MCM-22/MCM-41复合分子筛改质FCC汽油研究

采用纳米组装法合成了MCM-22／MCM-41复合分子筛,在固定床微反装置上进行催化裂化汽油改质研究,考察了芳构化反应和降烯烃效果。结果显示,MCM-22／MCM-41复合分子筛较单组分MCM-22具有更强的芳构化性能,并且初始活性高,稳定性好。催化裂化汽油经复合分子筛催化改质,芳烃体积分数由28．6％升至51．1％,烯烃体积分数由34．0％降至5．8％。MCM-22／MCM-41复合分子筛用于FCC汽油改质的适宜操作条件：反应温度400℃,压力2MPa,液时空速3h^-1。     

离子交换法合成L/MCM-41复合分子筛

以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,分别采用包埋法和离子交换法,两步晶化都合成了L/MCM-41复合分子筛,并通过XRD、SEM、TEM和BET等测试手段对合成样品进行表征,检测结果表明用离子交换法合成的复合分子筛孔径为3.04 nm.与水热晶化法合成的MCM-41相比:(1)壁厚由0.55 nm增大到1.81 nm;(2)水热稳定性也明显提高,在100℃沸腾状态下结构保持时间由原来的低于2 h增大到8 h.与L沸石相比,K+含量降低为0.26%.     

HY/MCM-41分子筛的制备及改性后在吸附脱硫中的应用

采用附晶生长法合成了HY/MCM-41复合分子筛,利用X射线衍射仪(XRD)、N2吸附脱附、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、智能重量分析仪(IGA)、吡啶原位红外(Py-IR)等技术对其物化性质进行了表征,发现HY/MCM-41复合分子筛具有微孔和介孔的双重孔道分布,且形貌为核壳结构。通过对金属Ce离子改性制得吸附剂的吸附脱硫性能考察,发现固相研磨法改性的吸附剂在空速为5h-1时吸附穿透硫容量可达1.81mg/g,大于液相离子交换法改性的吸附剂吸附穿透硫容量1.32mg/g。采用静态间歇法时,固相改性的吸附剂的脱硫率可达90.6%,高于液相改性的吸附剂脱硫率81.2%。同时发现,吸附剂表面的B酸对吸附脱硫有着抑制作用,而L酸尤其是弱的L酸的酸量与吸附脱硫性能有着正相关关系。     

制备条件对改性MCM-41催化性能的影响

用浸渍法将SO4^2-／ZrO2引入到MCM-41中，用XRD、IR、Py-IR等技术对其进行表征，并考察了制备条件对苯与丙烯气相流动反应的催化活性影响。结果表明，适宜的制备条件可制得对苯与丙烯烷基化反应有良好催化活性的SO4^2／ZrO2-MCM-41催化剂。     

中孔分子筛MCM-41的合成

采用较短的时间、较少的模板剂和水用量合成出中孔分子筛MCM-41；系统地考察了碱、模板剂、水用量、铝原子引入量、晶化温度及时间的长短对样品合成结果的影响，确定出碱用量的最适宜值为n(Na2O)/n(SiO2)=0．18～0．24；模板剂的最佳用量为n(CTAB)/n(SiO2)=0．10～0．14；水用量的范围为n(H2O)/n(SiO2)=24～30；铝原子的引入量为n(Al2O3)／(SiO2)=0～0．033；适宜的晶化时间为12h；最佳晶化温度140℃；用XRD和SEM等手段对合成样品进行了表征．     

MCM-41分子筛合成与官能化的研究进展及应用

MCM-41分子筛做为M41S系列介孔分子筛的典型代表,在液晶模板、协同作用与电荷匹配等合成机理作用下,可以通过水热晶化法、室温晶化法、微波晶化法、干粉晶化法和非水介质晶化法等合成方法制备得到。在此基础上可通过使用后嫁接处理法对MCM-41分子筛进行氨基化、巯基化、磺酸基化等官能化改性,克服其水热稳定性不高、掺杂金属原子后孔道结构受损等缺点,从而提升其各项应用性能,在纳米材料、能源、膜分离、传感和催化等领域具有巨大的应用潜力。     

纳米MCM-49分子筛催化二异丙苯烷基转移反应催化性能研究

采用动态水热合成方法制备了纳米MCM-49分子筛,采用XRD、N2吸附-脱附、SEM和FTIR等手段对其结构和酸性进行了表征,考察了纳米MCM-49分子筛催化二异丙苯与苯烷基转移反应的催化性能.研究结果表明,所合成的分子筛为高结晶度的纳米MCM-49分子筛.在二异丙苯与苯的烷基转移反应中,适当提高反应温度、降低空速、降低分子筛硅铝比有利于提高二异丙苯转化率和异丙苯收率.在烷基转移反应温度为200℃,二异丙苯空速为2 h-1条件下,二异丙苯转化率达到86.51%,异丙苯收率接近95%.     

氟化MCM-41催化性能的研究

用XRD考察不同含氟量的氟化MCM-41的结构变化,氟含量在5%以下时,无明显晶形变化,5%以上时出现新的物相(AlF2OH和AlF3);含氟达10%时,MCM-41晶形被破坏,新相生成和晶形破坏均不利于催化性能的改善。用FT-IR考察其吸附吡啶行为,表明MCM-41经氟化后,改变了表面酸性,随氟含量的增加,L酸位吸附峰减弱,B酸位吸附峰先增强后减弱,在氟含量为3%时为极大。以甲苯烷基化作为选择性研究的探针反应,考察了氟改性MCM-41对甲苯和异丙醇烷基化反应的催化性能,结果表明,氟含量为3%时有优良的活性和选择性,最佳的反应条件为:WHSV=0.85 h-1,反应温度473 K。     

复合分子筛MCM-41/Y的制备及其对镧离子的吸附性能

将MCM-41与Y型分子筛合成复合分子筛MCM-41/Y,将其作为吸附剂对水中的镧离子进行吸附性能研究.实验结果表明:在pH=2、镧离子溶液质量浓度为500 mg·L-1、振荡吸附时间为30 min、温度为35℃的条件下,吸附量达到最佳为440 mg·g-1.利用红外光谱和X射线衍射等手段对复合分子筛MCM-41/Y进...     

介孔分子筛的合成表征及催化性能（II）——复合介孔分子筛的合成、介孔分子筛的表征和催化性能

介孔M41S材料的发现受到人们密切的关注,这是由于MCM-41分子筛可以合成出具有规则1.5～10nm孔径的孔道结构,MCM-41被认为可以应用于大分子的催化反应中,从而引起人们很大的兴趣。同时总结了配合物和介孔材料的组装、微孔和介孔复合材料的合成、MCM-41分子筛的合成机理和表征、MCM-41分子筛的酸性和在不同反应中对大分子反应的催化性能。     

酞菁钴/MCM-41的合成、表征及催化性质

采用共混(one-pot)方法,将有机功能材料酞菁钴(CoPc)组装进介孔分子筛MCM-41孔道中,合成纳米复合材料CoPc/MCM-41,并利用X-射线粉末衍射,Uv-vis,N2吸附,TEM等方法对其进行表征.研究结果表明:CoPc成功地组装进介孔分子筛MCM-41的孔道中,并以单体的形式存在;同时对其催化性质进行了研究,因为CoPc在MCM-41中以单体的形式存在,因此组装体显示出比体相CoPc更加优异的催化性能,为新型催化剂的研究与开发提供了借鉴与经验.     

MCM-41固载异双核金属配合物的合成表征及催化性能

合成了9个具有混合价态的大环d-f异双核配合物[M1M2L](NO3)(H2O)n(M,L分别代表金属和配体)。采用浸渍法将d-f异双核配合物分别固载在中孔分子筛MCM-41上制得负载催化材料。IR,UV-Vis,XRD,ICP-AES和TG/DTA表征表明异双核配合物被固载后,配合物结构仍保持完整。以环己烷氧化为探针反应,考察了负载催化材料的催化性能。结果表明该系列催化剂具有较高的活性,其TOF值分别为20.4-49.2 h-1。当选用冰醋酸做溶剂时,环己烷的转化率高达72.1%。此外,分别考察了反应时间、反应温度、氧化剂加入量及催化剂的加入量对环己烷催化氧化的影响。该系列催化剂在环己烷液相反应中的最佳反应条件为:反应时间10-12 h,反应温度在343-393 K,双氧水的最佳加入量为5-15 mL,催化剂的最佳加入量0.5-1.0 g。     

介孔分子筛MOM-41的合成及其孔径的调节

以十六烷基三甲基溴化铵为表面活性剂，正硅酸乙酯为硅源在酸性条件下合成具有完好六方结构的介孔分子筛MCM-41；利用1，3，5-三甲基苯（TMB）作为辅助剂对介孔分子筛MCM-41的孔径进行调节．结果表明：酸性条件下能够合成结构完善的介孔分子筛并且利用XRD、扫描电镜对其进行详细的表征，有代表完好六方结构的特征峰及孔道的存在；此外，1，3，5-三甲基苯（TMB）可以有效增大分子筛的孔径，并且通过N2吸附-脱附对其孔径的大小进行详细表征。     

碱性中孔分子筛BaO/MCM-41催化聚苯乙烯裂解反应

以水热合成法制备碱性中孔分子筛BaO/MCM-41催化剂并将其用于催化聚苯乙烯裂解反应。考察了催化剂种类、BaO含量、反应温度、反应压力和反应时间对聚苯乙烯裂解反应结果的影响,并对催化剂的重复回用性能进行了考察。结果表明:BaO/MCM-41具有较好的催化性能和重复回用性能。在m(催化剂)/m(PS)=2%、反应温度410℃、反应压力0.01 MPa和反应时间20 min条件下,聚苯乙烯转化率大于98%,液体产物收率大于96%,液体产物中苯乙烯含量大于72%(质量分数)。催化剂重复回用6次后,PS转化率、液体收率和苯乙烯含量没有明显变化。另外,采用XRD技术对所制备的BaO/MCM-41催化剂进行了表征。     

Si-Al/MCM-41分子筛的合成及Pt(NH_3)_4~(2+)离子交换

用水热法合成了孔径为 5.4 7nm的 (BET法 )Si-Al/MCM -4 1介孔分子筛 ,进行离子交换引入了Pt簇 .通过N2 在 77K的吸脱附及BET和BJH法测定了分子筛的比表面积 ,利用12 9Xe核磁共振测量了分子筛孔的结构 ,并确定了Pt簇在分子筛内的存在 .由于Pt簇引入 ,分子筛孔径明显减小 ,XRD测试结果显示 ,合成分子筛的结构并未随Pt簇的引入而改变 ,12 9XeNMR分析结果显示Pt簇的引入使化学位移明显增大