混合澄清槽动态特性的研究(Ⅰ) PRBS 信号干扰下混合澄清槽的动态特性

本文的研究目的是为 Purex 流程1A 萃取槽(混合澄清槽)的控制系统设计提供控制对象的动态特性。文中提出的萃取级联动态机理模型,可以预报各级两相组分的动态响应数据。以此模型为基础,在水相流量和有机相流量的输入参数上加 PRBS 干扰函数,进行动态数学模拟,其结果与相同条件下的中间规模的实测值吻合较好。动态数据测试是在中间规模的空气脉冲式的混合澄清槽上进行的,工艺体系为 UO_2(NO_3)_2+/HNO_3+H_2O/TBP30%+OK。加在输入参数上的 PRBS 信号,由电子计算机的外给定来实现,输出参数由流线仪表连续检测。对测得的大量数据进行了解析,结果令人满意。     

PRBS信号干扰下混合澄清槽动态特性的研究

本文所述研究工作的目的是为Purex流程1A萃取槽(混合澄清槽)的控制系统设计提供控制对象的动态特性。报告中提出的萃取级联动态机理模型,可以预报各级两相组分的动态响应数据。以此模型为基础,在水相流量和有机相流量的输入参数上加PRBS干扰函数,进行动态数学模拟,其结果与相同条件下的实测值吻合较好。 在中间规模的空气脉冲式的混合澄清槽上进行动态测试,工艺体系为UO_2(NO_3)_2 HNO_3 H_2O/TBP30％ OK。由电子计算机的外给定来实现加在输入参数上的PRBS信号,由流线仪表连续检测输出参数。对测得的大量数据进行分析,结果令人满意。     

混合澄清槽萃取过程的瞬态行为及瞬态数学模型

混合澄清槽是核工业普遍采用的级式萃取设备。开展了混合澄清槽从启动到萃取稳态的瞬态萃取行为台架试验,建立了混合澄清槽萃取过程的瞬态→稳态数学模型,提出模型数学算法,使用台架试验数据对模型和算法进行了验证,试验结果与计算结果符合良好,证明了建立的数学模型的可靠性。最终使用计算机程序对影响30%TBP/正十二烷萃取体系萃取平衡的影响因素开展了计算分析,发现酸度是主要影响因素。     

空气脉冲混合澄清槽放大设计的研究

本文通过对空气脉冲混合澄清槽的实验研究,提出了purex过程空气脉冲混合澄清槽混合室的放大设计准则是(P/V)b~(0.52)=0.73,澄清室可按比澄清速度不变放大设计,最大比澄清速度为3.5ml/cm~2·min;说明了脉冲操作条件的选取应首先根据混合液深度确定脉冲振幅,再由脉冲输入能量、脉冲管径等参数确定脉冲频率;另外还推荐了空气脉冲混合澄清槽可采用较两管脉冲搅拌更为优越的四管脉冲搅拌。空气脉冲混合澄清槽采用多管脉冲搅拌,输入能量可进一步增大,这为空气脉冲混合澄清槽的放大应用提供了新的途径。     

混合澄清槽瞬态萃取行为研究

正本工作研究了混合澄清槽对六价铀和硝酸的瞬态萃取行为,通过对混合澄清槽不同运行时间各级样品及出口样品进行取样,分析了其中硝酸浓度及铀浓度,获得了混合澄清槽启动至平衡时硝酸、铀的各级瞬态浓度以及两相出口的硝酸、铀浓度随运行时间的变化数据,以实验数据为基础,建立了混合澄清槽瞬态数学模型(图1),以期对实际工艺运行时启动和停车过程有一定的指导作用。     

基于MPMS计算模型的PUREX 1B流程模拟研究

为模拟铀钚氧化还原萃取（PUREX）的U/Pu分离流程（简称1B流程）,以多级混合澄清槽为萃取设备,以化学反应体系和经验萃取体系为基础,基于MPMS计算模型框架建立了以NH₃OH+-N₂H₄（HAN-HYD）作为还原萃取剂的1B流程数学模型。通过对比文献数据,验证了模型的有效性。应用该数学模型探究了某低流速高酸洗涤液在特定参数条件下的1B流程中发挥的效应,结果表明该低流速高酸洗涤液的引入会降低U/Pu回收率。为进一步评估不同条件下低流速高酸洗涤液对1B流程分离效率和回收效率的影响,通过改变模型中低流速高酸洗涤液的工艺参数获得不同的U/Pu分离效果。计算结果表明,在不引入低流速高酸洗涤液的条件下,1B流程能获得最优的U/Pu分离效率。该数学模型将为基于多级混合澄清槽的1B流程工艺评估和预测等提供有益帮助。      

新型混合澄清槽混合室的两相流动模拟

<正>混合澄清槽是核工业和稀土工业中使用最为广泛的萃取设备之一,具有操作性好、级效率高、结构简单、易放大等特点。混合室作为混合澄清槽的混合区,其混合程度将显著影响工艺过程的萃取级数和两相停留时间。为判断新型混合澄清槽的混合性能是否达标,采用Fluent软件对混合室的水-煤油两相开展流动模拟,并利用体积分数及压力云图评价相应性能。     

大流比全逆流混合澄清槽结构参数的试验研究

本文以大流比全逆流混合澄清槽水力学试验结果为基础,结合假设推理,研究了混合室内两相接触相比及澄清室两相界面与相口高度、相口宽度、重相堰高度等各结构参数的相关性,分析推演了其相关性的影响机理,为全逆流混合澄清槽的工程设计和调试提供了有力依据。     

Purex流程铀钚分离工艺单元数学模型研究

在铀钚分离工艺单元单级数学模型和混合澄清槽瞬态数学模型的基础上,建立了以U(Ⅳ)-N₂H₄为还原反萃剂、混合澄清槽为萃取设备的Purex流程铀钚分离工艺单元数学模型,开发了计算机模拟程序,并使用台架实验数据对程序的可靠性进行了验证。结果表明,模拟程序的计算值和实验值符合良好。在此基础上,利用模拟软件对铀钚分离工艺单元的工艺参数进行了计算分析,结果表明：1BX₁加入位置、1BS和1BX₂酸度对钚反萃率无太大影响,但1BX₁加入位置和补萃级数对钚中去铀系数SF_U/Pu有一定影响。     

酰胺类萃取剂从模拟高放废液中分离锕系和镧系元素的研究

研究了酰胺荚醚N,N,N′,N′-四丁基-3-氧-戊二酰胺（TBOPDA）和N-503（N,N′-二乙基庚酰胺）以及TBOPDA与N-503的组合萃取剂在硝酸介质中对U（Ⅵ）、Pu(Ⅳ)、Am(Ⅲ)、Eu(Ⅲ)和其他一些金属离子的萃取行为,稀释剂为40％正辛醇-煤油。用0.075mol/LTBOPDA+0.5mol/LN-503/40%辛醇-煤油为萃取剂,从模拟高放废液中分离U（Ⅵ）、Pu(Ⅳ)、Am(Ⅲ)和Eu(Ⅲ)的微型混合澄清槽实验结果表明在A槽,大于99.99％的U（Ⅵ）、Pu(Ⅳ)、Eu(Ⅲ)和Am(Ⅲ)被萃入有机相;在R1槽,U（Ⅵ）被定量反萃,83％的Pu(Ⅳ)和36％的Am(Ⅲ)被反萃入水相;在R2槽中残留的Pu(Ⅳ)、Am(Ⅲ)和Eu(Ⅲ)可被定量反萃下来。该流程可有效提取高放废液中的锕系元素,并可对其进行组分离。     

在硝酸铀(Ⅳ)还原反萃取钚(Ⅳ)的混合澄清槽实验中铀(Ⅳ)的稳定性研究

本文以肼作稳定剂,在中间工厂规模的混合澄清槽设备上研究了TBP萃取流程的铀钚反萃过程中硝酸铀(Ⅳ)还原剂的动态稳定性及肼的反应产物叠氮酸的最大积累浓度。实验中测得铀(Ⅳ)的稳定性高于文献报道的数据;叠氮酸的最大积累浓度远低于允许浓度,从而肯定了硝酸铀(Ⅳ)用作铀钚还原反萃过程中还原剂的可能性。     

钚的溶剂萃取三循环3A槽的工艺过程实验研究

利用临界安全的混合澄清槽以铀代钚对钚的溶剂萃取三循环3A槽工艺过程进行了实验研究。在实验过程中,两相总液面高度小于临界安全高度极限值。经9级萃取和8级洗涤使铀(钚)与裂变产物进一步分离,得到了铀、酸的各级分布,铀(钚)回收率大于99.9％。萃取段槽的级效率为 95 ％。     

多级临界安全混合澄清槽的水力学及传质性能的研究

为了可靠地进行高加浓铀和钚的萃取过程,研究了一种结构简单的临界安全的混合澄清槽。通过三级槽的级联水力学和传质实验研究,认为:该混合澄清槽结构简单,临界安全性好,流动稳定,操作弹性大(流比为O/A=0.5～5,萃取效率高(Ex=90％)。在前人基础上,本研究开发的半开涡轮与梯形复合桨在较低转速时有很强的抽吸力和良好的混合效果,通过实验获得了适宜的搅拌转速值(250～280r/min)。     

多级临界安全混合澄清槽的水力学及传质性能的研究

为了可靠地进行高加浓铀和钚的萃取过程,研究了一种结构简单的临界安全的混合澄清槽。通过三级槽的级联水力学和传质实验研究,认为:该混合澄清槽结构简单,临界安全性好,流动稳定,操作弹性大(流比为O/A=0.5～5,萃取效率高(E_x=90％)。在前人基础上,本研究开发的半开涡轮与梯形复合浆在较低转速时有很强的抽吸力和良好的混合效果,通过实验获得了适宜的搅拌转速值(250～280r/min)。     

30%TBP/煤油-硝酸溶液体系中镎的化学行为

为了解镎在萃取过程中的化学行为,采用单级萃取研究了硝酸溶液中Np(Ⅴ)氧化为Np(Ⅵ)的行为和此过程中TBP萃取Np(Ⅵ)的性能。实验结果表明,提高硝酸浓度有利于Np(Ⅴ)的氧化,提高了萃取体系对Np(Ⅵ)的萃取;提高亚硝酸浓度加快了Np(Ⅵ)和Np(Ⅴ)之间氧化还原反应的进行,但是会降低平衡后萃取系统中Np(Ⅵ)的比例;升高温度可以提高Np(Ⅴ)转化为Np(Ⅵ)的速率。通过模拟1AF料液的混合澄清槽台架实验表明,自1AX中引入0.01 mol/L HNO2,同时将萃取温度升高到45℃,在1AF硝酸浓度为3.5mol/L的条件下,1A槽镎的萃取率可以达到80%。     

基于多级混合澄清槽的PUREX流程的计算模型

主要通过建立分配比模型、化学反应模型、传质模型构建了一套基于混合澄清槽的PUREX流程中关键循环过程的计算模型（mathematical model for main PUREX process based on mixer-settler,简称MPMS）,用于计算各级单元的物料浓度。通过检验两组具有代表性的PUREX工艺流程,模拟结果较好地匹配实验数据,表明该计算模型具有良好的精确性。该计算模型将为基于多级混合澄清槽的PUREX流程模拟提供有益帮助。     

乏燃料后处理萃取分离设备——混合澄清槽的研制

针对研究堆元件的处理，本工作以“十五”期间用于动力堆元件的混合澄清槽为基础，进行适当改进，研制适用于研究堆元件后处理Purex工艺的萃取分离用混合澄清槽。主要改进包括以下几个方面。     

共去污单元脉冲萃取柱模型及计算机模拟

在扩散模型的基础上,对共去污单元脉冲萃取柱"切片"数学处理,建立了数学模型,模型中添加了多组分共存分配比计算模块,编写完成了可用于模拟计算共去污单元脉冲萃取柱萃取HNO3、U(Ⅵ)、Pu(Ⅳ)稳态计算程序。利用文献报道的实验数据,对程序进行了验证。结果表明,程序模拟计算的各组分稳态浓度剖面与实测值符合良好,程序可以实现共去污单元多组分共萃的模拟计算。并在此基础上,利用该程序对1A脉冲萃取柱工艺设计进行了初步研究计算。结果表明,脉冲萃取柱的萃取效率与处理料液组分浓度有关,以往一级混合澄清槽等于若干米脉冲柱的设计方法认识有所偏差,应使用计算机模拟方法整体设计脉冲萃取柱。     

N,N-二甲基羟胺用于铀钚分离多级反萃实验研究和相应的计算机程序

建立了多级混合澄清槽稳态趋近数学模型 ,并在此基础上编写了计算机模拟程序MIXEX2。进行了N ,N 二甲基羟胺 (DMHAN)作为 1B槽还原反萃剂微型槽实验和MIXEX2计算程序的验证实验。结果表明 :以DMHAN为反萃剂的 1B槽 ,在设定工艺条件下能够有效地实现铀钚分离 ,钚中去铀的分离系数和铀中去钚的分离系数高达 1 0 4 以上 ;程序计算的酸、铀和钚的浓度剖面与实验浓度剖面符合良好 ,表明计算机模拟程序MIXEX2可以很好地预期萃取器的运行结果     

离心萃取装置中硝酸羟胺还原反萃钚的研究

用十六级分离式混合—离心澄清萃取装置,在20-24℃,30-34℃,45-50℃等不同温度下进行了3B槽硝酸羟胺还原反萃钚的实验。结果表明,钚的收率均可达99.9%以上。在20-24℃时,有机相出口级附近几级的钚浓度较高,实验条件一旦波动,有可能造成钚的流失,且钚在萃取设备中有明显的积累。温度升高,14级反萃(停留时间约18min)时,钚的收率基本得到保证。