氚污染部件干法去污技术

针对核退役工程中存在的大量含氚废物处理问题,利用设计组装的干法去污处理装置对氚污染的金属进行了加热、紫外线、臭氧去污研究.结果表明,升高温度可明显提高去污效果;220 ℃用365 nm紫外线照射3 h对不锈钢的表面去污效率可达99%;臭氧与加热联合作用更有利于提高去污效率,220 ℃时去污3 h,臭氧对不锈钢、铝、黄铜的去污效率可达95%以上;而去污完毕经放置后,金属的氚表面活度会有所增加.     

不锈钢和铜吸氚及其干法去污

为了对不锈钢和无氧铜吸氚后氚在其内部的分布情况及除氚去污方法进行研究,对模拟吸氚及加热去污后的样品进行了酸蚀刻以考察氚在金属层中的分布情况;单独加热或加热结合通入空气、O3和紫外线(UV)进行去污,考察不同去污方式的去污效果。结果表明:金属在表层1μm内吸附了大量的氚,约占总量的42%;加热到500℃及联合去污不锈钢的最佳去污因子达到286,铜为150,通入气体在中温条件下对金属去污最有效,加热是金属去污最有效方式;氚热解吸形态分析表明氚污染不锈钢有4种吸附态。     

氚污染不锈钢暂时性封闭材料研究

在对氚污染不锈钢进行去污、解体时,污染物表面的氚极易因轻微扰动而逸出。为防止氚的这种扩散给环境和工作人员带来二次污染,在其表面覆盖一层对氚具有阻挡作用的涂层、内部填充一种对氚具有阻挡作用的填充物是很有必要的。对中性硅酮胶和泡沫混凝土封氚效果进行了研究,结果表明：静态条件下,中性硅酮胶膜的封氚率>85%;动态条件下,自制泡沫混凝土的封氚率>99%。中性硅酮胶膜和泡沫混凝土对氚污染样品均具有较好的封闭效果,可作为氚污染部件去污、解体时的暂时性封闭材料。     

退役核设施不锈钢中氚的分析

在自制的氚污染不锈钢的高温热解析制样系统中对氚污染不锈钢样品进行解析分析,并对影响不锈钢样品中氚回收率的解析温度、解析时间、催化氧化效率、冷凝收集效率等条件进行了优化研究。结果表明,当载气（空气）流速为60～80 L/h,解析温度和催化氧化温度为700 ℃,冷凝温度为-20 ℃,解析时间为2 h时,氚污染不锈钢样品高温制样系统的冷凝收集效率为99%,催化氧化效率为98.6%,不锈钢样品中氚的解析率＞95%。以上结果表明,该不锈钢高温热解析制样系统及其解析条件能够满足退役核设施不锈钢样品中氚的分析要求。     

臭氧预处理方法在不锈钢去污过程中的应用

针对放射性污染的不锈钢钝化层难以去污的特点,首先模拟不锈钢钝化行为,然后利用臭氧的氧化性改变不锈钢钝化层结构,使放射性核素易于去除,从而提高去污效率。实验结果表明,304不锈钢在4mol/L硝酸钝化液中浸泡6h,可得平均厚度26μm的钝化层;利用7.47mg/L的臭氧水,对钝化后的不锈钢污染样片进行氧化120min,可使钝化膜消失;钝化的不锈钢模拟污染样片去污因子随着臭氧水浓度和氧化时间升高而升高,但超过一定时间会到达去污平台,去污因子不再上升。臭氧水的氧化作用可使去污剂的去污因子提高约7.7倍。     

不锈钢表面钚污染的擦拭去污

为了防止污染范围扩大,减少对工作人员、公众和环境的辐射危害,需对钚污染的材料或设备进行去污。本工作分别采用不同种类去污试剂对滴加钚标准溶液后自然风干、加热烘干及浓盐酸腐蚀的三类不锈钢模拟污染样品进行擦拭去污实验。结果表明：盐酸及NaF+H₂C₂O₄+HNO₃两种去污试剂对自然风干的样品去污效率＞95%;5%的盐酸对加热烘干样品的去污效率约为95%;8%~10%的盐酸溶液、5%的硝酸溶液以及NaF+H₂C₂O₄+HNO₃对浓盐酸腐蚀样品的去污效率＞95%。     

针对不锈钢表面60Co污染的电化学去污研究

核设施退役与三废治理过程中会产生大量表面被沾污的不锈钢金属部件,作业环境和人员将面临潜在的放射性污染和受照剂量问题。针对不锈钢金属表面的60Co污染问题,设计了手持式电化学试验装置对不锈钢表面污染进行合理有效的原位去污;采用正交实验法优化电解液浓度、电流密度和电极间距等电化学工艺参数,并对不锈钢表面60Co污染进行去污验证。研究结果表明,本文建立的电化学原位去污方法具有去污时间短、效率高等优点;在电解时间为30 s、电解液为10 mol/L硝酸、电流密度为0.3 A/cm2、电极间距为0.4 cm的条件下,此方法对不锈钢表面60Co污染的去污效率可达99.9%以上,腐蚀深度大于10 μm,可使污染降低至环境本底辐射水平。      

硼氟酸用于污染不锈钢去污的可行性研究

本文探讨了硼氟酸（HBF4）用于污染不锈钢去污的可行性。不锈钢（1Cr18Ni9Ti)试片在沸腾浓硝酸中形成一层氧化物后作为模拟污染物，进行了HBF4去除这层氧化的，溶解试片本身及不锈钢焊缝的有关试验，并用分别被天然铀和^230Th污染的不锈钢管道实际样品进行了去污试验。试验结果表明,HBF4去污液能较好地溶解不锈钢及其焊缝，氧化物；对不锈钢的溶解容量较大，可达5g/L，即1L去污液可将0.13^2不锈钢溶解掉5μm。去污液对^230Th污染的实际样品，在去污30min后去污率即达85％以上；对天然铀污染的实际样品，在去污2h后去污率达87％以上；这两种经多次去污后均接近本底水平。     

氚污染手套箱内壁及金属去污实验

对氚污染手套箱内壁及金属采用擦拭去污和可剥离膜去污。擦拭去污后,手套箱内壁残留氚污染水平降低到20Bq/cm2以下。对氚污染水平高处采用SO42－/TiO2固体超强酸掺杂可剥离膜或聚乙烯醇（PVA）可剥离膜去污,去污因子高,而氚污染水平低的金属通过可剥离膜去污后残留氚为20Bq/cm2。     

退役氚污染不锈钢管道除氚技术研究

针对退役氚污染不锈钢管道材质中氚的存在状况,对残留在管道壁中氚的去除技术进行了研究,在此基础上研制了一套退役氚污染不锈钢管道除氚实验装置,对其除氚性能进行了验证。结果表明,研制的不锈钢管道除氚实验装置对氚污染大于10⁶Bq/kg的不锈钢中氚的去污因子大于10³。     

充氚不锈钢中氦行为的PAL和TEM研究

对充氚和未充氚的抗氢-2(HR-2)不锈钢样品进行退火处理,利用正电子湮没寿命谱(PAL)以及透射电镜(TEM)等技术探讨不锈钢中氦和微缺陷的相互作用。未充氚样品中,退火温度对缺陷态的影响主要表现为偏聚物在晶界的析出。充氚样品实验中,退火温度小于300℃时,充氚不锈钢中的He原子主要通过自捕获机制在晶内缺陷处聚集成泡;热处理温度为300～600℃时,充氚不锈钢中的He原子主要通过热迁移的方式迁移至晶界导致晶界宽化,但晶界处无明显的He泡形成;热处理温度大于600℃时,热平衡空位开始发挥作用,与聚集在晶内缺陷处的He原子结合形成He泡,且随退火温度的升高,He泡有明显聚合长大的现象。     

化学蚀刻法测定氚在不锈钢材料中的分布

采用化学蚀刻法测定了氚在不锈钢材料中的纵向分布.结果表明,此法能较好地定量评估氚在不锈钢材料中的分布情况;在长期充氚不锈钢样品中,分布在晶格中的氚量以室温时的溶解度为限,其余的则以"气态氚"的形式被附近的陷阱捕获,"气态氚"含量比晶格中的固溶氚大许多倍.     

高压氘氚气氛下铜对氚的吸附

为了解氚在铜表面的吸附和解吸行为,对铜样品在n（D）∶n（T）=1∶1,503 K时,15 MPa下恒温8 h后,再在27 MPa恒温6 h下进行了氚的吸附,并对吸附氚的铜样品在室温下和加热到1 173 K时的解吸氚量和吸附总氚量进行了测量。结果表明,铜的吸附总氚量为31.89 MBq/cm²,解吸氚量为29.18 MBq/cm²,测量的标准差为6.49％;室温和加热条件下铜所释放的氚中,化学成分主要是HTO和HT,大部分以HT形式存在;铜的自由氚量占吸附总氚量的3.64 ％;铜的热解吸谱至少存在3个解吸峰,其解吸温度分别为650,750和1 173 K以上。     

氚在真空贮存容器材料中的吸附和渗透行为

研究了贮存氚靶约4 a和20 a的两个316 L不锈钢真空贮存容器(以下简称贮存容器)及其垫片材料对氚的吸附行为,并对氚在贮存容器材料中的渗透速率进行了测量和分析。结果表明,贮存容器外表面氚污染为几十Bq/cm2,不锈钢与陶瓷中吸附的氚活度均为106Bq/g;热解吸至1 273 K过程中,材料中99%的氚释放出来;在解吸出的氚中,陶瓷中的HTO比例高于不锈钢;贮存温度对氚靶贮存容器的渗氚速率有较大影响,夏季约为冬季的4倍。上述结果提示,氚在贮存容器材料内表面吸附后,一部分会向晶格扩散并滞留下来;另一部分则透过材料向外环境渗透,其中温度是影响氚向外环境渗透的主要因素之一。     

充氚不锈钢中氦泡长大行为的加热效应

以室温贮存经历的充氚不锈钢试样为研究对象,计算了充氚不锈钢中氚、氦浓度的深度分布,利用透射电镜观察了充氚不锈钢在加热过程中氦泡的演化行为。结果表明:在氚压0.131MPa、780℃充氚8h后,不锈钢中氚在深度方向分布均匀,平均浓度为110μL/L;在空气室温环境下放置6a后,不锈钢中氚衰变的氦浓度在深度方向分布均匀,平均浓度为60μL/L;对充氚不锈钢加热处理后,在550℃/1h时效即可观察到氦泡;在950℃/1h和1050℃/1h时效时,氦泡明显长大,大的可达100nm,小的可达30nm,在晶界、晶内和位错处均可见氦泡。