷转化率为221%,是目前报道的具有高乙烯选择性的ODE反应催化剂.比表面积和XRD测试表明,Sm2O3LaF3催化剂体相是由单一相结构的双稀土氟氧化物Sm2/3La1/3OF组成,比表面积较小.原子力显微镜(AFM)研究表明,该催化剂的表面颗粒排布规整致密,粒径均匀;而其它乙烯选择性较低的催化剂颗粒排布较为松散,颗粒大小不一. 相似文献
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Ba—La—O—(F)催化剂和碱性及其OCM反应性能 总被引:2,自引:0,他引:2
采用XRD,TPD和高温原位IR光谱对La2O3,BaO/La2O3,BaF2/La2O3,LaOF和LaOF等催化剂的组成、结构和CO2在催化剂上的吸附状况进行了表征,并结合催化剂性能评价结果对该系列催化剂的碱性及其与OCM反应性能的关系进行了考察。结果表明,催化剂OCM反应性能与其酸碱性的强弱无简单的对应关系. 相似文献
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丙烷选择氧化用BiCeVMoO复合氧化物催化剂中Ce组分的作用 总被引:3,自引:0,他引:3
用X射线衍射(XRD)、激光拉曼光谱(LRS)、程序升温还原(TPR)、催化剂晶格氧反应性和微反测试等手段考察了BiCeVMoO复合氧化物催化剂的组成、结构、氧化-还原性质与催化丙烷选择氧化性能.结果表明,n(Ce)/n(Ce+Bi)≤0.15时,Ce组分可能占据BiVMoO
结构中Bi离子所处的晶格位置.催化剂对丙烷选择氧化的催化性能与Ce组分的含量密切相关,随着Ce含量的增加,丙烯醛选择性显著升高,在n(Ce)/n(Ce+Bi)=0.15时达极大值.随着Ce含量的进一步增加,丙烯醛选择性下降,完全氧化产物COx选择性上升.可以认为,适量Ce组分的引入提高了催化剂晶格氧物种的反应活性,从而改善了催化剂对丙烷选择氧化的催化性能. 相似文献
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Cu对Cu-Mn-Ce-O和Cu-Mn-Ce-Pd-O催化剂三效性能的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
利用火焰脉冲-微反装置考察了Cu-Mn-Ce-O和Cu-Mn-Ce-Pd-O两类催化剂的三效活性。结果表明Cu的加入有利于Cu-Mn-Ce-O的NOx和CO的转化,而不利于Cu-Mn-Ce-pd-O的NOx和HC的转化。XRD分析结果表明在Cu-Mn-Ce-O中加入Pd,原来的CuMn_2O_3消失,生成新相MnAl_2O_4;TPR分析结果表明Cu使Mn-Ce-O样品表面氧量增加,表面易于还原,而使Mn-Ce-pd-O样品表面难于还原。实验结果还表明Mn-Ce-pd-O催化剂的三效性能远远优于Cu-Mn-Ce-O催化剂。 相似文献
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研究了热环境对Cu-Mn-Ce-O催化剂表面积、结构、氧性能及对甲苯催化氧化活性的影响。发现CeO2作为助催化剂,对延缓氧化铝载体的表面收缩几乎没有作用,但能阻止催化剂中CuMn2O4尖晶石的生成,防止无定型活性相在高温环境中的烧结,提高催化剂水热稳定性能,尤其在温度高于800℃时,效果尤佳,合适的Ce/Cu原子比为0.38~0.44. 相似文献
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The partial substitution of Co by Rh in the [Pb0⋅7Co0.4Sr1.9O3]RS[CoO2]1.8 family has been investigated. By transmission electron microscopy and X-ray powder diffraction, it is shown that the substitution of Rh for Co takes place at the two cobalt sites of the structure but for the low enough Rh contents, this substitution is made preferentially at the level of the CdI2-like layer. Thus, a generic formula [Pb0.7(Co0.4−zRhz)Sr1.9O3]RS[Co1−yRhyO2]b1/b2 (0?y?0.5 and 0?z?0.3) can be proposed for this new family of misfit phase. As observed for the pure misfit cobaltite, the thermoelectric power is also very large, close to +140 μV/K at room temperature. The Rh cation can adopt a mixed valency Rh3+/Rh4+ (4d6/4d5) with low spin states t2g6/t2g5 equivalent to the ones of low spin Co3+/Co4+ (3d6/3d5). The large thermopower observed in the Rh substituted compounds is therefore a direct proof that the coexistence of low spin states t2g6/t2g5 contributes to the thermoelectric power enhancement in these oxides. 相似文献