CuMn_2Ti_xO_(4+2x)复合氧化物的制备及其催化甲烷燃烧性能

采用溶胶-凝胶法制备了一系列铜锰钛复合氧化物催化剂Cu Mn2TixO4+2x(x=0,0.5,1,2),通过XRD,H2-TPR,BET,TEM等方法对催化剂的结构进行了表征,并考察了钛掺杂量和焙烧温度对催化剂的结构及其催化甲烷燃烧活性的影响。实验结果表明,掺杂钛提高了催化剂的比表面积和可还原性,使催化剂的活性明显提高;当x=1时,即Cu Mn2Ti O6催化剂的活性最高,在反应气体积组成为CH4 3.0%,O2 20%,N2 77%和气态空速12 000 h-1的条件下,甲烷转化率达10%时的反应温度为320℃,甲烷转化率达90%时的反应温度为445℃;随催化剂焙烧温度的升高,Cu Mn2Ti O6催化剂的活性逐渐降低。     

含铬复合氧化物催化剂的结构及其在甲烷催化燃烧反应中的催化活性

采用葡萄糖为络合剂,用溶胶-凝胶法制备了3种含铬复合氧化物Mg-C r-O,Fe-C r-O,Co-C r-O催化剂,并用X射线衍射、程序升温还原及比表面积法表征了催化剂的结构,考察了3种催化剂对甲烷催化燃烧反应的催化活性。实验结果表明,经800℃下焙烧后,Mg-C r-O催化剂呈现单一的尖晶石型MgC r2O4物相,且具有较高的催化活性;Co-C r-O催化剂则主要以CoC r2O4物相为主,并伴有少量C r2O3物相,催化活性次之;而Fe-C r-O催化剂由两种简单氧化物Fe2O3和C r2O3物相组成,催化活性最低,比表面积最小。     

钾、钴改性CeO2-ZrO2/SiC催化碳烟燃烧性能研究

分别用钾盐以及Co3O4对铈锆复合氧化物进行单掺杂和复合掺杂,制得一系列钾、钴改性CeO2-ZrO2催化剂,采用溶胶凝胶浸渍法将所制催化剂负载于SiC上,并用氮气吸附-脱附（BET）、X射线粉末衍射（XRD）、氢气程序升温还原（H2-TPR）和程序升温氧化反应（TPO）等方法考察了钾、钴离子对催化剂结构和催化活性的影响。结果表明：采用钴修饰铈锆复合氧化物催化剂后能够明显提高其表面氧的活性,从而提高催化剂的催化能力;当催化剂中存在钾物种时,主要通过改善碳烟与催化剂的接触状况而有效促进碳烟的燃烧;与未负载催化剂相比,负载后各催化剂的碳烟燃烧能力都出现不同程度的降低;各负载型催化剂的催化活性由大到小的顺序为K-Co-Ce-Zr/SiC＞K-Ce-Zr/SiC＞Co-Ce-Zr/SiC＞Ce-Zr/SiC＞Co-Zr/SiC;K-Co-Ce-Zr/SiC催化体系在经过5次循环使用后仍具有较高的催化碳烟燃烧能力,显示出较好的稳定性。     

TiO_2-SiO_2复合氧化物的制备及其催化性能的研究进展

综述了采用溶胶-凝胶法、沉淀法、水热法、微乳液法、化学气相沉积法和液相浸渍法制备TiO_2-SiO_2复合氧化物的研究进展,详细分析了溶胶-凝胶法的不同制备条件对TiO_2-SiO_2复合氧化物性质的影响,添加SiO_2可改善TiO_2的比表面积和热稳定性。同时简要概述了TiO_2-SiO_2复合氧化物在光催化、异构化、氧化和酯交换反应以及作为催化剂载体方面的应用,并提出了目前研究中存在的问题及解决途径。     

CuMn_2TiO_6催化剂的制备及其甲烷催化燃烧性能

用溶胶-凝胶法制备了CuMn_2TiO_6,CuTiO_3,Mn_2TiO_5,CuMn_2O_4催化剂,又分别采用共沉淀法和浸渍法制备了CuMn_2TiO_6催化剂;采用XRD、H_2-TPR、N_2吸附-脱附和TEM等方法对催化剂的结构进行了表征,在小型固定床连续流动反应装置上评价了催化剂的甲烷催化燃烧性能,分析了催化剂的元素组成和制备方法对催化剂的结构和活性的影响。实验结果表明,Ti组分的引入可抑制晶粒的生长,提高催化剂的还原性,从而使催化剂的活性提高;共沉淀法制备的CuMn_2TiO_6催化剂具有较高的活性,在432℃、气态空速12 000 h~(-1)的条件下,可使甲烷转化率达到90%。Mn_2O_3和Cu_(1.5)Mn_(1.5)O_4是催化剂的主要活性物种,且Cu_(1.5)Mn_(1.5)O_4的活性高于Mn_2O_3。     

制备方法对Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2催化碳烟燃烧性能的影响

采用溶胶凝胶法、低温共沉淀法、高温共沉淀法、水热法和热分解法制备了5种Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2催化剂样品,用X射线粉末衍射(XRD)、BET、扫描电镜(SEM)、热重分析、H_2-TPR和O_2-TPO等技术对样品的结构、表面形貌、储氧性能、氧化还原性等进行表征,并对其催化碳烟燃烧活性进行评价,探究了制备方法对Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2催化性能的影响。结果表明:不同方法制备的Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2均能形成立方萤石结构的铈锆固溶体;制备方法对Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2催化剂的各项性能有显著影响,其中溶胶凝胶法有利于储氧能力和催化性能的提高,水热法有利于提高催化剂的比表面积,共沉淀法所制催化剂的储氧量及催化活性受温度的影响较大,总体催化效果较差,而热分解法制备的催化剂具有平整的表面结构,有利于提高机械强度。     

Cu-Co-Al复合氧化物在N_2O分解反应中的催化活性

以金属硝酸盐为原料、柠檬酸为络合剂,采用溶胶-凝胶法和高温焙烧法制备了系列CuxCo1-xCo Al O4复合氧化物催化剂,并采用浸渍法制备了相应的K改性催化剂,将这些催化剂用于N2O分解反应,考察了催化剂组成和K负载量对活性的影响。采用N2物理吸附(BET)、XRD和H2-TPR等技术对催化剂的结构进行了表征。实验结果表明,Cu0.1Co0.9Co Al O4催化剂的活性较高。表征结果显示,系列CuxCo1-xCo Al O4复合氧化物均为尖晶石型结构。在550℃下N2O连续进行分解反应600 min,有氧无水气氛中Cu0.1Co0.9Co Al O4和0.03K/Cu0.1Co0.9Co Al O4(K与(Cu+Co)的原子比为0.03)催化剂上的N2O转化率分别为77.0%和92.8%;而在有氧有水气氛中Cu0.1Co0.9Co Al O4和0.03K/Cu0.1Co0.9Co Al O4催化剂上的N2O转化率分别为14.5%和36.2%。与Cu0.1Co0.9Co Al O4催化剂相比,0.03K/Cu0.1Co0.9Co Al O4催化剂具有较高的活性和稳定性。     

复合氧化物TiO_2-SiO_2的制备及其应用研究进展

综述复合氧化物TiO_2-SiO_2的不同制备方法及其应用的研究现状。着重介绍了溶胶-凝胶法制备复合氧化物TiO_2-SiO_2,详述了在不同的模板剂:三嵌段共聚物(P123)、三维骨架聚合物、聚乙二醇等条件下制备不同的复合氧化物TiO_2-SiO_2。提出了复合氧化物今后研究的问题和难点。     

溶胶凝胶法制备SiO_2-TiO_2复合氧化物及其热稳定性研究

以廉价的四氯化钛为起始原料,采用溶胶 凝胶一步水解法合成含TiO220%(质量分数)的SiO2 TiO2复合氧化物,并考察了焙烧温度的影响。采用FT IR、XRD、BET等测试方法进行性能表征,结果表明,该复合氧化物比表面积高达661 7m2/g,经1100℃高温焙烧,仍有11m2/g;热稳定性好,在较宽的温度范围内焙烧,没有引起Ti O Si键的断裂,高温焙烧后,仍以无定型形式存在。     

Co-Cu复合氧化物催化剂催化低浓度瓦斯燃烧性能研究

催化燃烧是目前转化与利用低浓度瓦斯的有效方法之一。为探究制备工艺对Co-Cu复合氧化物催化剂催化低浓度瓦斯燃烧性能的影响,分别采用溶胶-凝胶法和共沉淀法,制备了Co-Cu复合催化剂,并用于低浓度瓦斯催化燃烧反应(甲烷体积分数为1.69%)。考察了制备方法、焙烧温度和n(Co):n(Cu)对催化剂性能的影响,并运用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H₂-TPR)和X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行了表征。结果表明,适宜的催化剂焙烧温度为400℃、n(Co):n(Cu)为1:1,该条件下制备的催化剂催化活性最高。在该条件下,与溶胶-凝胶法制备的催化剂(n(柠檬酸):n(金属离子)为3:2)相比,共沉淀法制备的催化剂具有更高的催化活性,其甲烷转化特征温度t₁₀、t₅₀和t₉₀(分别指甲烷转化率为10%、50%、90%时的温度)分别降低了6℃、70℃和1℃。     

燃气组分变化对重整燃烧器燃烧过程及炭粒生成的影响

采用数值模拟方法对连续重整加热炉燃烧器的流动和燃烧过程进行研究,分别考察氢气、甲烷、乙烷、丙烷和丁烷五种不同的气体燃料对燃烧过程的影响,重点研究在燃烧不同气体燃料时的燃烧状况和火焰形状的变化情况及形成原因,同时考察燃气组分变化对炭粒生成的影响。结果表明,较轻的燃料燃烧迅速,具有较短的刚直火焰,辐射段出口烟气温度较低,燃烧充分,炭粒生成较少;较重的燃料与空气混合慢,火焰较长,辐射段出口烟气温度较高,未完全燃烧的燃料在很大区域存在,炭粒生成较多,并可能形成结焦。     

尖晶石型复合氧化物Mg_xCu_(1-x)Al_2O_4上苯酚甲醇烷基化制备邻甲酚

采用共沉淀法制备了Mg_xCu_(1-x)Al_2O_4系列催化剂,并用XRD技术对其结构进行表征,结果表明,不同Cu取代的Mg_xCu_(1-x)Al_2O_4试样具有相同的尖晶石晶体结构,对苯酚甲醇烷基化制备邻甲酚有较高的催化效果。当反应温度达到500℃时,Mg_(0.5)Cu_(0.5)Al_2O_4催化甲醇烷基化效果最好,邻甲酚收率最高,达90.27%。     

LixK2-xTi2O5在净化柴油机尾气中炭黑颗粒的应用

以TiO2、KNO3和LiOH·H2O为原料,采用固相法制备出 n(Li)/n(K)不同的LixK2-xTi2O5(x = 0.125,0.15,0.20)催化剂。利用XRD对催化剂结构进行了表征,并通过程序升温反应研究了其在不同条件下氧化炭黑颗粒的催化活性。结果表明：少量Li+掺杂的LixK2-xTi2O5结构与K2Ti2O5基本一致;Li0.15K1.85Ti2O5在上述LixK2-xTi2O5系列中催化活性最高,炭黑起燃温度210 ℃,峰值温度290 ℃,比传统贵金属(如Pt-ZSM5)、过渡金属(如Co,Ba,K/ZrO2)等催化剂性能有明显提高;催化剂和炭黑在紧密接触方式下比松散接触方式下的催化活性高。     

反应条件下的水蒸气处理对复合氧化物催化剂甲烷催化燃烧的影响

对水热法制备的LaMnAl11O19-α（LMA）催化剂和微乳液法制备的Ce0.5Ba0.5MnAl11O19-α（CBMA）催化剂进行了100h的甲烷催化燃烧活性试验,考察了反应条件下的水蒸气处理对催化剂的结构和甲烷催化燃烧活性的影响。结果表明：反应条件下的水蒸气处理促进了水热法制备的LMA催化剂中的六铝酸盐相晶粒长大,比表面积降低,从而引起活性下降。对微乳液法制备的CBMA催化剂,反应条件下的水蒸气处理使得催化剂中的γ-Al2O3转化为α-Al2O3从而引起比表面积的大幅度降低,但催化活性没有出现明显变化,仍保持着较高的甲烷燃烧活性。     

Ru改性的LiMn2O4尖晶石催化剂用于桂皮醇的氧化

在对AL-尖晶石、Cr-尖晶石、Fe-尖晶石和Ti-尖晶石等4类Ru改性的尖晶石催化剂筛选的基础上，发现Ru改性的LiMn-尖晶石催化剂具有同FeMn-尖晶石催化剂类似的活性。XPS表征的结果显示，Ru改性的LiMn-尖晶石的Ols电子结合能比Ru改性的FeMn-尖晶石的低1．8eV，说明前者O上的电子云密度更高。使用EXAFS（Extended X-ray adsorption fine structure）方法对Ru周围的化学环境分析发现，Ru的改性产生了具有较强氧化性的Ru=O键，可有效地实现桂皮醇的催化氧化转化。此时Ru与O的配位数为5，其中与4个O原子的键长为0．1991nm，与1个O原子的键长只有0．1857nm。笔者认为，桂皮醇的催化氧化反应历程按照Michaelis-Menten模型进行，首先通过活性中心与桂皮醇形成Ru的醇化物，然后经β消除生成肉梓醛．     

燃烧法合成纳米氧化镧及其表征

以La(NO3)3.6H2O为原料,甘油为燃烧剂,聚乙二醇做分散剂,调节反应物配比、pH值、煅烧温度、煅烧时间等条件,用低温燃烧法合成纳米La2O3。通过X射线衍射仪、透射电子显微镜和差热-热重分析仪对所得氧化镧粉体及凝胶进行表征。结果表明,在溶液pH=3、n(La(NO3)3.6H2O)∶n(甘油)=14∶15、煅烧温度在750℃、煅烧时间为1.5h条件下,可得到颗粒均匀,粒径平均为35nm的氧化镧粉体。